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1、Cyanex923与酸性膦酸萃取剂协同萃取Ce、F性能研究XXX（辽宁石油化工大学xxxxxxxxxxxxxxxxx班 xxxxx）摘 要协同萃取就是在两种或两种以上萃取剂组成的多元素萃取体系中，金属离子的萃取分配比D协显著大于每一萃取剂在相同条件下单独使用时的分配比之和D加合，即认为这一萃取体系有协同效应。与此相反，若D协小于D加合则为反协同，如两值相等，则无协同。本文主要研究了中性萃取剂三烷基氧膦（Cyanex 923）与酸性膦酸萃取剂二（2,4,4-三甲基）膦酸（P204）协同萃取Ce和F的性能。具体内容如下：（1）考察了Cyanex923与P204单独体系对Ce(IV)、Ce(III)
2、、F(I)及Ce(IV)-F混液的萃取。确定体系中各离子是否可被Cyanex923和P204萃取。（2）研究了 Cyanex 923 与P204混合体系对Ce(IV)、F(I)、Ce(III)及Ce(IV)-F混液的协同萃取性能。确定该混合体系各离子是否存在协同萃取效应。计算了萃取Ce(IV)的协同增长因子。用斜率法确定了Cyanex 923与P204确定两种萃取剂有最大协萃效应时的分配比，并探讨萃取机理。（3）考察了温度对Cyanex923与P204混合体系萃取Ce(IV)的影响，计算Ce(IV)萃取的热力学常数。关键词： Cyanex923，协同萃取，Ce，FResearh on the
3、characters of cerium and fluorine synergistic extraction with Cyanex923 and organophosphoric acids extractantGuo HongfeiClass 0602, Environmental Science, School of Environmental and Biological Engineering, Liaoning Shihua University, Liaoning Fushun,113001Abstract Synergistic extraction means that
4、the extraction distribution ratio Dsynergistic in the multielement systems composed by two or more extractant is much more than that of Dadduct with single extractant using in the same condition. Namely the extractant system is regarded to have synergistic effect. On the contrary, the system was reg
5、ard to have anti- synergistic effect, if Dsynergistic is smaller that Dadduct and no synergistic effect when they are equal. The synergistic extraction of Ce and F with a neutral extractant named three alkylated phosphine oxide (Cyanex923) and a kind of organophosphoric acid extractant named bi-(2,
6、4, 4- trimethyl) phosphinic acid (P204) has been investigated. The following aspects were included in the thesis:(1) The extraction of Ce(IV), Ce(III), F(I) and Ce(IV)-F mixed solution with Cyanex923 and P204 alone was studied to determine whether the ions could be extracted by Cyanex923 and P204 or
7、 not.(2) The synergistic characters of Ce(IV), Ce(III), F(I) and Ce(IV)-F mixed solution with mixture of Cyanex 923 and P204 was investigated to make sure the ions with synergistic extraction. The synergistic increasing factors were calculated. The distribution ratio in the maximum synergistic effic
8、iency of the two extractant was obtained by slope analysis and the extraction mechanism was suggested.(4) The effect of temperature on Ce(IV) extraction with Cyanex923 and P204 mixture system was studied and The thermodynamic constant was calculated.Key words: Synergistic extraction, Cyanex923, Ceri
9、um, Fluorine目 录1文献综述11.1稀土金属介绍21.2稀土分离概况 61.3稀土的其它萃取分离技术122材料与方法162.1 试剂162.2实验方法162.3分析方法：173 结果与讨论193.1 Cyanex 923及P204单独体系对Ce, F混液的萃取193.2 Cyanex 923 - P204对Ce(IV)、F(I)、Ce(III)及Ce(IV)-F混液的协同萃取213.3温度对协同萃取的影响273.4 Cyanex 923和P204协萃体系对Ce(IV)、Ce(III)的分离系数284 结论29参考文献31致谢33Cyanex923与酸性膦酸萃取剂协同萃取Ce、F性能
10、研究1文献综述我国稀土资源丰富不仅储量大占世界首位而且品种齐全轻重稀土配套资源优势非常突出稀土元素在冶金玻璃陶瓷核工业电子工业农业及医药方面均有广泛的用途开发稀土资源对我国科技以及经济的发展都具有重要的战略意义。用铈族混合稀土氯化物和富镧稀土氯化物制备的微球分子筛，用于石油催化裂化过程。稀土金属和过渡金属复合氧化物催化剂用于气体净化，能使一氧化碳和碳氢化物转化为二氧化碳和水。镨钕环烷酸-烷基铝-氯化烷基铝三元体系催化剂用于合成橡胶.稀土元素的发现最早要追溯到1794年，从硅铍钇矿中找到钇土直到1947年从铀裂变产物中得到钷，历时150多年时间稀土元素的发现与其分离方法的发展密切相关。因此稀土元
11、素的发现史可看作是稀土元素分离方法的发展史。稀土元素的分离包括稀土矿的选矿稀土精矿的分解及稀土的水冶纯化等工序，在稀土的水冶纯化工艺中又有分级结晶法分级沉淀法离子交换分离法及溶剂萃取分离法。从目前国内外生产单一稀土的情况来看1，由于溶剂萃取法具有工艺简单试剂耗量少处理容量大反应速度快分离效果好产品纯度高等优点因而被广泛采用应用。萃取法不仅可直接获得高纯单一稀土化合物，同时可用全萃取流程将全部稀土分离出来所以稀土的溶剂萃取愈来愈得到人们的重视。 对于一个优良稀土萃取体系不仅要求萃取剂的饱和容量大，平衡速度快，化学稳定性好，水溶性好闪点和熔点高，与水溶液比重差大不，易乳化以及原料丰富，合成方法简便
12、和成本低廉，还要求对稀土元素有较高的选择性，即对稀土及伴生杂质或相邻元素间有较大的分离因素。不仅考虑萃取剂的萃取性能，还要注意从萃合物中反萃取的特性萃取剂的结构决定着萃取剂的萃取性能而配位原子或基团的反应活性结构。空间效应以及溶解度是决定萃取剂的主要结构效应2。近年稀土分离化学的研究主要围绕探求对稀土元素具有高萃取性能高选择性易于反萃的体系及方法而展开。 Cyanex923是近年来CYTEC Ind. Inc公司开发出的一种新三烷基氧膦萃取剂，Cyanex923是一种直链的三烷基氧化膦的混合物，它具有不易水解在水中溶解度小萃取容量高可以任意比例溶于常见有机溶剂等优点因而引起人们的广泛兴趣。所谓
13、的协同萃取就是在两种或两种以上萃取剂组成的多元素萃取体系中，金属离子的萃取分配比D协显著大于每一萃取剂在相同条件下单独使用时的分配比之和D加合，人们即认为这一萃取体系有协同效应。与此相反，若D协小于D加合则为反协同，如两值相等，则无协同。在无协同效应的情况下两个萃取剂相互不发生作用，它们与被萃取物不生成包含两种或两种以上萃取剂的协萃络合物，这可视为理想的二元或多元萃取体系，严格理想的二元或多元萃取体系是不存在的3。协同萃取既可以提高萃取效率，也可能改变萃取选择性、提高元素间的分离系数，同时协同萃取还可以提高萃合物的稳定性，改善萃合物在有机相的溶解度，消除乳化和第三相生成，提高萃取反应速度等。所
14、有这些特点都和萃取工业流程密切相关，对于湿法冶金和分析化学等方面的应用是很有意义的。1.1稀土金属介绍1.1.1 稀土元素在现代工业中的应用1980年全世界稀土产品的生产量约为 34000吨（以氧化物计），主要用于冶金、石油化工、玻璃陶瓷、荧光和电子材料等工业。世界历年消费分配比（不包括中国）。稀土金属及其合金在炼钢中起脱氧脱硫作用，能使两者的含量都降低到0.001以下,并改变夹杂物的形态，细化晶粒，从而改善钢的加工性能，提高强度、韧性、耐腐蚀和抗氧化性等。稀土金属及其合金用于制造球墨铸铁、高强灰铸铁和蠕墨铸铁，能改变铸铁中石墨的形态,改善铸造工艺,提高铸铁的机械性能（合金钢，铸铁）。在青铜和
15、黄铜冶炼中添加少量的稀土金属能提高合金的强度、延伸率、耐热性和导电性。在铸造铝硅合金中添加11.5的稀土金属，可以提高高温强度。在铝合金导线中添加稀土金属，能提高抗张强度和耐腐蚀性。Fe-Cr-Al电热合金中添加0.3的稀土金属,能提高抗氧化能力，增加电阻率和高温强度。在钛及其合金中添加稀土金属能细化晶粒，降低蠕变率，改善高温抗腐蚀性能。 铈族混合稀土氯化物和富镧稀土氯化物制备的微球分子筛，用于石油催化裂化过程。稀土金属和过渡金属复合氧化物催化剂用于气体净化，能使一氧化碳和碳氢化物转化为二氧化碳和水。镨钕环烷酸-烷基铝-氯化烷基铝三元体系催化剂用于合成橡胶。稀土抛光粉用于各种玻璃器件的抛光，CeO2用于玻璃脱色,同时提高其透明度；Pr6O11、Nd2O3等用于玻璃着色；La2O3、Nd2O3、CeO2等用于制造特种玻璃;在陶瓷工业中稀土可用于制造陶瓷釉料、耐火材料和陶瓷材料。单一的高纯稀土氧化物如Y2O3、Eu2O3、Gd2O3、La2O3、Tb4O7用于合成各种荧光体，如彩色电视红色荧光粉、投影电视白色荧光粉、超短余辉荧光粉、各种灯用荧光粉、X 光增感屏用荧光粉以及光转换等荧光材料。稀土金属碘化物用于制造金属卤素灯，它们的发光效率达80100流明瓦，色温为55006000K,接近日光,可以代替碳精棒电弧灯作照明光源。高纯 Y2O3、 Nd2O3、Ho2O3、Gd2O3是很好的激
