项目名称新型光催化剂的合成方法学及其光催化

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1、项目名称:光驱动污染控制催化剂的合成方法学及应用基础研究 提名意见:围绕光驱动污染控制应用于大气和水污染净化,结合纳米技术、光(电、材料) 化学、催化及环境化学交叉技术领域,设计多级结构纳米催化剂,创新理论和技术, 解决太阳光利用率差、电子-空穴复合率高和高浓度污染处理难等关键问题,提高污 染物去除效率,推广实际应用。项目历时15年,多项研究成果处于国际领先地位,8 篇代表性论文全部发表在环境和化学的顶级刊物,被SCI他引1821次,平均单篇他 引228次,单篇最高他引767次,应邀为J. Photochem. Photobiol C和Chem. Sci.等撰写 综述,出版Springer专著

2、1部,成果被应用于渔业废水、吉林石化化工废水(2015年吉 林省科学技术三等奖)和空气净化(2011国际工业博览会高校展区二等奖),本研究成 果获2015年度上海市自然科学一等奖。第一完成人李和兴教授担任Appl. Catal. B副 主编和全国光催化专委会副主任,入选Elsevier中国化工领域高被引学者第三名,参 与火力发电厂化学废水处理、发电厂水处理、火电厂大气污染物排放标准的制定, 并担任全球能源互联网理事,负责能源环保领域。通过该项目研究,发展了纳米催化剂制备、精确组装、定向结构裁剪和表面化 学修饰等技术,深化了光驱动污染物控制理论研究,为推动化学、材料和环境学科 发展,推广光催化在

3、环境净化中的应用做出了重要贡献。我单位认真审阅了该项目推荐书材料,审查了完成人资格,确认推荐书内容真 实有效,相关栏目符合填写要求。推荐该项目为国家自然科学奖二等奖。项目简介:项目属环境科学与技术领域的理论基础研究。环境净化是当今全球研究热点和难点。光驱动污染控制具有条件温和、易操作、 直接利用太阳光、去污普适性好和无二次污染等优点,有望成为新一代高效节能的 绿色环保技术。关键是设计高效纳米催化剂、提高光捕获及利用率、减少光生电荷 复合率、阐述反应机理及构效关系等。项目针对上述问题开展了(1)光驱动污染控 制催化剂合成方法学与组装生长机理研究;(2)光驱动污染控制催化剂结构组成调 控及其促进光

4、利用的研究;(3)光驱动污染控制协同效应及其促进电荷分离的研究。主要贡献:(1) 光驱动污染物控制纳米催化剂制备方法学创新:率先将超临界 EISA、醇热醇解和喷雾干燥技术引入催化剂的制备,揭示纳米材料组装生长规律; (2) 光驱动污染物控制催化剂创新:可控调控组成、形貌结构及晶面生长,制备出 核壳、纳米管、花球、介孔单晶、特定晶面暴露等多级结构的修饰和非修饰TiO2及 非TiO2光催化剂,扩大光催化剂范畴,增强光驱动污染物控制使役性能;(3)光驱 动污染物控制理论创新:深化光驱动污染物控制反应机理及构效关系研究,提出多 次反射增强光捕获的模型,探索半导体催化剂能级调变与光激发活化机理,实现复

5、合材料及光催化偶合反应体系协同促进光生电荷分离,提高光驱动污染物去除活性。在大量实验及理论研究的基础上,归纳出实现高效高效光驱动污染控制的三条科学 规律,并开发了全天候污水净化系统和吸附-光催化复合空气净化器,已实施应用。项目历时15年,研究成果处于国际领先地位。承担国家杰出青年基金和国家自 然科学重点基金等一批科研项目;承办了全国光催化和光化学会议、全国环境化学 大会和资源化学国际学术研讨会等;获批环境科学和化学上海重点学科、资源化学 教育部重点实验室和环境功能材料教育部创新团队,与普林斯顿大学和新加坡国立 大学组建教育部国际联合实验室。 8篇代表作均发表在环境和化学的顶级刊物上 (J. A

6、m. Chem. Soc.5篇、Angew. Chem. Int. Ed. 1 篇、ES&T 1 篇、Appl. Catal. B 1 篇),被 SCI 他引 1821 次,单篇最高他引767次。应邀为J. Photochem. Photobiol C 和 Chem. Sci. 等撰写综述,出版Springer专著1部,成果被应用于渔业废水、吉林石化化工废水(2015 年吉林省科学技术三等奖)和空气净化(2011国际工业博览会高校展区二等奖)。第一 完成人李和兴担任环境顶级刊物Appl. Catal. B (IF = 9.446)副主编和全国光催化专 委会副主任,入选Elsevier中国化工领

7、域高被引学者第三名,参与火力发电厂化学废 水处理、发电厂水处理、火电厂大气污染物排放标准的制定,并担任全球能源互联 网理事,负责能源环保领域。项目研究发展了纳米催化剂制备、精确组装、定向结构裁剪和表面化学修饰技 术,深化了光驱动污染物控制理论研究,为推动化学、材料和环境学科发展,推广 光催化在环境净化中的应用做出了重要贡献,获2015年度上海市自然科学一等奖。 客观评价:8篇代表性论文均发表在环境和化学的顶级刊物上,包括J. Am. Chem. Soc.5篇、 Angew. Chem. Int. Ed. 1篇、ES&T 1 篇、Appl. Catal. B 1 篇,被SCI他引 1821 次,

8、平均 单篇他引228次,单篇最高他引767次,4篇入选ESI高被引用论文。成果被应用于渔 业废水、吉林石化化工废水(2015年吉林省科学技术三等奖)和空气净化(2011年国际 工业博览会高校展区二等奖)。代表性论文 1 (J. Am. Chem. Soc. 2007,129, 8406-8407)已被SCI 他引 767次, 为ESI高被引用论文。复旦大学赵东元院士在Nano Today(2012, 7, 344-366)中详细 介绍了我们的工作,认为发展了一种无模板醇热自组装合成多级结构二氧化钛的新 技术,阐述了多级结构二氧化钛生长机理及光驱动降解污染物反应机理。同时在Adv. Mater(

9、2017, 29, 1602914-1602943)中,再次引用我们提出的光反射模型,认为是 大幅度提高光驱动降解有机污染物活性的重要原因。该工作还被 NatureChina (doi:10.1038/nchina.2007.124)作为亮点点评,日本Fujishima教授在J. Photochem. Photobiol. C: Photochem. Rev. (2012, 13, 169-189)的综述中再次肯定我们的观点, 认为核壳结构有助于光多次反射,提高光捕获和光驱动降解污染物活性。代表性论文 2 (J. Am. Chem. Soc. 2007,129, 4538-4539)已被SCI

10、 他引450次, 为ESI高被引用论文。孔壁修饰的有序TiO2被广泛引用并拓展到其他材料合成,被推 荐为提高TiO2光驱动降解污染物的重要方法(J. Mater. Chem. 2010, 20, 2831-2839;Chem.Asian J. 2010, 5, 36-45; Chem. Mater. 2014, 26, 287-298等)。福州大学王心晨教 授在Chem. Soc. Rev. 2014, 43, 5234的综述中详细介绍了我们合成高活性有序介孔金 修饰氧化钛的方法及组装机理,充分肯定Au促进光生电荷分离过程及协同效应,是 提高光驱动协同降解苯酚和还原Cr(V I)的重要原因。代

11、表性论文 3(J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 2325-2331)被黑龙江大学付宏刚教 授在Chem. Soc. Rev.(2013, 42, 9509-9549)系统介绍高度推介,认为该工作深化了 溶剂热多醇醇解制备多级结构氧化钛的方法,阐述了材料的组装和生长机理以及多 次光反射促进光催化活性的模型,有利于提高光驱动污染物控制效率。代表性论文 4(J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 14283-14286)已被SCI他引 159次, 为ESI高被引用论文。该工作被广泛用于生长机理及透光和导电性解释,同时认为我 们的工作为制备超长纳米金属线提供了

12、新思路和技术,有助于发展柔性透明电极以 及组装复合型电池器件,提高光驱动污染物控制效率(Adv. Mater. 2015, 27,1480-1511;Small 2015, 11, 1232-1252等)。代表性论文 5(J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 4719-4721,被中科院金属研究所成 会明院士和澳大利亚昆士兰大学逯高清院士在Chem. Rev.(2014, 114, 9559-9612) 中重点介绍,认为我们深入探究了苄基诱导(001)暴露的TiO2纳米片自组装,首次发 现相邻薄片间苄基t堆积对形成层状结构起关键作用,有序片层堆积导致光子晶体, 为类光子晶体

13、的发展提供了实验手段,奠定了理论基础。代表性论文 6(Angew. Chem. Int. Ed. 2011, 50, 1105-1108)被复旦大学赵东元 院士在Chem. Mater.(2014, 26, 287-298)中详细介绍,高度评价了我们的理论研究, 认为清晰阐明了醇热醇解合成(001)面暴露介孔单晶TiO2中硫酸根结构诱导晶体定 向生长机理,解释了光驱动污染物降解性能与纳米催化剂形貌结构和晶面的关系。代表性论文 7(Environ. Sci. Technol. 2007, 41, 4410-4414)被日本丰田中央研 究所的Ryoji Asahi教授在Chem. Rev. (20

14、14, 114, 9824-9852)上大篇幅介绍了超临界 制备掺杂TiO2催化剂的方法,进一步肯定光驱动降解污染物活性的提高归因于纳米 催化剂的高比表面积和缺陷以及修饰剂的强相互作用,有效抑制载流子的复合。代表性论文 8(Appl. Catal., B 2012,111-112, 334-341)已被SCI 他引 158次,为 ESI高被引用论文。该工作被美国肯特州立大学Mietek Jaroniec教授和武汉理工大学 余家国教授在Chem. Soc. Rev. (2016, 45, 2603)专题介绍,同时在ACS Catal.(2013, 3, 186-191)上也高度评价了我们的工作,

15、认为我们发展了纳米材料制备技术,研制 的花状BiOBr微球具有独特光化学性能,有助于光吸收和光生电荷分离,是实现高 效可见光驱动污染物分解的极佳催化剂。项目特色主要表现在:(1) 光驱动污染物控制新型催化剂的设计,包括纳米材 料合成方法学创新及催化剂组成和形貌结构的可控调变, (2) 光驱动污染物控制理 论探索,包括多级结构纳米催化剂的组装和生长机理,光驱动污染物降解的构效关 系阐述,特别是提出了多次反射促进光催化捕获模型,并总结了半导体能带间隙调 变规律,(3)协同效应促进光催化的构思和实施,包括设计了复合半导体光催化剂、 光催化氧化-还原偶合体系、吸附-光催化复合体系、植物-吸收辅助光催化

16、反应装置、 带太阳能电池板的全天候光(电)催化反应器。超临界、醇热醇解、喷雾干燥技术 已被国内外多个课题组采用并制备光催化剂,有关多级结构光催化剂的生长机理及 光催化反应中光捕获和活化的解释被国内外广泛引用。带太阳能电池板全天候光驱 动污水处理系统和吸附-光驱动空气污染净化器已应用于渔业废水、化工废水和室内 空气净化,分别获2015年吉林省科学技术三等奖和2011国际工业博览会高校展区二 等奖,获环境领域全国优秀博士论文提名奖和光催化优秀青年奖,获批环境科学和 化学上海市重点学科、环境功能材料教育部创新团队、资源化学教育部重点实验室, 与普林斯顿大学和新加坡国立大学组建教育部国际联合实验室,承办全国光化学与 光催化会议、全国环境化学会议、资源化学国际学术研讨会等。李和兴担任环境顶 级刊物Appl. Catal. B (IF = 9.446)副主编和全国光催化专委会副主任,入选Elsevier 中国化工高被引学者第三名,参与火力发电厂化学废水处理、发电厂水处理、火电 厂大气污染物排放标准的制定

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