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1、翻译心得和文献的创新点最先是和同学在图书馆的电子阅览室找文献，看了很多文章，有长的有短的, 还有一些不完全符合老师要求的。有些文献下载不下来，我就通过另存为的方式 以PDF的格式保存了下来。最后选了一篇符合老师要求且内容是我喜欢的催化 剂来进行翻译。刚开始翻译的时候觉得好难，好花时间。最先是通过有道词典初步翻译了一 下大概地了解了一下关键字和文献内容。但是发现很多词意都很离谱，语句根本 不通顺。所以开始采取逐字逐句翻译的方式，又并用了谷歌词典下载了灵格斯字 典一起翻译。这才开始了解文献真正的内容，有些关键词在文章中出现很多次的 就花更多的时间查清楚，以确保翻译的准确性和方便以后要用到。翻译第一
2、页的 时候速度挺慢的，也有些气馁，但是我决定要翻译就要把它认真翻译好。于是继 续翻译，但慢慢地感觉速度快了。也不需要大篇翻译后自己来调节顺序了，只要 查一下不认识的字，然后自己对照打印出来的文章可以用自己的话来翻译了，而 且语序更通顺。理解了文献的中心意思，顺着意思来感觉好极了。不知为什么对 研究生也充满了期待，因为我觉得研究生有能力阅读更多国内外优秀的文献，可 以学习到好多新的内容。通过这次翻译，我感觉我们的知识来源更广了，对知识 的渴望也更强烈了。当把整篇文章都翻译完的时候，心里还是蛮激动蛮有成就感 的。我一直很想以后研究催化剂，经过这次翻译，我想我能了解更多关于催化剂 的知识了。所以还是
3、很谢谢老师又教给了我一种自学的方法。我觉得文献的创新点在于在我们知道铂元素的催化氧化还原反应活性比较 好的情况下，第一：能用价格相对便宜且含量相对丰富的一些相似的元素来代替 铂元素，然后用控制变量的方法找到最佳元素。第二，采用二元组分，这样可以 同时发挥两种元素的催化性能，以增强催化活性，且通过调节二元组成的质量比 来达到最高催化性能，所以最大化地实现了催化活性。第三，同时采用几种实验 方法来确保理论研究与实验研究的准确性。组合筛选高活性钯二元催化剂电化学氧还原作者：Ki Rak Lee,Yousung Jung,*,$and Seong Ihl Woo*,t,t在大田305-701，韩国科学
4、技术院的化学和生物分子工程系（BK21研究生 课程）并且主要致力于超微化学过程系统（杯）的研究。从EEWS学校化学研究生院毕业。大田305-701，韩国科学技术院，是研究关于 碘化钾毫微中心的。文摘:电催化剂省略铂对降低成本的电池燃料成本有利。无铂合金的发展，为此将需要大量的实验。双金属耙电催化剂基用的八种不同的 金属 从对氧化还原反应的计算评估而来，并且使用组合的方法在酸性介质测试和制 得。通过简单的理论模型计算，铂-钻合金表现出与铂最近的氧化吸附能量，暗示 还原着最高的氧化还原反应活性。这种预测实验证实,暗示单参数的氧气吸附能 量对未无Pt氧化催化剂的开发会是一个有用的指南。关键词:热力学
5、指南、组合研究、氧还原反应、燃料电池、无-铂催化剂。1。介绍需要用便宜，丰富，且具有高活性的电-催化氧化还原材料代替Pt聚合物电解质膜 燃料电池（PEMFCs） 直是一个具有挑战性的研究领域，在这研究领域里,许多改 进催化剂有文献报主要是在铂基础上的材料，所以仍然很昂贵。一些双星金属 Pt-M催化剂已被证实比纯Pt催化剂在酸介质中反应有更大的氧化还原反应活 性。提出了两种机理来解释双金属表面的催化活性会增强。一种是直接二重功能 机理，即两种金属发挥独立作用但在整个催化循环中有协同作用。例如，一个金 属可用于简单的吸附氧气和另一个人金属是用来为其化学转化成水。另一个是间 接机制，主要通过改变合金
6、中第二个金属的电子结构来提高催化活性。然而，具体 的金属合金催化剂提高氧化还原活性的实验机理尚不清楚。虽然先进的纳米铂催 化剂被开发了，然而铂催化剂在燃料电池中进行商业化应用仍然是不经济的，因此, 寻找更便宜的替代材料是很重要的。在这里，我们估算了的耙合金材料，每份成本 和氧化还原催化效率都大约为Pt金属单独使用时的三分之一。最近的新闻报道了各种改进了的耙催化剂的结构，如耙-钻、耙-镍、耙-铁, 和耙-钼的结构。改变金属-铂的壳体核心结构也被认为是一个来提高催化活性的 办法。是因为增加了电化学表面积和改变了电子结构。为了了解耙催化剂催化氧 化还原反应的影响因素做了一系列的研究性试验。例如，张某
7、等人。通过对耙钻 合金热处理方法和论证改变了耙的晶格参数和使用程度并改善了氧化还原反应 的活性。而阿季奇等人。改变了铁耙的晶格参数原子的百分比。综上所述，一些 选定的耙合金据被报道有更好的氧化还原活性。但这个改善的机械原因并不清 楚。有人曾建议用不同的晶格参数，修改耙的电子结构，通过改变轨道重叠，反 过来又减小D-波段的中心转速。组合的方法十年前已经运用到电化学领域了，并且从那时起，各种快速、高效的新的燃料电池催化剂的研究方法在不断发展。大多数试验室合成通过喷镀， 电沉积，或物理气相沉积的方法来合成。为评估试验室的催化剂的性能，高通量的工具，如光筛选，电化学扫描显微镜， 多极半电池，和多电极燃
8、料电池的方法已经被引用。在先前的研究中，我们还开 发了直接用于甲醇燃料电池（DMFC ）的还原阳极电极材料的制备合成方法。通 过多极半电池方法的实验分析并显示了很好的稳定性。我们用同样的方法可以发 现在燃料电池的应用中钯基催化剂比铂基催化剂有更高的氧化还原催化活性。从理论的角度，勒思科和同事提出在氧还原活性趋势取决于不同的金属的 氧吸附能量。而巴德和同事提出了一个简单的热力学上的模型来解释合金催化剂 活性的增强。通过采用在钯上加过渡金属如钻和镍，他们预测可以改进02到后 者的金属上的解离吸附（方程1 ），并容易发生电化学还原吸附氧气从包含的金到 属钯的迁移（方程2）。然而，后者的提出的热力学主
9、体金属氧化物理论，与表面 金属合金不同。巴布纳独立改进了热力学氧还原催化剂的设计指方针。双金属 组合的金属的一个好处是有利于形成M - OOHads键，另一个优点是有利于还 原M-Oads键，与单一的纯金属催化剂比起来可以提高氧化还原活性。2M + Oq J 2MO（1）2MO + 4H+ + 4e_ 2M + 2H2O勒思科和苏氏等人分别发表了铂-钯合金相结合的理论和实验研究。然而,，用他 们的平板模型计算方法去计算许多不同系统太费时。我们致力于计算出氧原子吸 附能作为钯合金有活性的一个指标，这先前并没有被研究。为此，我们测试简单的 三聚簇模型去接近金属合金表面并用一个简单可靠的方式去计算氧
10、的吸附能。2。实验步骤2.1。理论方法。二元组合的Pd和八个原子（铷、金、钉、钼、铁、钻、镍、V） 在这研究中也会被考虑到。纯Pt簇也在比较的范围内。尽管平板模型有时候更 现实，因为简单的簇类模型有边缘效应，但簇类模型有简单的优点,因此，在必要的 时候，有可能运用更准确的量子化学方法。我们研究合金表面，在这里我们所用的最简单的模型系统是三聚体模型。三聚体 模型被用于研究较大的集群的形成和了解金属，如电子态的行为，自旋轨道的耦 合，复杂的D-轨道成键。当然，将需要更复杂的完全的定量能量模型，但在这项研究中使用的三聚体其主要目的是获得相对正确的定性趋势。正如我 们将要显示的结果部分，这简单的三聚体
11、模型再现实验的趋势比较好。我们考虑两种二元体系，Pd2-M和Pd M2,来作为高含量钯合金和低含量 钯合金模型。如图1所示的合金。量子化学密度功能（B3LYP），是根据LanI2DZ 效应核电势（ECP ）算得，这是金属元素的基础和AUG-CC-pVDZ氧气。 Pd-Pd-M和Pd - M-M三聚体的热力学氧气吸附能（AE）的数量计算，主要是 通过方程3算得。AE = cluster O込）E（cluster） 金属表面的氧化还原反应决速步还不清楚。图1。三聚体模型的描述。然而，在先前的研究中，第一个电子转移到吸附的氧气上主要与氧化还原反应的 电位有关。此外，氧的表面吸附和解吸附是影响氧化还原
12、反应的重要因素之一。因此，氧的吸附能计算可用于理论研究 探讨中。电化学量子结构可用于所有的计算中。2.2。相结合的方法。PD-M的二元组分由先前的研究中所描述的方法合成。图2。处理过的PD-M的组成。二元组分的组成如图2所示。把所有喷洒碳墨喷洒在聚四氟乙烯(PTFE)处理的 复写纸上。然后，金属前驱体溶液沉积的碳点。在室温下干燥后，减少用NaBH4 处理的方法解决减少含量。可用去离子(DI)水冲洗。金属的质量分数调整到31%。 所有的组合金属的比重在重量基础上都表现出来了。多元组成的特点是多极半电极的方法。作为处理过的工作电极。铂丝和Ag / AgCI电极(BAS Co., Ltd., MF2
13、052 RE-5B)分别被用作计数器和参考电极。用于分离电解质成分和测定各成分的氧化还原活性，聚四氟乙烯网，有直径为5 毫米深度为10毫米的88个洞。在每一个计数的洞里进行参考电极氧还原活性测量。测量一组成后，把两个电极 移动到下一组成。在电压从1.0到0.6伏之间测量3次(对可逆氢电位扫描电极(RHE)在扫描速率为5 mV si。目前，在氧化还原反应中二元组成的密度在 0.7 V左右。用含氧量为1M的高氯酸作为电解液。本文中所有的潜力转化可逆 氢电位扫描电极的模式。用X-射线衍射光谱仪(XRD)和X射线光电子能谱(XPS) 分析了表面成分质量比为(Pb/M=8:2)的钯的吸附量.3。结果与讨
14、论3.1。由三聚体模型在二元催化剂条件下算出钯的氧化吸附能。所有的理论成果 表1中列出。我们首先考虑纯金属的氧的吸附能量，使用三聚簇模型，AU3, PT3, PD3，CU3，NI3,和V3。在图3中，实验8 ? J ? J (trJi) (I)JQ1sppoui jaujjpuoB Au- PlOu V*dM00.0Z-1.0Stnnd ard FmeiufH for Rencdofi (2) (V)图3。以吸附能方程式1对标准的电势方程式2作图。反应式2作为计算得到的吸附能绘图得到的标准的势能函数。该图显示了标准方 程2和势能计算式1之间的线性关系，斜率为30。这意味着，从三聚体模型计算和
15、实验吉布斯自由能反应式1显示相同的吸附能趋势。三聚体模型得到的吸附能的 结果是合理的。但是，与勒思科等人有不同的结果(Au, 2.75 eV; Pt, 1.57 eV; Pd, 1.53 eV; Cu, 1.2eV; Ni, 0.34 eV)。斜率竟然是29和31。他们使用了不同的吸附的 氧气反应，即H2O +启-O*十比其中*代表一个表面吸附。原子氧的主要来源来自实验装置在阴极中的气态氧气, 而不是作为方程式1定义对氧的吸附能，在比例为30和32。这是令人鼓舞的，PT3 氧气吸附能和PD3计算这里显示类似以前平板计算的相对能量，这表明一个简单 的三聚群可以作为一个合理的金属合金表面的定性模型
16、。因此，计算得Pb - M 合金吸附能列于表1。我们认为两种二元系统，PD2-M和Pb-M2分别作为钯丰富的模型，贫钯合金模型。在PD2-M的情 况下三聚体系统，吸附能的大小有如下顺序：PdjAu Pd2一It Pd?CoPd3 Pd2Fe PdzRu卩屯一Mo Pd2Ni Pd2VPD2-Co二元体系(AE=-1.49 eV)在这项探索研究中显示的结合能是最接近铂三 聚体(AE=-1.44EV)的。上式5，二元体系的热力学右侧有利于的M-O键的形 成，而那些在左边的铂有相反的表现，这意味着它们有利于表面上的氧脱附。显 然，氧化还原反应活性涉及到一个合适的氧吸附能量。我们展示了氧的吸附之间 的火山关系，勒思科等
