庞磁电阻效应和强关联电子

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1、庞磁电阻效应和强关联电子庞磁电阻效应和强关联电子(Colossal magnetoresistance effect and (Colossal magnetoresistance effect and strongly correlated electrons)strongly correlated electrons)赖武彦中国科学院 物理研究所2006年1目录第一部分 较早的工作1，能带论的成功；金属性和绝缘性的解释2，能带论的困难；Mott绝缘体，Wigner 电子晶体3，重新研究反铁磁性4，庞磁电阻（CMR）的发现5，双交换模型6，JahnTeller效应第二部分 近年的进展7，电荷

2、、自旋和轨道有序8，相分离9，电场效应；低维性质2背景：能带论框架下的困惑物理学重大事件高温超导发现20周年 1986年，对反铁磁绝缘体掺杂后，得到高温超导体。 1987年1月，Anderson重提Mott强关联效应。 1987年， 获奖。 1987年 强关联效应的广泛深入研究。 能带论框架下的困惑早（1936）已存在 1995年，重提CMR（另一个例子）。 强关联效应研究的一个切入点？3对对CMRCMR的兴趣何在？的兴趣何在？ 强关联电子理论强关联电子理论 超越“传统的能带理论”课题：课题：Mott绝缘体、 Wigner 电子晶体、高温超导、庞磁电阻、 重费米子、巡游电子等注意，各种磁电阻（

3、MR）现象受到关注，但物理机制不同：AMR,GMR,TMR AMR,GMR,TMR 能带论框架内能带论框架内“自旋极化电子散射过程” CMR CMR 非能带理论非能带理论的“强关联电子跃迁过程” 4第一部分 较早的工作 1，能带论的成功1920年代，量子力学成功应用于固体能带论（Bethe 1928;Sommerfeld 1928;Bloch 1929)量子力学怎样解释金属性和绝缘性？位阱中的电子气模型能带中的Bloch函数。 （ 电子间相互作用的平均场处理）能带论成功范例：半导体1930年代 半导体能带论（Wilson 1931；Fowler 1933）1947年 发明晶体管（W.Shock

4、ley，W.Brattain，J.Bardeen ）1959年 固体电路、集成电路1962年 金属氧化物半导体场效应晶体管(MOSFET） 52，能带论的困难氧化钴CoO为什么不是金属？ Co原子外壳层电子组态：3d74s2 O 原子外壳层电子组态： 2p42s2 NaCl结晶结构， 每个单胞中，外壳层电子数目9615为奇数。 为什么不是金属？ 答案：必需仔细计入电子之间Coulomb相互作用。 （Peierls 1936 ; Mott 1936）产生Mott绝缘体概念6关于电子之间Coulomb相互作用的讨论 电子晶体的预言（ Wigner 1934，1938） 实验证实 （1979）一个基

5、本的强关联电子系统电子动量电子动量 电子密度电子密度电子动能电子动能 电子库仑能电子库仑能 两者之比为两者之比为 高密度情形高密度情形 很小，很小， Wigner晶体，强关联晶体，强关联73,重新研究反铁磁性高温超导揭开物理学新的一页（J.D.Bednorz , K.A.Muller 1986） 掺杂反铁磁氧化物 高温超导体NdCeCuO（电子类）YBaCuO（空穴类）8历史上，另一个例子！ 掺杂反铁磁氧化物绝缘体 铁磁金属导体早期实验（1950s）Jonker 和 Van Sante发现氧化物 当x0 和1，为 反铁磁性、绝缘体当0。2 x 0。4，为 铁磁性铁磁性、金属金属9三种反铁磁氧化

6、物的“掺杂”原型化合物原型化合物LaLa2 2CuOCuO4 4LaMnOLaMnO3 3LaTiOLaTiO3 3电价和轨道Cu2， 3d9Mn3， 3d4Ti3，3d1“单”电子态 1 1个个空穴半d能级1 1个个空穴1 1个个电子磁性磁性AFMAFMAFMAFMAFMAFM掺杂化合物掺杂化合物High High TcTcCMRCMR重电子重电子磁性非磁铁磁非磁电性超导金属重电子金属电子有序电子有序电子条纹相电子条纹相电荷、轨道、自旋序电荷、轨道、自旋序电荷序电荷序10Ti、Mn、Cu电子态DOS示意图11本讲以下的议题1，为什么 是反铁磁Mott绝缘体？ 回忆Wigner的讨论：动能与位

7、能的比较（电荷关联）2，为什么掺杂反铁磁体 是金属？ Zener的双交换模型（电荷、自旋关联）3，关联和有序（电荷、自旋、轨道）12为什么为什么是反铁磁性绝缘体？ （1）Mn原子的5个状态两类轨道状态 13为什么 是反铁磁性绝缘体？（是反铁磁性绝缘体？（2） 14 为什么为什么 是反铁磁性绝缘体？（是反铁磁性绝缘体？（3)3) eg 电子的电子的能量较高能量较高 t2g电子的电子的能量较低能量较低15为什么 是反铁磁性绝缘体？（4） Mn3+Mn3+的自旋状态的自旋状态4个d电子自旋平行，电子强关联1 1巡游电子巡游电子, , S S=1/2=1/23 3局域电子局域电子, S=3/2, S=

8、3/216为什么为什么 是反铁磁性绝缘体？（是反铁磁性绝缘体？（5 5） 一，自旋位形？自旋位形？每个Mn格点上，4个d电子自旋平行相邻Mn格点间，氧的超交换作用，自旋相互反平行自旋相互反平行 这是，反铁磁性排列这是，反铁磁性排列二， 电荷分布？电荷分布？ 每个Mn格点上一个eg电子有可能巡游。但是，跃迁能量 t 库仑能量 U，无法无法“跳跃”“巡游” 这是，绝缘体这是，绝缘体电子之间的库仑作用是关键！电子之间的库仑作用是关键！174,CMR效应CMR的的再发现（1）1990s 大磁电阻相变：铁磁、金属铁磁、金属顺磁、绝缘体顺磁、绝缘体18CMR的再发现（2） CMR= 99.99 %Mott

9、转变转变转变转变19CMR的再发现（3） 压力效应（上图）压力效应（上图）类似磁场效应（下图）: : 提高Tc降低电阻率。 20掺杂材料 的电子结构（1） 掺杂后：形成掺杂后：形成 Mn3+/ Mn4+ Mn3+/ Mn4+ 混合价状态混合价状态电荷掺杂成为导体电荷掺杂成为导体（Jonker & Van Santen 1950）掺杂过程：掺杂过程：一个La3+被A2+替代，为了达到电荷平衡，就要求有一个Mn3+丢失eg电子变为一个Mn4+。即，（2）（4）（2)3Mn3+本来有3个t2g和1个eg共4个电子。去掉1个eg电子成为Mn4+。Mn4+就有三个t2g电子，以及一个一个eg“空穴空穴”

10、！Mn3+格点上的eg电子, 跳跃前、后，体系的状态能量简并。即跃迁并不耗能。跳跃前、后，体系的状态能量简并。即跃迁并不耗能。 这就是导体。这就是导体。21掺杂材料 电子结构（2）极限情形极限情形：掺杂到x=1，在AMnO3中，MnMn离子全部是离子全部是Mn4+Mn4+ ，形成离子自旋为S=3/2的局域自旋的晶格，还是反铁磁绝缘体反铁磁绝缘体。结论：结论：反铁磁绝缘体（X0） 铁磁导体（0。2 X 0。4） 反铁磁绝缘体（X1）225,双交换模型（1） （Zener 1951）Mn3+ 与 Mn4+交换 双交换：双交换：两次跃迁过程两个状态相同（简并）eg电子氧离子氧离子电子 Mn4用简并微

11、扰论计算用简并微扰论计算23*双交换模型（双交换模型（2 2）从Mn3“跃迁跃迁”到Mn4+ 1，Mn4 无eg 电子，eg电子间库仑能不会变化库仑能不会变化，但是，但是2，eg电子与局域t2g自旋间的洪德耦合会改变洪德耦合会改变解释：Mn3 和Mn4之间，自旋夹角为 。 eg在局部自旋平行态（Mn3），能量JH eg到了局部自旋平行态（Mn4），能量JH cos 导致洪德能量的增量为 JH（1cos） 平行，无平行，无增量增量。有利于跃迁。有利于跃迁。 反平行增量最大24双交换模型（3） 计算结果：计算结果：（推导另讲）（推导另讲）相邻锰离子局域t2gt2g自旋方向自旋方向夹角为 ，egeg

12、电子的跃迁概率电子的跃迁概率 角度因子，来自自旋量子化轴的变换结论： 相邻格点Mn3+ 和Mn4+的局域自旋 彼此平行时平行时 tijtij最大，反平行时最大，反平行时 tijtij最小最小。25双交换模型（4） 物理意义物理意义 1，相邻局域自旋如果平行排列（铁磁性铁磁性）， 有利于eg电子的巡游（金属性金属性）2，eg电子的巡游（金属性金属性）通过洪德耦合，会导致 所经过的Mn离子局域自旋平行排列（铁磁性铁磁性） （当然，要超过“超交换”）金属性、铁磁性都来源于金属性、铁磁性都来源于“双交换机制双交换机制”26*基于双交换模型解释实验（1） 磁场效应条件：掺杂造成 4价Mn离子的出现 从而

13、导致 绝缘金属转变（Mott转变）外磁场使相邻格点局域自旋间夹角减小， 增加跃迁概率，从而增加电导(减小电阻) 这就是MR效应27*基于双交换模型解释实验（2） 温度效应1，低温下，磁矩M较有序，接近铁磁排列。利于巡游电子的DE运动。导致铁磁、金属状态。2，居里温度以上，磁矩M无序，远离铁磁排列。不利于巡游电子的DE运动。导致顺磁、绝缘状态两个相变：铁磁顺磁 和 金属绝缘28*基于双交换模型解释实验（3） 压力效应压力效应与磁场效应比较：性质不同，但效果相似。 加压增大加压增大t t , , 加磁场减小加磁场减小 ij ij 共同结果：增大动能tij提高Tc，扩大铁磁相区域，和降低电阻率。29

14、基于双交换模型解释实验（4）定量的偏差（双交换模型的局限）1，计算电阻率 远低于实验值2，计算居里点 远高于实验值原因：原因：ZenerZener模型中的模型中的载流子过于自由载流子过于自由办法：寻找减小迁移率办法：寻找减小迁移率的机制的机制 （右图）途径之一：途径之一：JahnJahnTeller Teller 效应效应306， JahnTeller 效应（1） Mn3Mn3离子离子简并简并 两个两个egeg轨道只有一个电子轨道只有一个电子晶格将发生一小晶格将发生一小的的畸变量畸变量 ，两个后果：两个后果： 1，简并的电子能级将分裂，电子占低能级， 能量降低能量降低 a a 2，晶格畸变导致

15、 弹性能增加弹性能增加b b 2 2 31*JahnTeller 效应（2） Mn为中心的氧八面体三类三类JahnJahn-Teller-Teller畸变畸变1 1，伸缩模式，伸缩模式2 2，压缩模式，压缩模式3 3，呼吸模式，呼吸模式32JahnTeller 效应（3） 为甚麽晶格畸变会使“载流子” 慢下来？自由电子 晶格畸变极化子电子带着畸变一起运动电子带着畸变一起运动比较比较“不自由不自由”结果结果：电子有效质量增大 与晶格的“散射” 增加 导致电阻增加VV33观察Polaron Nature 440(7087)p1025-Apr.20,200634第二部分 近年进展7，关联和有序电荷、

16、自旋、轨道有序（1） 前面，已经讨论过了电荷有序Wigner电子晶体为甚麽同时有序？超交换作用：轨道排布不同 ， 波函数重叠不同 自旋排列也不同35*电荷、自旋、轨道有序（2） 的反铁磁？的反铁磁？Mn3离子自旋排列为AFM。原因：同一格座上 eg与t2g的洪德FM耦合。 相邻格座超交换AFM作用实际的轨道波函数的情况稍微复杂，实际的轨道波函数的情况稍微复杂， JahnTeller 效应（电声子作用）结果：自旋序和轨道序关联（看下图）结果：自旋序和轨道序关联（看下图）36*电荷、自旋、轨道有序（电荷、自旋、轨道有序（3）自旋用箭头表示轨道为eg电子波函数看前面的简易图7（1）（含有氧原子）37

17、*电荷、自旋、轨道有序（4）掺杂情况 下图中，圆圈 Mn4波瓣 Mn338* 电荷、自旋、轨道有序（5） （计算另讲）Mn3+和Mn41，电荷棋盘2，自旋zigzag3，轨道转向，39电荷、自旋、轨道有序（电荷、自旋、轨道有序（6 6）小结：形成电荷、自旋和轨道有序的原因？小结：形成电荷、自旋和轨道有序的原因？ 1，电荷有序电荷有序： 势能大于动能势能大于动能 U t ， 例如，一个格点只能有一个 eg 电子。2，轨道有序轨道有序：畸变能大于动能畸变能大于动能 g t。 例如，eg、 t2g 电子的轨道要对于 JT 晶格畸变方向取向。3，自旋有序自旋有序 （接下一页）（接下一页）40电荷、自旋

18、、轨道有序（7） 3，自旋有序：自旋有序： 离子内，HundHund 耦合大于动能耦合大于动能 JH t ， 例如，离子内部eg 自旋要平行於t2g自旋。 相邻离子间，超交换作用超交换作用。 本质上都是库仑作用本质上都是库仑作用 Pauli Pauli 原理保证轨道有序与自旋有序的协调原理保证轨道有序与自旋有序的协调总之，库仑作用的强关联效应库仑作用的强关联效应。418，相分离本讲开始部分提出问题： (一块)材料是金属还是绝缘体？本讲结束部分指出： (一块)材料可以是金属和绝缘体多相共存？42相分离现象（1） 各种有序相的互动？各种有序相的互动？La0.7Ca0.3MnO3/STO薄膜 在稍低

19、于Tc时的扫描隧道谱: 共存的绝缘相与金属相团簇随磁场增加而此消彼长 rf. Science ,285(1999)154043相分离现象（2） 各种有序相的分离？共存？高分辨的原子像 IV 特性图电子绝缘相（左）半导体相（右）449，电场效应和低维CMR性质以前，改变掺杂（浓度）和薄膜厚度（维度），导致相变 如果，引进电场到多层膜结构， 也可以导致维度、浓度改 变，从而导致相变。优点: 电场导致的相变，并不增加晶体的缺陷。课题：（1）双交换和JT效应。 库仑作用更强，声子模式特别（2） “有序化”相分离的维度特点。 （3）材料：同构异质材料较多，多层膜的界面和功能45低维高温超导的临界点 8纳

20、米厚度的YBaCuO在MIS结构中：门电压的改变载流子浓度改变，从而临界温度改变。46CMR的p-n和MIS结构的奇特性质手段是用电场改变电子系统的浓度和维度 近年的成果: （1）pn 异质结的整流和相变，强关联效应。 （2）电控浓度导致的相变和输运。强关联效应（3）通过铁电绝缘层，电控浓度导致的相变和输运。（4）光学过程中的多体效应、量子液体。（5）MIS中“反型层”的实现。 （6）Mn基MIS中的2维电子气的实现。（7）电控维度导致的库仑作用改变强度。（8）电控维度导致的JohnTeller效应的改变。47关于（1）pn 异质结的整流和相变 （2）电控浓度导致的相变和输运中，出现强关联效应

21、的例子课题之一课题之一Mn基基pn结，结，“电场控制结电阻的金属绝缘转变电场控制结电阻的金属绝缘转变”Phys Rev Lett 88,027204(2002) Hidekazu Tanaka,* Jun Zhang, and Tomoji Kawai 48强关联特征（1）整流效应：温度上升，电导反而降低。和半导体相反。49强强关关联联特特征征（2）结电阻温度关系电压增大载流子浓度从而，结电阻；Tp 。（强关联！）50强关联特征（3）磁电阻温度关系电压导致MR（强关联！）51课题之二MnMn基基MIS MIS “电场控制的金属绝缘转变电场控制的金属绝缘转变” Appl Phys Lett 83

22、,4860(2003) Teruo Kanki,Young-Geun Park, Hidekazu Tanaka and Tomoji Kawai52（1）样品结构MIS The La12xBaxMnO3 (x0.10 or x=0.15) (as LBMO)PbZr0.2Ti0.8O3 (as PZT) SrTiO3(001) (as STO)Using a pulsed laser deposition (PLD, =193 nm) MIS = STO(single crystal)/ LBMO(6 nm)/ PZT(300 nm)/Gate 元件面积=200 m500 m.53（2），极

23、化），极化PZT作绝缘体作绝缘体 （为了提高界面电场）（为了提高界面电场） 54（3）电阻温度关系，）电阻温度关系，强关联特征强关联特征电场控制相变的证据电场控制相变的证据结果之一：掺杂结果之一：掺杂浓度低，电阻值高。浓度低，电阻值高。浓度高，电阻值低。浓度高，电阻值低。 结果之二：电场结果之二：电场Pr时，浓度低，电阻值高时，浓度低，电阻值高Pr时，浓度高，电阻值低时，浓度高，电阻值低 结果之三：电场结果之三：电场Pr时，浓度低，相变温度低时，浓度低，相变温度低Pr时，浓度高，相变温度高时，浓度高，相变温度高 5510，氧化物的场效应晶体管（FET）关联氧化物系统中的电场效应，参考文献：Na

24、ture vol 424/28 Aug.2003/p1015-1018Electric field effect in correlated oxide systemsBy C. H. Ahn1, J.-M. Triscone2 & J. Mannhart3什么是半导体FET？56半导体MIS,电场（门电压）改变载流子浓度和类型 57ABO3的MIS电场（门电压）改变载流子浓度和类型rf . Nature 424,1015-1018(2003) C.H.Ahn et al58ABO3的MIS， PZT提高界面电场APL 83,4860(2003) Kanki et al59自旋电子学MIS示意图 60准二维电子系统的比较 电子浓度（cm2） 1015Si、GaAs半导体（Wigner， FQHE）CMR 锰氧化物 AFM 绝缘体 铁磁金属转变 AFM金属高温超导铜氧化物 AFM 绝缘体 绝缘超导转变 金属氧化物系统的困难：载流子浓度较高61困难点困难点ABO3 MIS在较高浓度。在较高浓度。而，半导体而，半导体MIS在较低浓度。在较低浓度。 62结语1，金属绝缘转变；Mott绝缘体2，强关联电子系统，超越传统理论 （高温超导体、CMR、重费米子）3，CMR4，电荷、自旋、轨道有序5，相分离6，准2维强关联电子系统；MIS结构研究研究CMR的理由？的理由？63