第一章非线性光学极化率的经典描述

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1、第一章 非线性光学极化率的经典描述第一章 非线性光学极化率的经典描述 1.1 极化率的色散特性极化率的色散特性 1.2 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.3 极化率的一般性质极化率的一般性质 1.1 极化率的色散特性极化率的色散特性 1.1.1 介质中的麦克斯韦方程介质中的麦克斯韦方程 由光的电磁理论由光的电磁理论, 光波是光频电磁波光波是光频电磁波, 在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组在介质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组 = = + = = 0H D J D H B E t t (1.1 - 1) = += += EJ MHB PED 00 0 物质方程物质方程 (

2、1.1 - 2) 上面两式中的上面两式中的J和和分别为介质中的自由电 流密度和自由电荷密度 分别为介质中的自由电 流密度和自由电荷密度, M为磁化强度为磁化强度, 0为 真空介电常数 为 真空介电常数, 0为真空磁导率为真空磁导率, 为介质的 电导率 为介质的 电导率, P是介质的极化强度。 由于研究的光与物质相互作用主要是电作 用 是介质的极化强度。 由于研究的光与物质相互作用主要是电作 用, 可以假定介质是非磁性的可以假定介质是非磁性的, 而且无自由电荷而且无自由电荷, 即即M=0, J=0，=0。 所以。 所以, 上述方程可简化为上述方程可简化为 = = = = 0 0 B D D H

3、B E t t = =+= HB EPED 0 0 (1.1 - 3) (1.1 - 4) 极化极化 电介质在外场的作用下，由于静电感应，在介质内部 产生反方向电场，但不足以抵消外电场。 电介质在外场的作用下，由于静电感应，在介质内部 产生反方向电场，但不足以抵消外电场。 无极分子无极分子 正、负电荷中心重合 分子本身电偶极矩为零 外场导致正、负电荷中心发生相对位移 分子电偶极矩不为零 介质体现出总的极化强度 正、负电荷中心重合 分子本身电偶极矩为零 外场导致正、负电荷中心发生相对位移 分子电偶极矩不为零 介质体现出总的极化强度 ? 0=p ? 0p ? 0=pP ? ? 有极分子有极分子 正

4、负电荷中心不重合，分子本身 有电偶极矩 无外场，热运动导致杂乱分布 外光场，电偶极矩取向相近 介质表现出总的极化强度 正负电荷中心不重合，分子本身 有电偶极矩 无外场，热运动导致杂乱分布 外光场，电偶极矩取向相近 介质表现出总的极化强度 E ? 0p ? 0=pP ? ? 0=pP ? ? 光在介质中传播时光在介质中传播时, 由于光电场的作用由于光电场的作用, 将产 生极化强度。 将产 生极化强度。 P = PL + PNL(1.1 - 5) 当光电场强度很低时当光电场强度很低时, 可以忽略非线性项可以忽略非线性项PNL, 仅保留线性项仅保留线性项PL, 这就是通常的线性光学问 题。当光电场强

5、度较高时 这就是通常的线性光学问 题。当光电场强度较高时, 必须考虑非线性项必须考虑非线性项 PNL, 并可以将非线性极化强度写成级数形式并可以将非线性极化强度写成级数形式: PNL = P(2) + P(3 )+ + P(r) + (1.1 - 6) 在本书中在本书中, 除了特别指明外除了特别指明外, 光电场和极化强 度均采用通常的复数表示法。对于实光电场 光电场和极化强 度均采用通常的复数表示法。对于实光电场 E(r,t), 其表示式为其表示式为 E(r,t) = E0(r) cos(t+)(1.1 - 7) 或或 E(r,t) = E()e-i t + E*()ei t (1.1 - 8

6、) 式中的式中的E()为频域复振幅为频域复振幅, 且有且有 )( 0 )( 2 1 )( ri er =EE(1.1 - 9) E0(r)是光电场中的实振幅大小。极化强度为是光电场中的实振幅大小。极化强度为 P(r,t) = P() e-it+ P*() eit(1.1 - 10) P()为频域复振幅。 考虑电场强度和极化强度的真实性 为频域复振幅。 考虑电场强度和极化强度的真实性 E*() = E(-) (1.1 - 11) P*() = P(-) (1.1 - 12) 宏观描述 极化强度与外加电场之间的关系 各向同性介质：与方向相同，简单的正比关系 各向异性介质：与方向不平行，正比关系 宏

7、观描述 极化强度与外加电场之间的关系 各向同性介质：与方向相同，简单的正比关系 各向异性介质：与方向不平行，正比关系 P ? E ? EP ? = () () ()zEEE yEEE xEEEP zzzyzyxzx zyzyyyxyx zxzyxyxxx + + += ? P ? E ? 1.1.2 极化率的色散特性极化率的色散特性 1. 介质极化的响应函数介质极化的响应函数 1) 线性响应函数线性响应函数 因果性原理是物理学中的普遍规律。当光 在介质中传播时 因果性原理是物理学中的普遍规律。当光 在介质中传播时, 时刻介质所感应的线性极化 强度 时刻介质所感应的线性极化 强度P(t)不仅与不

8、仅与时刻的光电场时刻的光电场E(t)有关有关, 还与还与 时刻前所有的光电场有关时刻前所有的光电场有关, 即，时刻的感应 极化强度与产生极化的光电场的历史有关。 即，时刻的感应 极化强度与产生极化的光电场的历史有关。 假定在时刻假定在时刻以前任一时刻以前任一时刻的光电场为的光电场为 E(), 它对在时间间隔它对在时间间隔(-)以后的极化强度 的贡献为 以后的极化强度 的贡献为dP(t), 且有且有 dP(t) =0R(t-)E()d（1.1 - 13) R(t-)为介质的线性响应函数为介质的线性响应函数, 它是一个二阶 张量 它是一个二阶 张量, 则则时刻的感应极化强度为时刻的感应极化强度为

9、d)()()( 0 ERP= tt t (1.1 - 14) = 0 0 )()()(dttERP 考虑到积分变量的任意性考虑到积分变量的任意性, 用用替换替换 = 0 0 )()()(dttERP(1.1 - 15) (1.1 - 18) (1.1 - 19) 2) 非线性响应函数非线性响应函数 + + = 212121 )2()2( )()(: ),()(ddtttEERP 2. 介质极化率的频率色散介质极化率的频率色散 1) 线性极化率张量线性极化率张量 对于对于1.1 - 15)表示的线性极化强度关系表示的线性极化强度关系, 取取 E(t)和和P (1)(t)的傅里叶变换 的傅里叶变换

10、: = = det det ti ti )()( )()( )1()1( PP EE(1.1 - 20) (1.1 - 21) dde det ti ti = = )()1( 0 )1()1( )()( )()( ER PP (1.1 - 22) 利用频率域内线性极化强度复振幅利用频率域内线性极化强度复振幅P(1)()与光 电场复振幅 与光 电场复振幅E ()的定义关系式的定义关系式 = = det ti )()()( )()()( )1( 0 )1( )1( 0 )1( EP EP 有有 (1.1 - 23) (1.1 - 24) 比较比较(1.1 - 22)式和式和(1.1 - 24)式式

11、, 可得可得 dre ri = )()( )1()1( R (1.1 - 25) (1.1 - 24)式和式和(1.1 - 25)式就是线性极化强度式就是线性极化强度P(1)(t) 和线性极化率张量和线性极化率张量(1)()的表示式。的表示式。 (1.1 - 26)(33) Kramers-Kroning 关系 （复变函数，实部与虚部关系） 关系 （复变函数，实部与虚部关系） 2) 非线性极化率张量 对于非线性极化强度 非线性极化率张量 对于非线性极化强度, 进行类似上面的处理进行类似上面的处理, 可以得到非线性极化率张量关系式。 将 可以得到非线性极化率张量关系式。 将(1.1 - 18)式

12、中的光电场式中的光电场E(t-)进行傅里叶 变换 进行傅里叶 变换, 可得可得 )()( 2121 21 )2( 210 )2( 221121 )()( : ),()( + = iti eedd Rddt EE P (1.1 - 34) 若将二阶非线性极化强度表示成如下形式若将二阶非线性极化强度表示成如下形式: ti eddt )( 2121 )2( 210 )2( 21 )()(: ),()( + =EEP (1.1 - 35) 与与(1.1 - 34)式比较式比较, 得到二阶极化率张量表示式为得到二阶极化率张量表示式为 )( 21 )2( 2121 )2( 2211 ),(),( + =

13、i eRdd (1.1 - 36) 同理同理, 若将若将r阶非线性极化强度表示为阶非线性极化强度表示为 E EE = = r m mt i r r r r r e dddtP 1 )( )()(| ),()( 2121 )( 210 )( ? (1.1 - 37) 式中式中, (r)(1,2,r)与与E(1)之间的竖线表示之间的竖线表示r 个点个点, 则第则第r阶极化率张量表示式为阶极化率张量表示式为 )( 21 )( 2121 )( 2211 ),(),( rr i r r rr r e Rddd + = ? ? (1.1 - 38) 对于分立（不连续）光 3. 介质极化率的空间色散介质极化

14、率的空间色散(,k ) 介质极化率的频率色散特性介质极化率的频率色散特性, 它起因于极化 强度与光场的时间变化率有关 它起因于极化 强度与光场的时间变化率有关, 是时间域内因 果性原理的直接结果。 由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该 点的光电场有关 是时间域内因 果性原理的直接结果。 由于介质内给定空间点的极化强度不仅与该 点的光电场有关, 而且与邻近空间点的光电场 有关 而且与邻近空间点的光电场 有关, 即与光电场的空间变化率有关即与光电场的空间变化率有关, 这就导致 了极化率张量 这就导致 了极化率张量与光波波矢与光波波矢k有关有关, 这种的依赖 关系 这种的依赖 关系, 叫做介质极化率的空间色散叫做介质极化率的空间色散, 其空间色散 关系可以通过空间域的傅里叶变换得到。 其空间色散 关系可以通过空间域的傅里叶变换得到。 1.2 非线性光学极化率的经典描述非线性光学极化率的经典描述 1.2.1 一维振子的线性响应一维振子的线性响应 设介质是一个含有固有振动频率为设介质是一个含有固有振动频率为0的振 子的集合。振子模型是原子中电子运动的一种