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1、学号：2007020816 姓名：贾兴涛 联系电话：15854134966 E-mail：jxt84012 学院：化学化工与材料科学学院 单位代码 10445 学 号 2007020816 分类号 X52 硕硕 士士 学学 位位 论论 文文 论文题目：模拟染料废水氧化还原动力学过程研究论文题目：模拟染料废水氧化还原动力学过程研究 学科专业名称学科专业名称: 分析化学分析化学 申申 请请 人人 姓姓 名名: 贾贾 兴兴 涛涛 指指 导导 教教 师师: 康康 琪琪 教授教授 论文提交时间论文提交时间: 2010 年年 04 月月 12 日日 独独 创创 声声 明明 本人声明所呈交的学位论文是本人在
2、导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他 人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得 （注：如没有 其他需要特别声明的，本栏可空）或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。 与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表 示谢意。 学位论文作者签名： 导师签字： 学位论文版权使用授权书学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解山东师范大学有关保留、使用学位论文的规定，有 权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借 阅。本人授权山东师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有
3、关数据库进 行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。 （保密的学 位论文在解密后适用本授权书） 学位论文作者签名： 导师签字： 签字日期：2010 年 月 日 签字日期：2010 年 月 日 山东师范大学硕士学位论文 i 目 录 摘 要 . I ABSTRACT . III 第一章 绪论 1 1.1 研究背景 1 1.2 染料脱色方法简介 2 1.3 本论文研究的主要内容 12 第二章 实验材料与方法 14 2.1 实验仪器 14 2.2 实验材料 14 2.3 实验方法 14 2.4 数据的分析处理 16 第三章 颗粒光散射及中间产物对 Fenton 氧化模拟染料废水数
4、据分析的影响 . 19 3.1 引言 19 3.2 Fenton 氧化染料过程中溶液吸收光谱的变化 20 3.3 光谱变化与数据解析 22 3.4 pH 对 Fenton 氧化脱色的影响 . 25 3.5 Fe2+浓度对 Fenton 氧化酸性大红脱色率的影响 . 27 3.6 H2O2浓度对 Fenton 氧化染料脱色率的影响 29 3.7 染料浓度的影响 30 3.8 残留色度分布的测定及变化趋势 31 3.9 反应动力学 32 3.10 Fenton 氧化直接耐酸大红和橙黄 G 混合溶液 . 36 3.11 结论 37 第四章 电-Fenton 法氧化孔雀石绿和结晶紫的过程分析 . 39
5、 4.1 引言 39 4.2 电-Fenton 氧化染料过程中溶液吸收光谱的变化 . 40 山东师范大学硕士学位论文 ii 4.3 影响电-Fenton 氧化脱色效率的残留色度组成与吸收光谱 42 4.4 电-Fenton 氧化孔雀石绿和结晶紫二元混合染料模拟废水的光谱特性分析 48 4.5 结论 . 49 第五章 电絮凝法处理模拟染料废水的过程分析 . 51 5.1 引言 . 51 5.2 溶液 pH 对染料絮凝脱色的影响 51 5.3 电絮凝过程中溶液的光谱变化 . 52 5.4 电絮凝过程中溶液的有色成分及其光谱 . 53 5.5 电絮凝过程中溶液的残留色度分布 . 55 5.6 电流密
6、度对铁电极电絮凝酸性大红模拟染料废水的影响 . 55 5.7 NaCl 浓度对絮凝脱色率的影响 57 5.8 二元混合染料模拟废水的絮凝过程分析 . 59 5.9 三元混合染料模拟废水的絮凝过程分析 . 61 5.10 结论 . 62 参考文献 . 63 攻读硕士学位期间发表论文题录 . 77 致谢 . 78 山东师范大学硕士学位论文 I 模拟染料废水氧化还原动力学过程研究模拟染料废水氧化还原动力学过程研究 摘摘 要要 在有关模拟染料废水脱色方面的研究文献中，通常采用单染料作为模型，混合 染料的模拟废水体系的研究文献报道甚少。文献中通常采用最大吸收波长处的吸光 度作为测量指标，计算出染料总脱色
7、率，缺乏脱色过程中溶液组成方面的信息，而 且其计算方法存在明显的系统误差。本文通过对混合染料溶液模拟废水氧化还原脱 色过程中的光谱数据的解析，获得残留色度的组成分析、染料脱色率及脱色动力学 等方面的信息。 1. 颗粒光散射及中间产物对 Fenton 氧化模拟染料废水数据分析的影响 以酸性大红、活性紫、直接耐酸大红、橙黄 G 以及直接耐酸大红和橙黄 G 的混 合染料体系为研究对象，实验结果表明，在用光度法研究染料的 Fenton 氧化过程中， 由颗粒引起的光散射和氧化过程中产生的中间体，导致脱色率、反应速率常数等参 数的值存在较大的系统误差。在 Fenton 氧化单染料的过程中，游离态的染料、中
8、间 体产物和颗粒散射是残留色度的三个组成部分。在氧化的初始阶段，游离态的染料 是残留色度的主要组成部分，随着氧化反应的进行，游离态染料的残留色度降低， 而颗粒光散射和氧化中间体所引起的残留色度升高。在反应后期，残留色度主要有 颗粒光散射和染料中间体组成。由于颗粒光散射和中间产物的存在，使得利用最大 波长处吸光度求得的脱色率偏高。利用多元线性回归方法可以去除颗粒散射和中间 产物的影响，使得氧化动力学和脱色率更为可靠，染料氧化反应符合一级动力学， 并讨论了 pH 值、染料浓度、Fe2+浓度和 H2O2浓度对染料脱色的影响。 2. 电-Fenton 法氧化孔雀石绿和结晶紫的过程分析 以钛电极为阳极，
9、活性炭纤维为阴极，考察孔雀石绿和结晶紫的电-Fenton 氧化 脱色过程。在电-Fenton 过程中，反应溶液体系的吸收光谱的形状随时间变化，由于 颗粒光散射和氧化中间体的存在，采用不同指标所计算的反应速率常数和脱色率之 间存在较大的差异。讨论了 pH 值、硫酸钠浓度、Fe2+浓度和电流密度对染料脱色的 影响，实验结果表明，电-Fenton 氧化染料动力学过程亦符合一级动力学。通过多元 线性回归分析，研究了孔雀石绿和结晶紫二元混合染料组分体系中残留色度的组成 山东师范大学硕士学位论文 II 和分布情况。在该二元混合染料模拟废水中，孔雀石绿和结晶紫两种染料在脱色过 程中存在竞争和协同作用，孔雀石
10、绿的氧化反应速率要较结晶紫的反应速率快，这 可能是由于它们结构的不同引起的，通过对电-Fenton 氧化二元混合染料模拟废水的 研究有助于对染料废水脱色机理的研究。 3. 电絮凝法处理模拟染料废水的过程分析 用铁作为溶出电极，研究了酸性大红、橙黄 G 和直接紫的电絮凝脱色过程。在 电絮凝过程中，由电极溶解所生成的溶胶和染料结合形成絮体，因此染料溶液在电 絮凝过程中的吸收光谱受絮体光散射的影响较严重，即使采用离心和过滤处理，也 难以完全消除胶体颗粒光散射对光度法测定染料浓度的干扰，可通过多元线性回归 分析消除这种干扰，并可研究混合染料组分体系中，残留色度的组成和分布情况。 考察了铁电极电絮凝酸性
11、大红和橙黄 G 二元混合染料模拟废水、酸性大红、橙黄 G 和直接紫三元混合染料模拟废水的脱色情况，结果表明，在混合染料溶液的絮凝脱 色过程中，直接紫脱色最快，也最容易，酸性大红次之，橙黄 G 脱色最慢，同时也 最难脱色。通电时间适当延长，有利于提高脱色效率，但是时间过长电絮凝产生过 多的铁离子，形成稳定的胶体溶液而不易凝聚，使处理效果变差。 关键词：关键词：Fenton 电-Fenton 电絮凝 脱色 山东师范大学硕士学位论文 III Kinetics processes of oxidation and electro-coagulation in the simulated wastewa
12、ter ABSTRACT Usually，single dye is chosen as the model for simulated wastewater in most of refferences in color removal of dye wastewaters. The investigation related to the removal of dyes in mixed dye simulated wastewater is rare. The color removal efficiency, which is estimated according to the ab
13、sorbance at the wavelength of the maximum absorption of the dye, has limited information about the composition of the solution. On the other hand, the color removal efficiency estimated by this indicator may have large systemic error. In this thesis, spectrophotometric data of simulated wastewaters
14、of single and mixted dyes during oxidation or electro-coagulation processes were analyzed a chemometrics. The residual color profiles, color removal efficiencies and kinetics in single dyes and mixed dyes simulated wawater were obtained. 1. Influence of particle light scattering and color intermedia
15、te on data analysis in decolorization of simulated dye wasterwater using Fenton oxidation process Acid scarlet GR (AS-GR), Reactive violet K-3R (K-3R), Direct fast scarlet 4BS (DFS-4BS), Orange G (O-G), and the mixture of DFS-4BS and O-G were used as the model. It was shown that the presence of ligh
16、t scattering of particles and color intermediates caused large systemic error on the estimations of color removal efficiency and rate constant in decolorization of dye using Fenton oxidation process by spectrometric method. In oxidation of a single dye by Fentons regent, free dye, color intermediate and the light scattering from the floc particles were the three origins of the residual colorof the solution. The contribution of the three color
