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1、自在讨论：自在讨论： 1，什么是，什么是Fourier变换？变换？ 2，什么是光泵？，什么是光泵？ 3，描画脉冲光的物理参量有哪些？单位分别是，描画脉冲光的物理参量有哪些？单位分别是什么？什么？ 4，什么是幅度调制？可以利用什么方法实现？，什么是幅度调制？可以利用什么方法实现？会出现什么结果？会出现什么结果？ 5，什么是光的相关？，什么是光的相关？ 6，丈量脉冲光的仪器有哪些？，丈量脉冲光的仪器有哪些？第十一章第十一章 时间分辨激光光谱时间分辨激光光谱超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的丈量超短激光脉冲的丈量寿命丈量寿命丈量Pump-probe技术技术光谱分辨：光谱分辨： 时间分
2、辨：时间分辨： 空间分辨空间分辨 高分辨高分辨Fourier变换变换取自取自p.188高斯线型半高宽半周期超快景象超快景象l激激发态的消激的消激发；l非平衡非平衡态向向热平衡平衡态的弛豫；的弛豫；l分子分子预解离；解离；l飞秒化学；秒化学；l视觉过程；程；l光光协作用；作用；l.第第9.1节节 超短激光脉冲的产生超短激光脉冲的产生非相关光源的脉冲宽度受激发放电电子线路脉宽的限制非相关光源的脉冲宽度受激发放电电子线路脉宽的限制(ms, ns)；而超短光脉冲的产生借助于激光的相关性，可远小于电学脉宽也可以小于泵浦光脉冲而超短光脉冲的产生借助于激光的相关性，可远小于电学脉宽也可以小于泵浦光脉冲(fs
3、, as)。一、脉冲激光的时间线型一、脉冲激光的时间线型脉冲激发脉冲激发Pp(t)导致脉冲粒子数反转导致脉冲粒子数反转 N(t)，从而产生脉冲激光输出，从而产生脉冲激光输出PL(t)，但是激光，但是激光PL(t)又降低粒子数反转又降低粒子数反转 N(t)Pp(t) N(t) 受激发射受激发射激光激光 PL(t) N(t) i, k p宽脉冲激光宽脉冲激光染料激光器染料激光器 i, k k 自熄火激光自熄火激光N2激光器激光器 I, k p多尖峰脉冲激光多尖峰脉冲激光灯泵红宝石激光器灯泵红宝石激光器泵浦光上升时间泵浦光上升时间基态基态i 粒子数坚持，激发态粒子数坚持，激发态k粒子容易去除，粒子容
4、易去除，在光泵光减少之前，激光曾经停顿在光泵光减少之前，激光曾经停顿和泵浦光步伐一致，稳定光脉冲和泵浦光步伐一致，稳定光脉冲粒子数反转快速建立，受激辐射破粒子数反转快速建立，受激辐射破坏粒子数反转坏粒子数反转二、调二、调Q高损耗、低高损耗、低Q值值低损耗、高低损耗、高Q值值目的：目的： 消除尖峰效应，产生强的消除尖峰效应，产生强的窄脉冲激光。窄脉冲激光。原理：原理： 抽运过程中抽运过程中Q值低，当反值低，当反转粒子数到达最大值时忽然提高转粒子数到达最大值时忽然提高Q值，此时增益比降低了的阈值值，此时增益比降低了的阈值高许多，振荡场迅速建立，产生高许多，振荡场迅速建立，产生雪崩过程，受激辐射很快
5、耗尽反雪崩过程，受激辐射很快耗尽反转粒子数。转粒子数。1，快速转动腔镜，实现，快速转动腔镜，实现Q开关开关2，利用电光效应调，利用电光效应调Q电光效应：电场使晶体的介电张量发生变化，导致折射率电光效应：电场使晶体的介电张量发生变化，导致折射率 n变化光率体发生畸变。变化光率体发生畸变。 二次二次(平方平方)电光效应电光效应Kerr效应效应 一次一次(线性线性)电光效应电光效应Pockel 效应效应偏振旋转角偏振旋转角a，实验安装图，实验安装图b，短脉冲图，短脉冲图P1, P2偏振方向交叉：偏振方向交叉：三、腔倒空三、腔倒空目的：目的： 从从CW激光器中产生脉冲序列激光器中产生脉冲序列原理：原理
6、： 延续运转延续运转 (CW) 时时Q值高，激光输出小，腔内功率高；忽然降低值高，激光输出小，腔内功率高；忽然降低Q值，腔内值，腔内储存的能量很快释放，构成脉冲。储存的能量很快释放，构成脉冲。第一次经过晶体：第一次经过晶体：折射折射透射透射第二次第二次M3反射经过晶体：反射经过晶体：折射折射透射透射折射率正比于声波调制幅度折射率正比于声波调制幅度经过经过M2, prism反射输出反射输出虚线虚线缺陷：在脉冲线性里面，包含缺陷：在脉冲线性里面，包含 频率调制信号频率调制信号脉宽脉宽脉冲反复率脉冲反复率举例举例四、激光器的锁模四、激光器的锁模目的：目的： 获得更窄更强的激光脉冲获得更窄更强的激光脉
7、冲原理：原理： 在普通的脉冲或调在普通的脉冲或调Q激光器中，各振荡纵模独立输出能量，模之间激光器中，各振荡纵模独立输出能量，模之间的位相关系不固定，输出为功率相加的位相关系不固定，输出为功率相加(mP)。锁模是使各振荡模满足频域相。锁模是使各振荡模满足频域相关叠加条件：关叠加条件：1模间隔一定；模间隔一定；2相对位相固定。这样多纵模在腔内相对位相固定。这样多纵模在腔内时间相关、振幅叠加，使得总功率出现时间上相对集中时间相关、振幅叠加，使得总功率出现时间上相对集中短脉冲短脉冲(ps)。自动锁模：用电光、声光元件进展调幅损耗、调相。自动锁模：用电光、声光元件进展调幅损耗、调相。被动锁模：放置饱和吸
8、收资料于腔内被动锁模：放置饱和吸收资料于腔内自发锁模：多个纵模间的非线性作用自发锁模：多个纵模间的非线性作用调调Q： 几十几十 几百倍几百倍 2L / c腔倒空：腔倒空： 2L / c锁模：锁模： 2L / mc (m为模数为模数)模间距周期模间距周期自在光谱程自在光谱程自动锁模自动锁模 调制器振幅损耗调制调制器振幅损耗调制单色光单色光幅度调制频率幅度调制频率两边带两边带腔模腔模假设调制频率等于腔模间隔假设调制频率等于腔模间隔假设多次经过声光调制器假设多次经过声光调制器这些方式相关震荡，相位耦合，在这些方式相关震荡，相位耦合，在t时候到达最大时，经过时候到达最大时，经过2d/c时也到达最大时也
9、到达最大声光调制器声光调制器调制幅度调制幅度透过光强透过光强透过光强幅度透过光强幅度假设假设对应下一个腔模频率对应下一个腔模频率增益宽度增益宽度方式间隔方式间隔震荡方式数量震荡方式数量输出光强总幅度输出光强总幅度对应下一个腔模幅度对应下一个腔模幅度方式间隔方式间隔脉宽脉宽5个方式锁定个方式锁定15个方式锁定个方式锁定被动锁模被动锁模 腔内非线性饱和吸收资料的周期性饱和腔内非线性饱和吸收资料的周期性饱和原理起伏模型：原理起伏模型： 自发辐射光强无规起伏自发辐射光强无规起伏非线性饱和效应非线性饱和效应吸收资料对弱的吸收资料对弱的吸收大对强的吸收小吸收大对强的吸收小 产生周期脉冲产生周期脉冲 (ps
10、)吸收资料吸收资料脉宽脉宽线宽线宽用锁模激光做同步泵浦用锁模激光做同步泵浦用脉冲激光器用脉冲激光器L1去泵浦另一激光器去泵浦另一激光器L2，激光器激光器L1的脉冲反复间隔的脉冲反复间隔激光器激光器L2的脉冲反复间隔的脉冲反复间隔同步泵浦同步泵浦L1L2由于饱和效应，输出脉冲由于饱和效应，输出脉冲比泵浦脉冲短：可以获得比泵浦脉冲短：可以获得1ps的光脉冲的光脉冲脉宽脉宽氩离子激光氩离子激光器泵浦器泵浦燃料激光燃料激光器输出器输出不同方式产生短脉冲激光不同方式产生短脉冲激光五、飞秒激光的产生五、飞秒激光的产生1、碰撞脉冲锁模、碰撞脉冲锁模colliding-pulse mode locking,
11、CPM在环形腔中，放大在环形腔中，放大A1和吸收和吸收A2点间点间距为总长的距为总长的1/4。两相反方向传播的。两相反方向传播的光脉冲在吸收光脉冲在吸收A2处叠加。构成相涨处叠加。构成相涨相关，构成驻波。相关，构成驻波。1，吸收介质薄，光经过时间短，吸收介质薄，光经过时间短400fs (d100um)2，在驻波中，光强吸收少，光弱吸，在驻波中，光强吸收少，光弱吸收大收大脉冲压窄。脉冲压窄。两脉冲部分重叠，光强两脉冲部分重叠，光强和吸收调制大和吸收调制大两脉冲完全重叠，光强两脉冲完全重叠，光强和吸收调制小和吸收调制小2、Kerr透镜锁模透镜锁模Kerr lens mode locking, KL
12、M ( 20ps： 光二极管光二极管 (PIN)直接探测直接探测 ps： 条纹相机条纹相机 ps： 相关丈量相关丈量Photocathode: photo electronAcceleration Voltage U: electron to z directionDeflection plate: deflection in y directionLuminescent: get the image一、条纹相机一、条纹相机Deflection voltage:电场扫描，成像系统电场扫描，成像系统y方向上的位置方向上的位置取决于电子到达偏转电场时间取决于电子到达偏转电场时间光脉冲经过色谱仪后，
13、在光脉冲经过色谱仪后，在x方方向产生色散向产生色散成像系统不同成像系统不同x位置相应不同位置相应不同波长脉冲分布波长脉冲分布y方向脉宽方向脉宽x方向色散方向色散商用条商用条纹相机相机Y 方向偏方向偏转速度：速度：1cm/100ps 1cm/10nsY 方向偏转速度：方向偏转速度：1cm/100ps相机空间分辨率：相机空间分辨率：0.1mm时间分辨率：时间分辨率：1ps用条纹相机记录的间隔为用条纹相机记录的间隔为4ps的两的两fs脉冲脉冲例如例如二、光学相关仪二、光学相关仪探测器线性呼应探测器线性呼应探测时间常数呼应时间探测时间常数呼应时间T脉宽脉宽 每个方式具有不同的周期每个方式具有不同的周期
14、 Fourier 变换变换 两束光相关两束光相关 假设对光进展二倍频假设对光进展二倍频 一阶相关函数一阶相关函数幅度相关幅度相关 二阶相关函数二阶相关函数强度相关强度相关 两种方法测脉宽两种方法测脉宽 干涉自相关干涉自相关 非平行强度相关非平行强度相关 时间常数为时间常数为T 的线性探测器信号与脉宽的线性探测器信号与脉宽 无关，也就不能给出脉冲无关，也就不能给出脉冲 的信息。的信息。 1，干涉自相关，干涉自相关 Michel 干涉干涉 非线性晶体非线性晶体 归一化函数归一化函数 上包络上包络 下包络下包络 2，非平行强度关联，非平行强度关联假设两光以角度聚焦到非线性晶体假设两光以角度聚焦到非线
15、性晶体满足一定的相位条件只需来自两不同光束的双光满足一定的相位条件只需来自两不同光束的双光子才满足相位条件。那么背景消除，没有干涉信号，只探测到等于脉宽的包络信号。子才满足相位条件。那么背景消除，没有干涉信号，只探测到等于脉宽的包络信号。背景背景 没有消除背景没有消除背景 消除背景消除背景 不同线型的脉冲不同线型的脉冲高斯高斯 方波方波 单一噪声单一噪声 延续噪声延续噪声 0.883 ?自相关宽度自相关宽度 脉宽脉宽 频宽频宽 FROG技术技术 (Frequency-Resolved Optical Gating Technique)特征：特征： 丈量丈量 3 阶自相关，可测非对称脉冲阶自相关
16、，可测非对称脉冲Gate光泵浦非线性晶体，控制光泵浦非线性晶体，控制probe光的经过光的经过相当一个逻辑相当一个逻辑gate 的作用的作用第第9.3节节 用激光丈量寿命用激光丈量寿命丈量寿命的用途：丈量寿命的用途：1，经过探测自发辐射寿命和自发辐射光强，探测激发态总的跃，经过探测自发辐射寿命和自发辐射光强，探测激发态总的跃迁几率和某详细两能级间的跃迁几率迁几率和某详细两能级间的跃迁几率2，经过光经过吸收后的衰减，获得粒子数数目，经过光经过吸收后的衰减，获得粒子数数目3，获得碰撞几率，获得碰撞几率B粒子密度粒子密度 碰撞截面碰撞截面 平均速度平均速度 约和质量约和质量 有效寿命有效寿命辐射寿命
17、辐射寿命 气压气压 探测寿命探测寿命k态态n态态 k态碰撞截面态碰撞截面 光的能量密度光的能量密度 Einstein常数常数 1，相移方法丈量寿命，相移方法丈量寿命幅度调制频率幅度调制频率Pockel cell丈量平均丈量平均有效寿命有效寿命相移相移 调制频率调制频率 样品样品 激光激光 荧光荧光 激光激光 和荧光相对相移和荧光相对相移 时延门控时延门控 BOXCAR经过控制不同脉冲延迟，丈量在经过控制不同脉冲延迟，丈量在寿命时间内的荧光衰减或者吸收寿命时间内的荧光衰减或者吸收2，单脉冲激发，单脉冲激发时延符合单光子计数丈量寿时延符合单光子计数丈量寿命内原子数目衰减命内原子数目衰减探测光弱探测
18、光弱单光子单光子激光脉冲和荧光之间：进展时间幅度转换激光脉冲和荧光之间：进展时间幅度转换光脉冲光脉冲start; 荧光荧光stop通道上的计数正比与荧光光子数通道上的计数正比与荧光光子数Channel U(t)时间时间Pulse rate 光子计数光子计数粒子数粒子数荧光荧光 光脉冲光脉冲 时间时间幅度转换幅度转换 时间幅度转换时间幅度转换TAC:开场开场 终了终了 Stop 和和start控制也可以互换控制也可以互换光脉冲光脉冲stop; 荧光荧光start光脉冲光脉冲 荧光荧光 Na2分子寿命丈量分子寿命丈量第第9.4节节 Pump-probe技术技术对于对于RC, 对应原子原子对应原子原
19、子的跃迁的跃迁RRC, 对应分子分子跃迁对应分子分子跃迁从激发态分子漏到从激发态分子漏到基态原子的位置基态原子的位置分子能谱衰减分子能谱衰减分子经分子经过过Rc时，漏到原子态时，漏到原子态2，实时察看分子震荡行为，实时察看分子震荡行为a震荡震荡震荡震荡双光子泵浦双光子泵浦分子在势阱中震荡为分子在势阱中震荡为10-1310-15s,通常的探测只能探测平均行为通常的探测只能探测平均行为单光子探测单光子探测自电离自电离双光子激发在内拐点，单光子激双光子激发在内拐点，单光子激发在外拐点大的发在外拐点大的Franc-Cordon系数。系数。 b单光子泵浦单光子泵浦双光子探测双光子探测电离电离单光子激发在内拐点，双光子激单光子激发在内拐点，双光子激发在外拐点大的发在外拐点大的Franc-Cordon系数。系数。a, b时间差时间差振动周期振动周期baa,b最大值点相差半个震荡周期最大值点相差半个震荡周期解解释分子在内拐点和外拐点振动周期释分子在内拐点和外拐点振动周期
