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1、-基于局域表面等离子体共振光谱可视化传感器在环境分析中的应用 密级： 中国科学院大学 硕士学位论文年月 ， 关于学位论文使用权声明 任何收存和保管本论文各种版本的单位和个人，未经著作权人授权，不得将本论文转借他人并复印、抄录、拍照、或以任何方式传播。否则，引起有碍著作权人著作权益之问题，将可能承担法律责任。 关于学位论文使用授权的说明 本人完全了解中国科学院烟台海岸带研究所有关保存、使用学位论文的规定，即：中国科学院烟台海岸带研究所有权保留学位论文的副本，允许该论文被查阅；中国科学院烟台海岸带研究所可以公布该论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存该论文。 （涉密的学位论文在
2、解密后应遵守此规定） 签名：导师签名：彳场懒 关于学位论文原创性声明日期： 本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人享有著作权的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。签名：季嘲伊新硌删日期小夕 致谢 致谢 年的夏天，我怀揣着梦想与希望参加了中科院烟台海岸带研究所推免生面试，有幸得到陈令新研究员的赏识，随后进入他的课题组并在我的导师陈兆鹏副研究员指导下开始了我的硕士生涯。得益于陈令新老师课题组提供的科研平台和自由开放的学术环境，我有幸能够学习
3、到纳米分析领域的专业知识和技能。陈令新老师治学严谨，待人宽厚，在科研和生活上都给了我极大的指导和关心。导师陈兆鹏副研究员幽默风趣，思维敏捷，对本研究领域有着独到见解，从论文选题到完成倾注了他大量心血，正是他在科研道路上一步步的引导和启发，才有我学术上的进步。在此，对两位老师致以最崇高的敬意和最衷心的感谢！ 感谢海岸带所的秦伟老师、潘大为老师、盛彦清老师、王传远老师为本论文提出了非常有价值的建议和指导。感谢实验室的王运庆老师、张卫卫老师、李金花老师、李博伟老师、冯巍巍老师、于法标老师、周娜老师、付龙文老师、孙西艳老师的指导和关心。感谢实验室的师姐娄婷婷、徐守芳、于春伟、鹿文慧、温莹莹、付秀丽、陈
4、玲、王莎莎、吕颖，师兄张忠、赵广立，以及好友殷望、张伟、蔡晓强、陈浩、王晓琨、杨芳芳、高敏、张伟伟、秦天琦、景晓彤、牛晓娟、吴夏青、林敏等在我学习和生活上的帮助，让我三年的硕士生涯倍感温馨！ 感谢分析测试中心的瞿成利老师、刘莺老师、王文海老师对我实验的支持与帮助。感谢付玉芹老师、王于伟老师、王秀娟老师等提供的服务。 感谢我至今还未出现的女朋友，在研究生期间没有占用我宝贵时间，让我能够全身心投入到科研工作中。 特别感谢我的父母和三位姐姐，在我求学期间，你们给了我一。贯的理解和帮助，让我没有后顾之忧，谢谢你们的支持，你们是我奋斗途中不可或缺的动力！今后的日子里我会加倍努力回报你们的恩情！ 最后，向
5、所有关心、支持和帮助过我的人表示感谢！ 张志阳 年月 摘要 摘要 工业的不断发展使得环境污染问题变得越来越严重，环境污染物对人类的健康造成了巨大的威胁。因此，发展简单的并且可以广泛使用的环境污染物的现场分析方法显得极为迫切。由于其独特的局域表面等离子体共振（）性质，贵金属纳米粒子（尤其金纳米粒子）已被广泛用于构建适于环境和生物检测的光化学传感。然而，目前构建的传感器仍然存在着明显的不足，如低灵敏度，不适合复杂样品等。本论文着眼解决或改善这些问题，发展了一系列基于局域表面等离子体共振光谱的化学生物传感器，并利用这些传感器成功地实现了环境污染物在环境样品中的高灵敏检测。 基于距离依赖的局域表面等离
6、子体共振光谱性质比色传感器 （）提出了一种基于诱导金纳米粒子团聚的二价钴离子免标记比色传感方法。硫代硫酸根稳定的金纳米粒子能够稳定存在于高盐溶液。在有乙二胺（）存在时，二价钴离子被溶解氧氧化为（），生成的（）”进而与金纳米粒子表面吸附的硫代硫酸根结合，引起金纳米粒子表面所带负电荷下降，使得金纳米粒子发生团聚，溶液颜色也从红色变为蓝色。利用这一现象实现了钴离子高灵敏高选择检测（检出限为洲）。 （）利用吐温稳定的金纳米粒子，开发出了硫氰酸根的检测试剂盒。吐温包覆的金纳米粒子可以稳定存在于高盐缓冲液中。由于硫氰酸根和金纳米粒子具有非常强的结合能力，它能够取代金纳米粒子表面的吐温使得金纳米粒子发生聚集
7、，颜色由红色变为蓝色。利用这一一变化，开发出了一种硫氢酸根比色法检测试剂盒。此试剂盒成功实现了人体唾液中的硫氰酸盐的检测，结果显示抽烟人群和非抽烟人群唾液中的硫氰酸根存在明显差异。 （）基于硫离子可增加金纳米粒子的稳定性的性质，提出了一种空气中硫化氢的可视化检测方法。硫化氢气样能有效地被碱性缓冲液吸收，并以硫氢酸根（。）的形式存在于溶液中。当金纳米粒子加入到溶液中时，。与金纳米粒子表面的金原子作用并在金纳米粒子表面生成大量】，从而增加了金纳米粒子的稳定性并使其可在高盐溶液依然保持酒红色。而在没有硫化氢时，金纳米 摘要 粒子会发生聚集，溶液变为蓝色。根据这一现象可以可视化的检测空气中的气体。本方
8、法对气体的肉眼检测下限为。 ，基于形貌依赖的局域表面等离子体共振光谱性质比色传感器 （）基于氧化刻蚀金纳米棒的原理发展了一种亚硝酸盐比色传感器。在强酸溶液中，溶解氧对金纳米棒的氧化刻蚀非常缓慢，因此金纳米棒的形貌变化很小，金纳米棒吸收峰和颜色几乎不变。当有亚硝酸盐存在时，亚硝酸根可以氧化刻蚀金纳米棒使其长径比迅速减小，导致纳米棒吸收发生较大的蓝移，溶液逐渐由蓝色向红色转变。我们利用这一现象发展了一种高灵敏的亚硝酸盐比色传感器，检出下限可达。利用这一方法，我们实现了饮用水中亚硝酸的定量检测。 （）基于铜离子催化刻蚀金纳米棒的原理，开发出了一种高灵敏的铜离子比色检测方法。在十六烷基三甲基溴化铵存在
9、下，铜离子可以催化氧化金纳米棒沿着轴向方向刻蚀，最终导致金纳米棒的吸收峰的蓝移，伴随着溶液颜色由蓝色向红色转变。通过了一系列实验阐述了铜离子催化刻蚀金纳米棒原理。借助这一现象，我们发展了一种灵敏的铜离子比色传感器（检测下线为），同时我们又将这一方法开发成铜离子检测试纸条。重要的是此传感器具有非常好的特异性和抗干扰能力，使其可应用于复杂样品（如海水）铜离子的检测。 （）利用“类反应”催化刻蚀金纳米棒实现了钴离子的可视化检测。在碳酸盐存在条件下，钴离子可与过氧化氢发生“类反应”，催化产生大量具有强氧化性的超氧阴离子；超氧阴离子进一步氧化刻蚀金纳米棒使其长径比变小。金纳米棒吸收峰发生蓝移，颜色由蓝色变为红色。利用这一原理发展的钴离子传感器具有较好的灵敏度和选择性。重要的是，这一新原理提供了一种设计基于对纳米粒子刻蚀作用的传感器的新思路。 关键词：金纳米粒子纳米棒，局域表面等离子体共振，免标记，比色传感器，环境分析 ， ， （ ） （） ， ， 曲， ， ， ， ， （）
