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1、过滤器去除臭氧的实验研究天津大学 孟蕾 刘俊杰 王继永摘要：过滤器可视为室内空气与室外大气的分界面，可以防止空气处理机组、通风管道和室内空气被污染,然而这却使其成为HVAC系统中颗粒物最易聚集的地方。过滤器将大量颗粒物吸附聚集在过滤器的表面，为臭氧与颗粒物及其表面吸附的VOCs反应创造了极为有利的条件。本研究通过实验，模拟过滤器在不同环境中不同使用时间情况下对臭氧去除的规律。分别使初效、中效及高效过滤器沉积DOP尘、A2尘和炭黑尘，实验观察过滤器对臭氧的去除效率随积尘的变化规律，并对比分析三种尘分别对过滤器臭氧去除效率的影响；模拟商业或办公用空调系统的间歇性运行规律，观察过滤器对臭氧去除效率的
2、再生情况。关键词：臭氧，过滤器，颗粒物1 简介：臭氧是一种具有强氧化性和化学活性的物质，可与多种无机物（如硫化物、氰化物）和有机物（如烯烃类化合物、核蛋白系）发生氧化反应1。一般而言，室外光化学污染产物是室内O3的主要来源。室外臭氧污染的日趋严重，使室内臭氧污染问题达到了不容忽视的地步。有文献表明2，在没有室内发散源的情况下，中等通风条件下室内O3浓度将是室外浓度的20%30%；在通风较强的情况下为40%70%；在没有室内源的情况下，检测到的室内O3浓度最高达0.35mg/m3。 在此，需要特别注意的是：并不是人们所呼吸到的空气中臭氧浓度不超标就对人体没有危害，即使是微量的臭氧对人体健康仍然存
3、在潜在的危害3。Michael Brauer 和 Jeffrey R. Brook 的研究4 表明：对于每天从事几小时户外劳动的人们，即使臭氧浓度低于美国环境空气质量标准NAAQS (National Ambient Air Quality Standards):即1小时平均浓度标准0.240mg/m3和加拿大空气质量目标0.164 mg/m3，也会对肺功能造成负面影响。因此在技术经济条件允许的情况下，最大限度地降低空气中的臭氧浓度才是我们应追求的目标。目前，去除臭氧最主要的方法就是通过过滤器将臭氧浓度降低。而过滤器去除臭氧的主要机理是通过沉积在其上的尘粒与臭氧反应而达到去除臭氧的目的。对于不
4、同种类的积尘，其去除能力是不同的。本文主要研究不同种类的尘粒对于臭氧的去除效率，以及其去除能力的再生。2 实验系统及测试过程2.1实验系统及被测试过滤器介绍图2-1 过滤器臭氧去除效率实验台 本研究内容的实验主要在天津大学暖通实验室不锈钢风道实验台（如图2-1）上进行。风道断面尺寸为610610mm；风机为变频风机，最大风量为4418m3/h；使用小型臭氧发生器发生臭氧，臭氧发生量约为200mg/h；在臭氧发生器后设置一个混流风扇，保证臭氧在过滤器上游混合均匀，使臭氧分析仪在上游采样点处测得的臭氧浓度值具有代表性；过滤器上、下游采样点距离过滤器均为0.5m；使用ZX-01型臭氧分析仪在过滤器上
5、、下游采样点监测上、下游臭氧浓度，过滤器上、下游采样点的位置如图2-1，均位于风道断面中心，以断面中心的浓度近似代表断面平均浓度。被测试过滤器的情况如表2-1所示，其中3只初效过滤器来源于同一生产厂家，中效和高效过滤器来源于另一生产厂家（高效3为其他厂家产品）；过滤器所使用的粘合剂和树脂相关信息不详。实验前分别使用DOP发生器（Laskin喷嘴）、PALAS粉尘气溶胶发生器（BEG-1000）和实验室自制的固体尘发尘器在过滤器上游发生DOP、A2尘和炭黑尘，使尘样沉积在相应被测试过滤器上，通过设定发尘时间和称重来确定发尘量，根据过滤器的效率计算积尘量。尘样的比表面积不同，可能使尘样对臭氧的去除
6、效果有所差别。表2-1 被测试过滤器情况过滤器材料效率尺寸（mm）积尘种类积尘量（g）初效（板式）化学纤维G459259246DOP0，0.4347，0.8703初效（板式）化学纤维G459259246A2尘45，90，180，225初效（板式）化学纤维G459259246炭黑45，90，180，225框架式中效化学纤维F7592592292炭黑0，50，100，200，250高效玻璃纤维H13592592220DOP0，0.483高效玻璃纤维H13592592220A2尘50，100，200，250高效玻璃纤维H13475475220药厂环境使用2年2.2 测试方法及过程实验过程中主要使用T
7、SI多功能仪表测量过滤器断面风速和实验环境的温湿度，调节风机频率使通过过滤器断面的风量约为780m3/h(0.6m/s)，环境温湿度基本保持在203和45%5%；过滤器上游臭氧浓度均保持在约120ppb。3 实验结果及数据分析过滤器对臭氧的去除效率定义为： (3-1)式中：Cd过滤器下游臭氧浓度，ppb Cu过滤器上游臭氧浓度，ppb3.1过滤器积尘对臭氧去除效率的影响3.1.1 DOP尘DOP化学名称为邻苯二甲酸二辛酯，分子式C6H4COOCH2(CH2)6CH32，是塑料工业常用的增塑剂和高效过滤器常用的测试尘。测量初效过滤器原始状态（积尘量为0）和积尘量分别为0.4347（A）和0.87
8、03g（B）时对臭氧的去除效率，结果如图3-1所示。图3-1 DOP对初效过滤器臭氧去除效率的影响图3-2DOP尘对高效过滤器臭氧去除效率的影响测量高效过滤器原始状态（积尘量为0）和积尘量为0.483g时对臭氧的去除效率，结果如图3-2所示。由图3-1和图3-2可知，过滤器上沉积DOP尘几乎不影响其对臭氧的去除效率。分析可能原因为：第一，DOP发生量较小，对臭氧去除效率的影响尚不明显；第二，蓬松凹凸不平的表面比光滑的表面有更大的表面积，将会使臭氧的表面去除速率增大。然而DOP是液滴形式的气溶胶，相比于发生的固体气溶胶而言DOP液滴表面较光滑，且少有凹凸，致使对臭氧的去除效果会较小；第三，DOP
9、本身可能不具备与低浓度臭氧迅速反应而明显降低臭氧浓度的能力，这是由其本身的化学性质决定的（DOP的分子结构简式如图3-3所示）。其中第二点和第三点可能是形成本实验结果的主要原因。图3-3 DOP分子结构简图3.1.2 A2尘A2尘（Arizona Road Dust）的主要成分是美国亚利桑那州荒漠地带的道路尘，另外其中还掺入了一定量的细炭黑和短纤维。A2尘的表面可能含有能够与臭氧迅速反应的物质。测量初效过滤器原始状态下（积尘量为0）和积尘量分别为45g（A）、90g（B）、180g（C）和225g（D）时对臭氧的去除效率，结果如图3-4所示。图3-4 A2尘对初效过滤器臭氧去除效率的影响测量高
10、效过滤器原始状态下（积尘量为0）和积尘量分别为50g（A）、100g（B）、200g（C）和250g（D）时对臭氧的去除效率，结果如图3-5所示。图3-5 A2尘对高效过滤器臭氧去除效率的影响3.1.3 炭黑尘炭黑粒子的表面化学性质与炭黑的化学组成和炭黑粒子的表面状态有关。炭黑主要是由碳元素组成的，含碳量为90%以上，还有少量氧、氢、氮和硫等元素，其它还有少许挥发分和灰分，构成了炭黑的化学组成。因为碳原子以共价键结合成六角形层面，所以炭黑具有芳香族的一些化学性质。炭黑颗粒存在大量的自由基、氢、羟基、羧基、内酯基、醌基等，见图3-6。炭黑的这些基团具有一定的反应性，可以产生氧化反应、取代反应、还
11、原反应和离子交换反应等。而且炭黑颗粒由于具有较小的粒径，使其具有较大的比表面积。以上因素使炭黑对臭氧具有较高的吸附去除能力。图3-6 炭黑的表面基团示意图测量初效过滤器原始状态下（积尘量为0）和积尘量分别为45g（A）、90g（B）、180g（C）和225g（D）时对臭氧的去除效率，结果如图2-7所示。图3-7 炭黑对初效过滤器臭氧去除效率的影响测量中效过滤器原始状态下（积尘量为0）和积尘量分别为50g（A）、100g（B）、200g（C）和250g（D）时对臭氧的去除效率，结果如图3-8所示。图3-8 炭黑对初效过滤器臭氧去除效率的影响观察分析以上各图（图3-1至图3-8）可知，尽管过滤器的
12、类型、积尘的种类和积尘量均大有不同，但绝大部分过滤器对臭氧的去除效率都在1小时内迅速降低并达到某个稳定值。这是由于在实验进行的初始阶段，颗粒物表面存在着大量能够与臭氧迅速反应的物质造成的，随着这些表面物质在与臭氧的反应中迅速消耗，导致对臭氧的去除效率迅速降低。反应进行的同时，颗粒物内部能够与臭氧迅速反应的物质源源不断地向外部扩散，而稳定值的出现则反映了反应物质的消耗与该物质从颗粒物内部向外的扩散达到了平衡。研究分析后发现这个过滤器臭氧去除效率的稳定值与积尘种类和积尘量有密切关系。在一定范围内过滤器对臭氧的去除效率稳定值随积尘量的增加而增加。而过滤器对臭氧去除效率的稳定值与积尘种类的关系表现为：
13、炭黑使去除效率升高最大，A2尘次之，DOP最小，如图3-9。图3-9 积尘种类对臭氧去除效率的影响（初效过滤器）图3-9为初效过滤器在不同积尘种类和不同积尘量情况下的效率对比，其中A和B中DOP积尘量分别为0.4347g和0.8703g，A，B，C，D分别表示A2尘和炭黑积尘量为45g，90g，180g和225g的情况。3.3过滤器对臭氧去除能力的再生当前的商用空调系统大多是间歇性的运行，即每天的上班工作时间运行，而下班后即停止运行，这样使过滤器对臭氧的去除成为一个不连续的过程。本研究实验中测量原始的中效过滤器遭受约120ppb臭氧暴露时的臭氧去除效率，然后将过滤器置于大气中（臭氧浓度6ppb
14、）约15个小时，之后再次测量接受同样情况下的臭氧暴露的臭氧去除效率。用此实验来模拟研究商业空调系统中过滤器对室内臭氧浓度的影响。图3-10 过滤器去除臭氧能力的再生实验发现过滤器对臭氧的去除具有再生能力，如图3-10。尽管再生的臭氧去除能力可能有所降低，但如果再生时间延长的话，再生的臭氧去除能力会更接近或达到原来的值。过滤器对臭氧去除能力的再生是由于：过滤器表面能够与臭氧迅速反应的物质在不与臭氧接触（或接触低浓度臭氧）的时间内逐渐扩散至外表面，以致在下一次与臭氧接触时表现出再生能力。这种再生能力应该与过滤材料的成分和性质有关。过滤器对臭氧去除的再生现象使得间歇性运行的商业空调系统过滤器对室内臭
15、氧浓度和室内空气品质具有长期的影响。4 讨论本研究实验中由于时间的关系，无法取得各种现实环境中不同使用时间的过滤器样本，从而只能通过发生不同种类的尘样和不同的发生量来模拟不同的工作环境和不同的使用时间。现实环境中过滤器上的积尘成分非常复杂，是大量有机物和无机物的混合。代表性的积尘包含生物颗粒物（如花粉和微生物等）、土壤源颗粒物、无机盐和燃烧过程生成的颗粒物。通常，通风系统中的大多数颗粒物（7587%）是无机物类89。硅(722%）、铁（515%）、锌（110%）、铝（24%）、钠（24%）、氮（12%）和炭（EC）（37%）是无机物颗粒中含量最丰富的几种元素90。在今后的研究中，可以考虑使用真实的过滤器样本。另外，关于臭氧对过滤器所捕集颗粒物的表面沉降速率Kd，不同环境场所的颗粒物有各自的特点，其Kd值可能会存在一定差异，因此为了更深入的研究有必要对各种环境下颗粒物的综合沉降速率进行调查研究。5 结论空气过滤器是引入新风和室内空气循环过程
