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1、实验四：利用热释光剂量探测器thermoluminescent detector (TLD)测量射线的累积剂量一、实验目的1、了解LiF(Mg，Cu，P)热释光材料用于剂量测量的原理及特性；2、掌握使用热释光剂量计测量个人剂量、环境剂量的基本原理和过程；3、掌握热释光相关仪器的组成和基本使用方法；二、实验原理1、能带理论按照能带理论，晶体物质的电子能级属于两种能带：处于基态的已被电子占满的允许能带，称为满带；没有电子填入或尚未填满的容许能带，称为导带。它们被一定宽度的禁带所隔开。在晶体中，由于存在杂质原子以及有原子或离子的缺位和结构位错等，从而造成晶体结构上的缺陷。这些缺陷破坏了电中性，形成了
2、局部电荷中心，它们能吸引和束缚电荷，在能带图上，也就是相当于在禁带中存在一些孤立的局部能级。在靠近导带下面的局部能级能够吸附电子，又称为陷阱；在靠近满带上面的局部能级能够吸附空穴，称为激发能级。在没有受到辐射照射前，电子陷阱是空着的，而激活能级是填满电子的，具体见图1。 当辐射如、X、射线照射晶体时，产生电离或激发，使价带或激发能级中的电子受激而进入导带成为自由电子（图2过程），同时在价带或激发能级中产生空穴，根据能量最小原则，这些空穴落入激活能级的概率最大，俘获了空穴的激活能级称为H中心。类似的，进入导带的电子落入电子陷阱的概率也最大（图2过程），称俘获电子的陷阱为F中心。在测量过程中对晶体
3、加热，俘获的电子受热以后，获得足够的能量摆脱陷阱束缚跃回低能态，与空穴结合，同时多余的能量以可见光形式释放，称为辐射热释光(简称热释光，符号TL)，见图3。晶体受热时发光量越大，表征它接受的累积辐射量越大。2、热释光探测器主要剂量学特性2.1、储能性热释光磷光材料吸收的辐射能量一部分转变为电子的势能，电子被束缚在亚稳态的陷阱中，使这部分辐射能量被热释光磷光材料有效存储，直到测量时才释放出来，材料吸收的能量越多(吸收剂量越大)，产生的自由电子越多，被俘获到陷阱中产生的电子即F中心也越多，那么储存的辐射能量也就越多。在一定的剂量范围内，储能与剂量成正比关系，这种剂量响应的线性关系，使得热释光磷光体
4、材料可以定量地测量辐射剂量。2.2、多峰的发光曲线发光曲线是指热释光材料的发光强度随加热温度变化的关系曲线。由于材料中的电子陷阱有深有浅，深陷阱中的电子比浅陷阱中的电子受到更强的束缚力，因此要释放出来需要更多的能量，当加热热释光材料使，随着温度的升高，浅陷阱中的电子首先释放，且在某一温度(与加热速率有关)下电子的释放速率最大，形成发光曲线的峰值，随后该类陷阱中俘获的电子全部释放完毕，发光曲线就出现峰谷。随着加热温度的继续升高，较深的陷阱开始释放电子，依次类推，就会随温度出现一个个的发光峰，这样，发光强度就可以看作温度T的函数，形成的曲线我们称为热释光发光曲线。下图4是对GR-200圆片，在辐照
5、1mGy(约88mR)、15/s升温速率条件下测出的发光曲线，如下图4所示：图4、热释光发光曲线从图4中可以看到GR- 200A型TLD在250前有2个较大的发光峰， 第一个发光主峰约为170， 后面一个主峰约为240， 140以下的发光峰为杂散辐射。2.3、剂量响应的线性和超线性在测量时，并不是测量发光峰的全部发光的总和，对于LiF(Mg，Ti)热释光材料，多选择200左右的5峰的峰高或4、5峰的面积，主要是因为该峰稳定，常温衰退小，而且在约10-2-103 R（伦琴）范围内发光强度最大(与此峰对应的陷阱数目最多)，对于小于103R的照射量，热释光与照射量(吸收剂量)之间有较好的线形关系，如
6、下图5，其它温度峰的热释光峰或因不稳定(低温峰)，或灵敏度太低，或因线性不好而很少采用。图5、照射量与LiF:Mg,Ti探测器响应的关系从图5中可以看到，对于LiF(Mg，Ti)热释光材料来讲，照射量小于103R时呈现良好的线性响应，而当照射量超过2105R时将会出现超线性响应。对于GR-200型圆片，从图4和本小节叙述可知，在实际测量过程中，采用240左右的主发光峰可以得到较为精确的测量结果，对GR-200圆片型探测器，厂家已经给出了合适的测量步骤。2.4、饱和与负感从图5可知，热释光响应在超线性之后将出现饱和现象(1055106R)，在饱和之后会出现随照射量的增加而热释光减弱的负感现象，因
7、此对于不同的热释光材料，一定要遵守给出的照射限定区间，否则将会得到差别甚大甚至错误的结果。2.5、灵敏度热释光探测器的灵敏度是指每戈瑞(Gy)或拉德(Rad)热释光吸收的剂量的热释光响应值。由于热释光是一种相对测量，因此我们并不关心热释光的绝对发光量，而通常是用“校准光源”确定测量仪器的工作状态后，对接受一定照射量的热释光进行测量，各处特定条件下的刻度系数来表示其灵敏度。以LiF(Mg，Ti)(TLD-100)为标准，其它类型的热释光探测器的灵敏度与LiF(Mg，Ti)(TLD-100)比较后得到的值即为相对灵敏度。2.6、LET效应是指某些热释光材料会存在灵敏度与传能线密度(Linear e
8、nergy transfer， LET)的依赖性，对LiF(Mg，Ti)材料，当LET值 10kev/ 时出现灵敏度下降的趋势，当LET值300kev/时，灵敏度会下降10倍左右，把这种热释光材料灵敏度对辐射品质的依赖性成为LET效应。对于我们使用的LiF(Mg，Cu，P)材料，LET效应相对要小一些，即性能更为优越，同时对常见的X、射线，由于能量均较低，因此对LET效应可以折合计算在最后的响应中从而可以忽略；对于变化剧烈的辐射场，则需要针对不同的LET值做不同的考虑。2.7、光效应辐照过后的热释光材料受到强光照射会发生2种效应光衰退和光响应，前者是指光照射后原理的辐照热释光会衰减，一般以红外
9、线效应最为明显；后者是指光照射后会产生热释光响应，一般以紫外线效应最为明显。因此，当辐照过后的热释光探测器，如果不及时进行读数而需要长期存放的话，需要在暗光条件下保存，进来减少外来光的影响；2.8、衰退和重复使用热释光材料辐照后热释光衰减的现象称为衰退，放置时间越长，放置温度越高，衰退越严重，并且低温热释光峰比高温热释光峰衰退更为严重。由于辐照过后自由电子和空穴都不存在了，因此它不能重复读数；但由于电子陷阱和激活能级仍然存在，所以可以对热释光材料重复使用，方法是对读数过后的热释光探测器在一定温度下恒温加热一段时间，即进行所谓的退火，就可以是热释光探测器基本恢复原状而可以重复使用，物理原理请参考
10、相关参考材料，不过灵敏度往往会发生变化，因此在使用多次后需要对热释光探测器重新刻度。对于实验采用的GR-200型探测器，其退火条件是：低温退火温度为140、退火时间4min， 高温退火和测量温度均为240， 高温退火时间10min。不过一般情况下只要使用高温退火就可以了。3、热释光探测器特点及性能参数热释光剂量计用于个人、环境剂量监测的优点可以总结如下：组织等效性好，灵敏度高，线性范围宽，能量响应好，可以较长时间内的累积剂量，性能稳定，使用方便，并可对、n、p、X等各种射线及粒子的辐射剂量进行测量，因此热释光剂量法在辐射防护测量，特别是在个人剂量监测中得到了广泛应用。以当前实验采用的热释光探测
11、器GR-200圆片型探测器为例，其性能如下：型号GR-200材料LiF(Mg，Cu，P)用途测量X、射线累积剂量*能量响应(30keV3MeV的光子)20%相对灵敏TLD-10062线性范围100nGy12Gy探测阈0.1Gy4、热释光读数仪的工作原理 热释光探测器受射线照射时能储存部分辐射能，它被加热时，这部分能量以辐射热释光的形式放出。热释光强度随加热条件而变化，两者之间的函数关系称发光曲线。某段区间内发光曲线下的面积，即该段区间内总光子数与被测TL探测器在辐射场中的吸收剂量成线性关系。热释光剂量仪就是根据这种特性设计的。 为提高测量精度和改善整机的可靠性，现在的读数仪用单片机控制加热测量
12、过程。光学系统则将热释光探测器发射的光子高效率地收集到光电倍增管光阴极上转换成电流。调节光电倍增管的工作高压可调整其放大系数，从而控制仪器的灵敏度。仪器的灵敏度用一个光强恒定的参考光源校正。光电流经电流-频率(i-f)转换器变成脉冲信号；在单片机控制下对此脉冲作累积计数，结果由数码管显示。测量结果同时存入数据存储器供打印机记录并可供计算机调用。5、热释光剂量计的刻度原理由于热释光测量是相对测量方法，因此热释光探测器在使用之前需要进行刻度。剂量计在测读仪器上的测量读数是一相对值，需要通过刻度系数把仪器测量读数换算成剂量值。用于剂量刻度和监测用剂量计，应是同批型号规格的剂量计。刻度时，应使用国家标
13、准或ISO规定的X或参考源，且所有辐射源值都应溯源到国家相应一级或次级标准。下面介绍一下刻度涉及的内容：5.1、“刻度”的概念“刻度”一词在TLD应用中常被称做“校准”或“标定”。实际上刻度是在受控的标准实验条件下，定量确定剂量计读数与被测量值关系的全部过程。由此可见，如果获得一组没有经过校准TLD的读数是没有任何实际意义的，因为没有经过校准这一环节就是没有给TLD读数赋值。换句话说，在校准中，如果采用不同的约定真值做为标准，对TLD相同读数的解读是不一样的。5.2、刻度因子N（刻度系数）刻度因子N是剂量计要定度的约定真值H除以读数仪的读数M所得的商，即： 在实际工作中，特别是在首次TLD刻度
14、因子的确定中，TLD的刻度因子是通过在标准实验条件下照射一条校准曲线(刻度曲线)完成的。将TLD分成若干组(一般57组)，然后照射不等的约定真值Hi（比如照射量或吸收剂量），经测量可获得若干组TLD读数的平均值Mi，最后采用最小二乘方法或多组值Ni平均值法计算刻度因子。5.3、约定真值在TLD校准中，有两类量常被认为是约定真值的量。一类是剂量学物理量，另一类是剂量学实用量。(1) 剂量学物理量主要包括空气比释动能Ka、空气吸收剂量Da和照射量X。在校准TLD中，物理量的约定真值是采用可溯源标准仪器测得的。在辐射防护领域中的光子外照射剂量测量中，可以认为空气比释动能Ka、空气吸收剂量Da和照射量
15、x在数值上的关系是足够精确的。(2) 剂量学实用量主要包括周围剂量当量H*(d)和定向剂量当量H(d)、个人浅表和深部剂量当量Hp(d)。我们知道，在放射防护中常常使用组织或器官有效剂量等防护量做为剂量限值和剂量约束的基本量。但是，防护量是不可直接测量的。因此，在1985年ICRU推荐了上述4个实用量来做为放射防护评价的量。实用量既可实测，又可通过蒙特卡罗方法计算。对标准剂量学实验室来说，为了简化和方便溯源的目的，大多数标准实验室给出的实用量约定真值是通过ISO，ICRU，ICRP以及我国GB/T12162.3-2004推荐的参考条件下的换算系数F(d)确定的，因此需要有相关的实验条件才能完成。在进行环境剂量计校准时，可以通过物理量直接进行刻度，方法是用标准剂量仪器测量校准点处的空气比释动能率Ka或吸收剂量率Da：标准仪器经能量响应、方向性响应、量程线性等一系列校正后，如果标准仪器的电离室是非密封的，还应对测量时温度、气压进行修正，最后确定校准点空气比释动能约定真值H。在满足电子平衡条件的基础上在同一点处放上TLD照射一段时间获得相当的吸收剂量，然后通过读数仪得到读数M，这样就可以得到刻度系数，即可得到TLD读数M和真实值H之间的关系。在进行X、射线个人剂量计的刻度时，剂量计应放在能够模拟人体躯干的体模上进行。目前用于个人剂量计刻度的体模，是采
