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1、计算机模拟研究钚自照射Gerald Jomard a,*,Lilian Berlub,Gaelle Rosa b,Philippe Faure b,Jero*me Nadal b,Nathalie Baclet b2006年7月5日收到， 2006年10月16日收到了经修订的表格;接受2006年10月17号；2006年12月8号在线摘要 有明确的实验证据表明，基础材料钚的密度表现出随时间变化。通过比较已知的核燃料细胞老化，它被认为这种现象可能与该放射性钚的衰变有联系。Schwartz等确定了三种可能的年代有关的现象是由于浦合金的自照射导致自我的尺寸变化影响：初始暂态，氦的积累和无效肿胀。即使后
2、来的现象尚未在自然老化的浦合金观察到，这样做的目的是验证它可能发生通过借助一个多尺度建模方法。我们加上经典分子动力学模拟的介观蒙特卡罗法，以预报由钚照射自创建点缺陷的长期演变。在这篇文章中，我们侧重于为辐射损伤的MD模拟得到的结果。我们展示钚似乎并不像其他金属在离子辐照下。退火工艺的缺陷由一个反冲核所产生，实在是很长对照比较和已知的其他各种金属。一个位模拟移级联相结合的温度和能量梯级的MD参数研究会暴露出来。最后，我们将提出我们的MMC的初步数据，显示了稳定缺陷的种群空间级联创建相关，似乎对模拟预测膨胀的结果有很大的影响。关键词：聚氨酯;辐射损伤;退火;分子动力学;蒙特卡罗法1.介绍在所有的以
3、钸为基础的材料中，钚的原子核衰变是为负责无数点缺陷在晶体中创造。这些主要缺陷的发展方式，可能会导致在材料结构性能的重要变化。作为一个例子，钚合金膨胀已被实验观察到通过各种技术（热膨胀和X -射线衍射）。但它还没有明确规定，这种现象是否与钚的放射性性能有关。原因之一是钚的放射性和毒性是限制缺点相对于广泛的实验测量。预测长期影响自照射钚材料的因而是模拟真正的挑战。为了达到这个目标，我们已经开发出一种多尺度方法基于对经典MD模拟耦合事件基于的蒙特卡罗法计算的。显然，有一个实验与理论方法相互强烈的影响，为了参数化和验证我们使用的各种模型。这项工作生产钚的损害是一个先前研究的延伸。我们比较了发展2千电子
4、伏级联碰撞钚嵌入原子法和修正的EAM预测方法。由于MEAM的形式是一个更可靠的捕捉到pu不寻常的物理特性，我们在这个框架内继续这项研究。在本文中，我们将证明预测无效膨胀钚在易受影响的空间配置缺陷群，通过MD法获得。再次，我们应该指出，这是对我们工作的这一部分有纯粹前瞻性因为这一点，没有实验证明了这一空白，肿胀发生在pu为基础的材料中。2计算细节MEAM的形式基础已实施在我们MD代码STAMP，其是为在大规模并行机上使用而设计。一个高效的基于MPI的并行与3- D空间分解计划，允许一个处理系统的百万原子数。为了模拟高能瀑布，我们修改了令人厌恶的一部分，来至Baskes的原始可能为一个原子小的距离
5、相互作用提出了更好的处理。为此，我们使用了威尔逊和其同事的普遍氪- C电势，这是顺利加入到MEAM电位多项式3阶指数介于1到2A。有关此过程的更多细节，可以在其他地方找到。为了模型的缺陷产生，我们按照通常的程序。FCC晶体的钚首次平衡在T=300K在微统计热力学系综。然后，一个附近的原子模拟晶胞的中心位置，是选择发挥作用的主要连锁原子。EPKA动能被给在了一个理想的晶体方向为了模型中原子反冲核的发射以启动碰撞级联。图一：这个数字代表着创造了一个2千电子伏的级联随时间PKA的空缺数目3缺陷产生的结果为了提供可靠数据的介观模型，我们需要对预测产生的损害正确的统计信息。因此，我们有不同的PKA能源和
6、我们的模拟的最初的方向。文献和的方向已经探讨在2千电子伏级联，和和也被研究了在10 keV的级联。由于观察到的趋势非常相似对于所有这些模拟，我们将关注在2千电子伏级联结果。该空缺数目随时间演化计算的对数关系绘于一图1。.我们可以看到，PKA的初始方向几乎无缺陷生产的影响。弗兰克尔对创建的最大数量是多还是少一样，这个值是在后两种情况下达成的1.5皮秒。两个方向，对梯级开发导致晶体中的一个无定形区的形成。令人惊讶的实许多纳秒稳定，因此冷却阶段是极端长的比较已知的其他FCC金属（冷却阶段只持续几十皮秒）。这是不平常的FCC金属和更有可能观察到的半导体材料。正如Valone等建议，这种现象的解释可能通
7、过一个事实，即MEAM电位的很多极小展示范围，因为它能够说明所有的钚晶体结构。原子可以因此而暂时冻结在漫无边际的，如原子排列。这个假设应该做测试与普嘎MEAM Baskes和同事们的潜能动力学模拟。原子可以因此而暂时冻结在空间中，如原子排列。Baskes和同事们应该测试这个假设通过做the PuGa MEAM电位动力学模拟，这能够重现空间温度的稳定阶段。为了减少计算所需要的时间内MEAM退火级联产生的缺陷，我们试图加速重组过程中的动力学通过加热模拟单元温度到600K。在同一时间，提取的120ps后级联的核心部分，跟着他们形成直到获得了稳定的缺陷群在300K.。当模拟晶包被加热（经过约120 p
8、a在300 K时），我们观察图1，达到稳定的缺陷构型只有在400皮秒时。我们发现缺陷数在退火过程的末尾是相当类似与在T=300 K的温度下提取的核心部分取得的级联(看Fig.2)。空缺主要是孤立的，没有群集被观察当存在有间的隙小群。我们必须注意到，即使对缺陷的空间重新分区的图.2相似，他们不是真正的一致。特别是，我们可以看到，在T =600 K表间隙离得更远了从级联的核心比在室温下。这并不奇怪，因为这样的点缺陷的迁移能非常小。我们将看到在下面的这种略有差异空间缺陷重新分配可能是最重要的，对预测的缺陷的长期行为。至少在我们所有的碰撞级联模拟的主要结果是，空缺并不是集群。这是相一致的与结合能计算简
9、单的缺陷，如二或三的空缺，这表明基本上没有结合。此外聚类是不太可能发生在很长一段时间因为根据我们的计算空位迁移能量相对较高，约0.8电子伏特。最近，Fluss等研究了温度相关的缺陷性质，从离子照射在PuGa的电阻率测量，在等时退火的损耗累积。他们认为，间质集群完全是为了现存自辐照的，但是，相应空缺从铀损伤级联中呈现出更多的点缺陷状。这似乎印证了我们的空间重新分割结果，缺陷被创建在2和 10千电子伏级联在纯钚中。 图二：稳定缺陷群的MEAM电位在2千电子伏级联下的模拟在5,1,3的PKA初始方向；（左）图片对应晶包被加热在t=300ps到T= 600k的模拟（右）图片对应到t=15ns在T= 3
10、00的模拟。只有空缺（蓝色），单间隙和哑铃（橙色）。4一个通过介观蒙特卡罗模拟长期演变缺损的初步研究我们的目标是研究宏观物理性质的修改，诱导的钚材料自照射。这个想法是使用基于事件的蒙特卡罗模拟的缺陷来源将是最后的构型，其由MD取得了。我们使用了代码开发在CEA/DEN/SRMP由Dalla Torre等。要现实这个办法应包括85千电子伏级联我们这些还没有结果。要现实这个办法应包括85千电子伏级联的结果，这个目前我们还没有。因此，我们决定先用2千电子伏级联参数研究结果而不是热或不热，为了检查的敏感度长期空缺的肿胀，对于输入的缺陷种群的空间构型。各种事件被考虑在我们的模拟中，他们是：创建由MD通过
11、纳入缺陷获得稳定的缺陷群，湮没的空缺（V）和间隙（I），缺陷机制分离（其意味着发射1V,2-V o或者3-V，到n-V组，和发射1I from n-I 组），吸收缺陷对初始位错线终于出现在箱子里。我们不允许空缺位错线传播，只有单一的空缺，单核及双核间隙都在我们的模型中。在这项研究中所使用的各种参数如表1所示。 我们主要进行有两种模拟。首先，我们使用的缺陷群无论在300或600 K获得，和无论是否稳定的群和群被拣出在150ps的MD中。第二组的模拟研究包括由均匀的膨胀缺陷的来源或级联型缺陷源产生的差异。这一初步研究表明：1.MMC中的预测膨胀是非常敏感的，得到缺群陷的空间构型从MD模拟。事实上，
12、我们发现两者之间的一个数量级的差异在膨胀产生的300 K级联和600 K级联间。膨胀获得的2千电子伏稳定缺陷群（当T= 300 K）的来源是30，低于均匀的缺陷源。2.我们必须记住，这些初步的结果只能给暂时的趋势。他们必须以更现实的研究证实，因为我们的蒙特卡洛模拟某些输入没有具体的钚参数。5.结论这项工作是一个普通的多尺度建模方法，目的在描述钚合金的自辐照效应。置换分子动力学模拟级联参数研究，已完成群摆脱固有的缺陷所产生的自我辐照性能：缺陷的数量，数量和规模的集群，空间重新分割并作为一个PKA的能源和空间拓展方向级联功能。我们的研究结果表明，该缺陷，特别是重组阶段，远远高于其他金属。这些空缺似乎并没有形成集群在在与Fluss等人的实验结果中。我们对由级联所创造的蒙特卡罗模拟方法的主要缺陷长期演变的初步研究表明，预测膨胀是非常敏感对于缺陷群的空间构型。
