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1、KBBF非线性光学晶体及应用报告人报告人一、一、KBBFKBBF晶体基本介绍晶体基本介绍汉语名称：氟代硼酸铍钾汉语名称：氟代硼酸铍钾化学式：化学式： KBe KBe2 2BOBO3 3F F2 2单晶结构：单晶结构：一、一、KBBFKBBF晶体基本介绍晶体基本介绍晶格常数：晶格常数：a= b=0.4427nm a= b=0.4427nm ，c=1.8744nmc=1.8744nm光性：负单轴晶光性：负单轴晶破坏阈值破坏阈值 ：75 GW/cm75 GW/cm2 2折射率色散方程：折射率色散方程：一、一、KBBFKBBF晶体基本介绍晶体基本介绍透光波段：透光波段： 1533664nm 15336
2、64nm晶体实物图：晶体实物图：一、一、KBBFKBBF晶体基本介绍晶体基本介绍作用：非线性光学倍频晶体作用：非线性光学倍频晶体用途：产生深紫外激光相干光源用途：产生深紫外激光相干光源发现人：陈创天发现人：陈创天备注：世界上第一次实现备注：世界上第一次实现177.3nm177.3nm深紫外激深紫外激光倍频有效功率输出，是唯一的在光倍频有效功率输出，是唯一的在200nm 200nm 到到150nm 150nm 这个深紫外光谱区产生有效输出这个深紫外光谱区产生有效输出的非线性光学倍频晶体的非线性光学倍频晶体二、深紫外激光相干光源的作用二、深紫外激光相干光源的作用新一代的集成电路光刻技术新一代的集成
3、电路光刻技术 光电子能谱光谱技术光电子能谱光谱技术 激光精密机械加工激光精密机械加工 激光医疗激光医疗化学动力学化学动力学三、深紫外激光相干光源的形成三、深紫外激光相干光源的形成准分子激光：平均功率高，光束质量差，准分子激光：平均功率高，光束质量差，波段范围窄波段范围窄 ，调谐困难，调谐困难自由电子激光器：调谐波段宽，输出功率自由电子激光器：调谐波段宽，输出功率大，技术不成熟，造价高大，技术不成熟，造价高固态激光：体积小，寿命长，效率高，光固态激光：体积小，寿命长，效率高，光束质量好，调谐波段宽，谱线窄。束质量好，调谐波段宽，谱线窄。前两者可直接产生深紫外激光，但实用性前两者可直接产生深紫外激
4、光，但实用性较差，后者可通过倍频产生深紫外激光且较差，后者可通过倍频产生深紫外激光且激光器工作性能好激光器工作性能好四、激光非线性倍频晶体介绍四、激光非线性倍频晶体介绍磷酸二氢钾（磷酸二氢钾（KDPKDP）：易生长大尺寸晶体，）：易生长大尺寸晶体，损伤阈值高，容许入射角大损伤阈值高，容许入射角大-偏硼酸钡（偏硼酸钡（BBOBBO）：转换效率高，容许）：转换效率高，容许温度范围宽，损伤阈值值高温度范围宽，损伤阈值值高三硼酸锂（三硼酸锂（LBOLBO）：容许入射角大，匹配频）：容许入射角大，匹配频率窄，损伤阈值值高率窄，损伤阈值值高但无论以上三种非线性倍频晶体有什么特但无论以上三种非线性倍频晶体有
5、什么特点，在点，在200nm-150nm200nm-150nm范围内目前只有范围内目前只有KBBFKBBF晶晶体能够做到体能够做到五、阴离子基团理论五、阴离子基团理论在寻找合适的非线性光学倍频晶体过程中在寻找合适的非线性光学倍频晶体过程中有一基本理论可解释倍频效果与晶体结构有一基本理论可解释倍频效果与晶体结构得关系，即阴离子基团理论得关系，即阴离子基团理论阴离子基团理论大意：非线性光学效应是阴离子基团理论大意：非线性光学效应是一种局域化的效应，是组成晶体的基本单一种局域化的效应，是组成晶体的基本单元阴离子基团的微观系数的几何迭加，阴元阴离子基团的微观系数的几何迭加，阴离子基团的微观倍频系数可以
6、通过阴离子离子基团的微观倍频系数可以通过阴离子基团的局域化量子化学轨道理论，通过二基团的局域化量子化学轨道理论，通过二级微扰理论算出来。级微扰理论算出来。五、阴离子基团理论五、阴离子基团理论根据计算，对于有氧酸盐来说，氧原子的根据计算，对于有氧酸盐来说，氧原子的悬挂键减少有助于提高能隙（即倍频截止悬挂键减少有助于提高能隙（即倍频截止边）。边）。在晶体排列方式及阴粒子密度方面，阴离在晶体排列方式及阴粒子密度方面，阴离子的紧密堆积有助于提高非线性效应子的紧密堆积有助于提高非线性效应五、阴离子基团理论五、阴离子基团理论对于含有偏硼酸根阴离子基团对于含有偏硼酸根阴离子基团( BO( BO3 3 ) )
7、 的晶的晶体有以下三个判据来判断其非线性效应体有以下三个判据来判断其非线性效应1)1)晶格中晶格中( BO( BO3 3 ) ) 基团的三个终端氧与其他基团的三个终端氧与其他原子相连以消除终端氧的悬挂键；原子相连以消除终端氧的悬挂键；2) ( BO2) ( BO3 3 ) ) 基团在晶格中保持平面同向排基团在晶格中保持平面同向排列以产生大的双折射和宏观倍频系数；列以产生大的双折射和宏观倍频系数；3) 3) 单位体积内单位体积内( BO( BO3 3 ) )基团的数目尽可能多基团的数目尽可能多五、阴离子基团理论五、阴离子基团理论在这三个判据下在这三个判据下KBBFKBBF晶体具有三个特点晶体具有
8、三个特点1 1）氧悬挂键少）氧悬挂键少2 2）( BO( BO3 3 ) ) 基团排列紧密，密度较高基团排列紧密，密度较高3 3）由于）由于( BO( BO3 3 ) ) 基团排列紧密，其同向性基团排列紧密，其同向性好好由此在理论上可知由此在理论上可知KBBFKBBF是一种很好的非线是一种很好的非线性光学倍频晶体，而在实验上它也表现了性光学倍频晶体，而在实验上它也表现了优异的性能。优异的性能。六、六、KBBFKBBF晶体的制备晶体的制备晶体生长中所遇到的问题晶体生长中所遇到的问题1 1）KBBFKBBF是一个非一致熔融是一个非一致熔融化合物化合物, , 在熔点时分解在熔点时分解, , 所以不能
9、用熔体法生长晶所以不能用熔体法生长晶体体2 2）由于）由于 KBBF KBBF是一种面间是一种面间距非常大的层状结构化合距非常大的层状结构化合物物, , 晶体难于长厚晶体难于长厚, , 并且并且容易出现叠层生长。容易出现叠层生长。KBBF晶体单胞六、六、KBBFKBBF晶体的制备晶体的制备具体生长方法具体生长方法1 1）熔盐法）熔盐法 熔盐合成法通常采用一种或数种低熔点的熔盐合成法通常采用一种或数种低熔点的盐类作为反应介质，反应物在熔盐中有一盐类作为反应介质，反应物在熔盐中有一定的溶解度，使得反应在原子级进行。反定的溶解度，使得反应在原子级进行。反应结束后，采用合适的溶剂将盐类溶解，应结束后，
10、采用合适的溶剂将盐类溶解，经过滤洗涤后即可得到合成产物。其中低经过滤洗涤后即可得到合成产物。其中低熔点的盐类被称为助溶剂熔点的盐类被称为助溶剂六、六、KBBFKBBF晶体的制备晶体的制备目前报道的使用熔盐法制备最佳效果是中目前报道的使用熔盐法制备最佳效果是中国科学院理化技术研究所陈创天等人使用国科学院理化技术研究所陈创天等人使用KF-BKF-B2 2O O3 3-BeF-BeF2 2-BeO-BeO自助熔剂体系发展了自助熔剂体系发展了“局局域自发成核域自发成核”KBBFKBBF晶体生长技术，获得厚晶体生长技术，获得厚度达度达3.7mm3.7mm的透明单晶。的透明单晶。2 2）水热法）水热法水热
11、法的一般做法是将合适比例的反应物水热法的一般做法是将合适比例的反应物溶剂投入反应釜或坩埚中，再对体系进行溶剂投入反应釜或坩埚中，再对体系进行升温升温- -保温保温- -降温过程，在保温阶段完成反降温过程，在保温阶段完成反应成核生长应成核生长六、六、KBBFKBBF晶体的制备晶体的制备目前报道的使用水热法制备的最佳结果是目前报道的使用水热法制备的最佳结果是福建物质结构所唐鼎元等人以福建物质结构所唐鼎元等人以KBFKBF4 4，BeOBeO和和 B B2 2O O3 3为原料，在为原料，在750 750 恒温恒温 48 h 48 h（固相反（固相反应），其产物经固态烧结（应），其产物经固态烧结（8
12、00800）后得到）后得到籽晶。并使用籽晶在籽晶。并使用籽晶在KFKF及及H H3 3BOBO3 3水溶液中经水溶液中经二区加热（生长区二区加热（生长区300-400300-400，溶解区，溶解区350-350-420420）生长）生长20-100d20-100d得到较大晶体。通过得到较大晶体。通过这种方法得到了厚度超过这种方法得到了厚度超过10mm10mm的晶体。的晶体。七、七、KBBFKBBF晶体的工作性能晶体的工作性能1 1）双折射率）双折射率双折射是保证相位匹配条双折射是保证相位匹配条件的关键因素。若双折射件的关键因素。若双折射太小，会导致倍频效率太太小，会导致倍频效率太低；双折射太大
13、，不能实低；双折射太大，不能实现温度匹配，且相位匹配现温度匹配，且相位匹配较差。较差。适中的双折射率应该是适中的双折射率应该是n n 在在 0.06 0.06 n 0.1 n 0.1 之之间。间。KBBFKBBF晶体双折射率系晶体双折射率系数在数在0.075-0.10.075-0.1之间，比之间，比较适中。较适中。七、七、KBBFKBBF晶体的工作性能晶体的工作性能2 2）匹配相位角）匹配相位角KBBFKBBF晶体晶体 I I类倍频基波类倍频基波的下限波长为的下限波长为 323 nm 323 nm，直接倍频产生的谐波，直接倍频产生的谐波波长为波长为161.5 nm161.5 nm，相位，相位匹
14、配角为匹配角为87.330 2587.330 25，是目前直接倍频匹配，是目前直接倍频匹配波长最短的晶体，晶体波长最短的晶体，晶体可在可在200 nm200 nm以下的深紫以下的深紫外波段实现相位匹配外波段实现相位匹配七、七、KBBFKBBF晶体的工作性能晶体的工作性能3 3）有效性非线性系数）有效性非线性系数在在 KBBF KBBF 晶体晶体 I I 类倍类倍频产生的深紫外波段频产生的深紫外波段 161.5-200 nm 161.5-200 nm 有效非有效非线性系数为线性系数为0.02282-0.02282-0.29852 pm/v0.29852 pm/v七、七、KBBFKBBF晶体的工作
15、性能晶体的工作性能4 4）倍频转换效率及功率）倍频转换效率及功率利用利用 Ti Sapphire Ti Sapphire激光，获得了激光，获得了 200 nm 200 nm 的深紫的深紫W W倍频转换效率达到倍频转换效率达到 13% 13%。并得到了。并得到了平均功率为平均功率为 11.6 mW 11.6 mW 的的 193.5 nm 193.5 nm深紫外深紫外光光 。利用利用 Nd YVO Nd YVO4 4 激光的谐波光实现激光的谐波光实现177.3nm177.3nm输输出出 ，平均功率达，平均功率达 41 mW 41 mW。当然，倍频效率与基波强度及晶体长度有当然，倍频效率与基波强度及
16、晶体长度有比较复杂的关系，在这方面，转换效率不比较复杂的关系，在这方面，转换效率不再单一是晶体的性能。再单一是晶体的性能。七、七、KBBFKBBF晶体的工作性能晶体的工作性能一般来说，倍频效率不仅与基波电场初始一般来说，倍频效率不仅与基波电场初始强度有关，而且与晶体长度有关，倍频效强度有关，而且与晶体长度有关，倍频效率随晶体长度的增大而增加并逐渐达到同率随晶体长度的增大而增加并逐渐达到同一饱和限度；同一晶体长度，基波功率越一饱和限度；同一晶体长度，基波功率越高，倍频效率越高；基波功率愈大，高斯高，倍频效率越高；基波功率愈大，高斯光束达到饱和效率所需晶体长度愈短；不光束达到饱和效率所需晶体长度愈
17、短；不同的基波功率均随着晶体长度的增加而或同的基波功率均随着晶体长度的增加而或早或晚地达到同一饱和效率。早或晚地达到同一饱和效率。晶体长度并不是越长越好，还应该考虑损晶体长度并不是越长越好，还应该考虑损耗耗八、八、KBBFKBBF棱镜耦合装置棱镜耦合装置由于由于KBBFKBBF晶体层间距较大，在加工时他极晶体层间距较大，在加工时他极容易沿容易沿Z Z方向发生解理。所以相匹配角的方向发生解理。所以相匹配角的要求进行切割、要求进行切割、 加工极困难。此外，加工极困难。此外，KBBFKBBF晶体在晶体在Z Z轴方向难以形成较厚的晶体。轴方向难以形成较厚的晶体。为了解决这两个问题北京理化所陈创天的为了
18、解决这两个问题北京理化所陈创天的课题组发明了课题组发明了KBBFKBBF棱镜耦合装置。棱镜耦合装置。八、八、KBBFKBBF棱镜耦合装置棱镜耦合装置在两个紫外级石英棱镜之间按一定方向放置一块在两个紫外级石英棱镜之间按一定方向放置一块KBBF KBBF 晶体晶体, ,在石英和在石英和KBBFKBBF晶体之间晶体之间, ,填充相应的折填充相应的折射率匹配液即是射率匹配液即是KBBFKBBF棱镜耦合装置。棱镜耦合装置。八、八、KBBFKBBF棱镜耦合装置棱镜耦合装置通过使用通过使用KBBFKBBF棱镜耦棱镜耦合装置解决了合装置解决了KBBFKBBF加加工困难和工困难和Z Z方向厚度小方向厚度小的问题
19、，同时通过装的问题，同时通过装置的整体转动可以适置的整体转动可以适应各种匹配角，或者应各种匹配角，或者通过调整石英的切割通过调整石英的切割角度来调整基光入射角度来调整基光入射角。角。九、应用与展望九、应用与展望现使用现使用KBBFKBBF晶体已经可获得瓦级晶体已经可获得瓦级200 nm 200 nm 和和41 mW 177. 3 nm 41 mW 177. 3 nm 的相干光的相干光, ,并获得了从并获得了从232. 5-170 nm 232. 5-170 nm 的的 Ti Ti 宝石激光的可调谐宝石激光的可调谐四倍频谐波光输出。这已可应用于大部分四倍频谐波光输出。这已可应用于大部分实际所需实
20、际所需, ,如超高能量分辨率光电子能谱仪、如超高能量分辨率光电子能谱仪、 深紫外激光光电子显微镜、深紫外激光光电子显微镜、 193 nm 193 nm 光刻光刻技术等。此外技术等。此外, , 随着晶体生长技术的改进随着晶体生长技术的改进, , 在得到更大更厚的晶体之后在得到更大更厚的晶体之后,KBBF ,KBBF 族晶体族晶体将可获得深紫外光谱区的更高功率输出和将可获得深紫外光谱区的更高功率输出和更广泛的应用。更广泛的应用。十、参考资料十、参考资料陈创天，姚文娇陈创天，姚文娇 KBBF KBBF 族非线性光学晶体的发现及族非线性光学晶体的发现及其深紫外谐波输出能力其深紫外谐波输出能力 光学学报
21、光学学报宋春荣，赵建君等宋春荣，赵建君等 非线性晶体非线性晶体KBeKBe2 2BOBO3 3F F2 2 的深紫外的深紫外输出特性输出特性 兵器材料科学与工程兵器材料科学与工程陈创天，许祖彦陈创天，许祖彦 KBBF KBBF晶体的棱镜耦合技术和深紫晶体的棱镜耦合技术和深紫外谐波输出外谐波输出 人工晶体学报人工晶体学报唐鼎元，叶宁等唐鼎元，叶宁等 水热法生长水热法生长 KBBF KBBF单晶单晶 人工晶体人工晶体学报学报张少军张少军 几种新型非线性光学晶体的性能和应用几种新型非线性光学晶体的性能和应用 激激光与红外光与红外十、参考资料十、参考资料侯印春侯印春 潘守夔潘守夔 非线性光学晶体及其应用非线性光学晶体及其应用 人工晶人工晶体学报体学报陈创天，林哲帅等陈创天，林哲帅等 紫外、深紫外非线性光学晶体紫外、深紫外非线性光学晶体的最新研究进展的最新研究进展 功能材料功能材料陈崇斌陈崇斌 “中国牌中国牌”晶体的探索历程晶体的探索历程- -陈创天院士陈创天院士访谈录访谈录 中国科技史杂志中国科技史杂志朱京平朱京平 光电子技术基础光电子技术基础百度百科百度百科 http:/ http:/
