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1、亚甲基双羟萘酸配位聚合物的合成及识别性能配位聚合物是一类典型的有机无机杂化超分子化合物。相对于传统的光学材 料具有结构高度有序，热稳定性好等特点，并且其可调的孔道结构、大的比表面积 可以容纳或吸附其它的小分子，同时小分子与表面活性位点发生一定的相互作用, 所以配位聚合物在传感和分子识别领域具有广阔的应用前景。另一方面，硝基化合物的检测对于国家安全和环境污染等具有重要意义，目 前的检测技术多数需要昂贵且笨重的光谱学仪器。因此，本论文基于亚甲基双羟 荼酸(H2PAM)合成了一系列发光的配位聚合物，研究了其晶体结构、发光性质及基 于荧光传感在硝基化合物方面的识别性能。主要实验内容如下：(1)三维金属
2、镉配位聚合物的合成及识别性能研究。利 用有机共轭配体亚甲基双羟荼酸,在水热条件下合成了一个具有三维金属Cd(II) 配位聚合物Cd2(Pam)2(dpe)2(H2O)2 0.5(dpe)n(1)。通过X射线衍射(XRD)、红外(IR)对其结构进行了表征,热失重(TGA)分析其 热稳定性。化合物1滴加TNP后荧光强度明显减弱，并且在竞争分子存在的情况 下依然能够实现对TNP的选择性识别。通过化合物1的荧光发射光谱与被测硝基化合物紫外吸收光谱证明了识别 过程中可能存在的能量转移过程。DFT计算了硝基化合物的前线分子轨道值，预 测了富电子的配位聚合物与缺电子的硝基化合物间可能发生了光诱导电子转移 (
3、PET)过程，导致化合物的荧光淬灭。(2)有机胺辅助调控合成配位聚合物及识别性能研究。基于乙二胺(en)、1,3= 丙二胺(PDA)和三乙烯四胺(TETA)辅助调控在水热条件下合成了三种金属锌Zn( II)配位聚合物Zn(Pam)(en)n(2)、Zn2(Pam)2(1,3-PDA)2(3)、Zn(Pam)(TETA)(4)。化合物2显示了二维层状结构,化合物3具有双核的环状结构，而化合物4 显示了单核的树枝状结构。通过荧光量子产率的计算比较了 2-4的发光性质，化 合物2-4在滴加TNP后荧光强度都有不同程度的淬灭。研究了化合物2-4的荧光发射光谱与被测硝基化合物紫外吸收光谱，证明了 识别过程中可能存在的能量转移过程。(3)稀土金属镜Yb(III)的配位聚合物的合 成以及识别性能的研究。通过控制反应物配比水热条件下合成两种同分异构的配位聚合物 Yb(Pam)(2,2-bipy)(H2On(5)和(6)。化合物5显示了以环为单元的一维链状结 构,而化合物6显示了二维层状结构。化合物5和6的荧光量子产率说明了结构对发光性质的影响。化合物5和6 在滴加TNP时荧光强度都有明显淬灭,被检测硝基化合物的紫外吸收光谱与化合 物5和6荧光发射光谱的重叠证明了其识别过程中可能的能量转移过程。
