俄歇电子能谱仪的研制和ar的快电子碰撞研究

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1、中国科学技术大学硕士学位论文俄歇电子能谱仪的研制和Ar的快电子碰撞研究姓名:任林茂申请学位级别:硕士专业:原子与分子物理指导教师:朱林繁2011-04中国科学技术大学硕士学位论文摘要摘要本论文介绍了作者在攻读硕士学位期间的研究工作,主要包括:俄歇电子能谱仪的设计和研制情况;用电子能量损失谱方法对氩原子的内壳层2p激发进行研究,结合Cowancode的计算,得到了各个跃迁的能级和自然宽度。在第一章中,主要介绍了俄歇电子能谱仪的建立目的。首先介绍了俄歇过程的基础知识,包括俄歇效应的概念、俄歇电子能量的计算、俄歇跃迁的选择定则以及空穴的制备等,对俄歇现象和光电离、X射线发射进行了比较,介绍了共振俄歇

2、效应。然后介绍了基于同步辐射的俄歇能谱研究。最后介绍了电子激发的俄歇能谱仪在原子与分子物理中的应用,它可以用于原子分子内壳层、内价壳层以及自电离态的研究。在第二章中,介绍了本文设计和研制的俄歇电子能谱仪的情况。首先介绍了本文研制的俄歇电子能谱仪的总体设计和总体构造,它包括电子枪、作用室、电子透镜、电子能量分析器、高真空系统、电源供电系统、计算机数据采集和处理系统等。然后就谱仪的各个组成部分分别作了介绍,主要包括电子枪、电子透镜和能量分析器的结构、组成、各电极的电位及其性能指标等。在第三章中,用电子能量损失谱方法对氩原子内壳层2p的激发态进行了研究。在入射电子能量为2.5keV、能量分辨为55m

3、eV、散射角分别为0和4条件下得到了氩原子2p电子的内壳层激发电子能量损失谱。同时用Cowancode计算了2p激发的能级位置和中间耦合系数。结合理论计算和实验观测谱,标识了实验观测谱并得到了激发态和(n5)的能级和自然宽度。1322pnl1122pnl论文的最后部分是对硕士期间从事工作的总结及对未来进一步工作的建议和展望。i中国科学技术大学硕士学位论文AbstractThemaincontentsofthisdissertationincludetwoparts.ThefirstistodesignandconstructanAugerelectronspectrometerandtheot

4、heristostudytheinner-shellexcitationsof2pelectronsofargonwiththeoftheelectronenergylossspectroscopy.Inchapter1thepurposeofestablishingtheAugerelectronspectrometerisintroduced.FirstthebasicsofAugereffectaregiven.ThenthestudiesofAugerspectroscopybasedonsynchrotronradiationaredescribedbriefly.Finallyth

5、eapplicationsofAugerspectroscopybasedonelectronexcitationinatomicandmolecularphysicsaredescribedindetailandwelearnthattheAugerelectronspectrometercanbeusedtostudytheinnershellinnervalenceshellandautoionizationstatesofatomsandmolecules.Inchapter2thedesignandconstructionofAugerelectronspectrometeraree

6、xpatiatedindetail.Firsttheoveralldesignandstructureofthespectrometerarepresent.Andtheneachcomponentofthespectrometeri.e.electrongunreactionchamberelectriclensanalyzerhighvacuumsystempowersupplysystemcomputerdataacquisitionandprocessingsystemaredescribedindetail.Inchapter3electronenergylossspectraofi

7、nner-shellexcitationsof2pelectronsofargonaremeasuredatanincidentelectronenergyof2500eVandscatteringanglesof0and4.Thedipole-allowedanddipole-forbiddentransitionsareobservedinthemeasuredspectraandassignedbasedonthecalculationsoftheCowancode.Thepositionsandlinewidthsfortheexcitationsaredetermined.Thefi

8、nalpartisthesummarizationsofthedissertationandtheprospectsforthefutureworks.ii中国科学技术大学学位论文相关声明本人声明所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。本人授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权,即:学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅,可以将学位论文编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或

9、扫描等复印手段保存、汇编学位论文。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。作者签名:2011年月日中国科学技术大学硕士学位论文第一章俄歇电子能谱简介第一章俄歇电子能谱简介1925年俄歇(P.Auger)1在Wilson云室中首先观察到俄歇电子的径迹,并且正确地解释了这种电子的产生过程。1953年兰德(J.J.Lander)2从二次电子能量分布曲线中第一次辨识出俄歇电子谱线,但是由于俄歇电子谱线强度低,它常常被淹没在非弹性散射电子的背景中,所以检测比较困难。直到1968年哈里斯(L.A.Harris)3采用微分法和锁相放大器,解决了如何从强的本底噪声中把俄歇电子信号检测出来的问题,从此发展了俄歇电子

10、能谱仪(AES),除作元素组分分析外,还可检测化学环境信息,有较好的空间分辨率。1969年,帕姆伯格(P.W.Palmberg)4采用筒镜分析器作为能量分析器,使俄歇谱仪的性能有了很大的提高。早期的俄歇谱测量基本上用的都是电子束作为激发源,而随着同步辐射的进步,用单能光子激发研究俄歇过程的工作逐渐多了起来。目前,俄歇电子能谱仪已成功用在许多科学领域,如基础物理(原子分子碰撞过程的研究)以及基础和应用表面科学等。1.1俄歇过程的基础知识1.1俄歇过程的基础知识1.1.1俄歇效应1.1.1俄歇效应为了说明俄歇效应,我们先简要复习有关的原子物理知识。对于一个多电子的原子,可以在相当精确的程度上引进单

11、电子波函数、单电子态和相应的能级概念。如果考虑到自旋轨道耦合,则单电子态可以通过n、l、j和mj四个量子数表示,n是主量子数,l是轨道角动量量子数,j是电子的自旋与轨道角动量合成的总角动量量子数,mj是相应的磁量子数。表1-1给出了n=1、2、3时各状态的电子数和相应的能级符号(X射线能级符号)5。如果n3,可依次类推。对应于同样的n、l和j,mj可以取j、j-1、-j共2j+1个不同的值,因此便可在此能级上填充2j+1个电子。1中国科学技术大学硕士学位论文表1-1.各状态电子数和相应的能级符号n123l001012j121212321212323252电子数222422446符号KLLLMM

12、MMM用某种方法使原子的一个内层电子电离(如用高能电子束、质子束、X射线等来电离,在俄歇电子能谱仪中,是用一定能量的电子碰撞原子使原子内层电子电离),原子内层出现空位形成的电离态是激发态,一种途径是通过辐射特征X射线退激发到基态或低激发态,也可以通过另外一种无辐射过程退激发,即外层电子填充空位释放的能量使另一个外层电子电离。这种无辐射的跃迁过程首先是由法国的物理学家俄歇(P.Auger)1发现的,所以称为俄歇效应,也称作内光电效应,发射出去的电子称为俄歇电子。例如在K壳层中有一个空穴后,L壳层s支壳层的一个电子(2s电子)跃迁到K壳层填充这个空位,释放出的能量传递给L壳层p支壳层上的一个电子(

13、2p电子),这个电子就可以脱离原子,并被称作俄歇电子。这一过程称为KLL俄歇跃迁。图1-1显示了KLL俄歇跃迁过程。图1-1.KLL俄歇跃迁过程示意图俄歇电子的能量可以用结合能来估计6。例如,对KLL俄歇过程,俄歇电2中国科学技术大学硕士学位论文子的能量为IA(KLLEEEE)=+,(1.1)其中EK和是中性原子K和LLE壳层的结合能,而LE是L壳层上有单个空位离子的L壳层上的电子结合能。有单个空位组态离子上给定壳层的结合能比其原子的结合能略大。特征X射线的发射和俄歇电子发射是两个互相竞争的过程,通常用荧光产额来表示内壳层出现空位后X射线发射的概率,例如,我们定义K壳层的荧光产额7X=KKK光

14、子数有层空位的原子数,(1.2)它表示原子中K壳层有了空穴后产生KX射线的几率。由于惟一的其他可能过程是俄歇电子发射,所以1-K就是产生俄歇电子的几率。对于K型跃迁,K的经验公式为7K(1+bKZ-4)-1,(1.3)其中bK是一个常数,bK7.5105。K型跃迁的俄歇电子和X射线的产额曲线如图1-2所示8。从图中可以看出,荧光产额随原子序数的增加而单调增大,在Z=33(As)附近,两种过程发生的概率相等。当Z33时,俄歇发射占优势,因此轻元素用俄歇电子能谱分析有较高的灵敏度。对于K型跃迁,元素钾(Z19)以前的俄歇产额大于90%。对于L型跃迁,元素锡(Z50)以前的俄歇产额大于90%。大体说

15、来,对于原子序数低的原子,用KLL俄歇电子进行分析;对于中等原子序数的原子,用LMM系;对于高原子序数的原子,用MNN系5。支配俄歇跃迁的选择定则是6:只有当始态和终态有相同的对称性,L、S和J的值在跃迁前后均相等时,跃迁才是可能的,也就是说L=S=J,i=j,这里选择定则包含出射电子的角动量和宇称。任意三个亚壳层(由主量子数和角量子数确定)能包括在一个俄歇过程中,只要始态和终态间在总能量上的差表明跃迁在能量上是可能的就够了。3中国科学技术大学硕士学位论文图1-2.俄歇电子和X射线产额,K为X射线荧光产额,YKA为俄歇电子的产额。对于空穴的制备,可以通过电子或X射线轰击来形成内壳层空位。对于使

16、用X射线轰击,一般在光子能量接近结合能阈值时光电子抛出截面最大(也即形成内壳层空位的几率最大)。若用电子束轰击,引起电离的最大截面一般出现在电子轰击能量是结合能的3倍情况下,电子轰击截面随电子能量的变化如图1-3所示5。图中EP为入射电子能量,EW为W能级电子的电离能。这就是说,为了得到最大的电离截面,EP应选择大约为EW的3倍,过高和过低都是不利的。这一点可以从物理上加以解释。如果EP小,则电离能力弱,而EP太大,则初级电子与原子相互作用时间过短,也使电离截面下降。图1-3.电子轰击截面随电子能量的变化。4中国科学技术大学硕士学位论文1.1.2俄歇现象与光电离和1.1.2俄歇现象与光电离和X射线发射的比较射线发射的比较6光电离是用光子抛出一个电子的一步过程。俄歇和X射线现象基本上是两步过程。首先,形成一个内壳层空位,其次这个空位由一个辐射或非辐射过程充满。图1-4描绘出光电离、X射线发射和俄歇现象的基本过程。PESO

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