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1、Adsorption char acter istics of copper , lead, zincand cadmium ions by tourmaline (环境科学学报英文版)电气石对铜、铅、锌、镉离子的吸附特性JIANG Kan1,*, SUN Tie-heng1,2 , SUN Li-na2, LI Hai-bo2(1. School of Municipal and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China. ; 2. Key Laboratory of Env
2、ironmental Engineering of Shenyang University, Shenyang 110041, China)摘要：本文研究了电气石对Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的吸附特性，建立了吸附平衡方程。研 究四种金属离子的吸附等温线以及朗缪尔方程。结果表明电气石能有效地去除水溶液中的重 金属且具有选择性：Pb2+ Cu2+ Cd2+ Zn2+。电气石对金属离子吸附量随着介质中金属离子 的初始浓度的增加而增加。电气石也可以增加金属溶液的pH值；发现电气石对Cu2+、Pb2+、 Zn2+和Cd2+的最大吸附量为78.86、154.08、67.25和66.67mg/g
3、；温度在25-55C对电气石的 吸附量影响很小。此外研究了Cu2+、Pb2+、Zn2+和 Cd2+的竞争吸附。同时观察到电气石对单 一金属离子的吸附能力为PbCuZnCd，在两种金属系统中抑制支配地位是 PbCu, PbZn, PbCd, CuZn, CuCd,和 CdZn。关键字：吸附；重金属含量；朗缪尔等温线；电气石介绍重金属是来自不同行业排出的废水,如电镀,金属表面处理,纺织,蓄电池,矿山,陶 瓷,玻璃。其中一些是有毒的即使他们的浓度是很低,它们会造成严重的环境问题,危害人 类健康(Iqbal and Edyvean, 2004)。电气石是一种复杂的矿石具有潜在的吸附性能,普遍存在于自然
4、界中的矿物中 (Bloodaxe, 1999)。电气石的一般公式可以写成XY3Z6T6O18 BO3V3W, X=Ca, Na, K,空3 66 1833位； Y=Li, Mg, Fe2+, Mn2+, Al, Cr3+, V3+, Fe3+, (Ti4+)； Z=Mg, Al, Fe3+, V3+, Cr3+； T=Si, Al； B=B,空位;V=OH, O-O(3)；和 W=0H, F, O-O(1)(Yavuz etal., 2002)。 电气石矿物结晶在空间群 R3m 组。电气石的结构,其特征在于由一组硼三角形,六个四面 体，3八面体阳离子Y位点(四面体环内的三角排列)硅酸盐环和一个
5、X位点可以被看成 围绕一个31为中心的轴，与八面体阳离子Z位点(卧四面体环之间)加入各种“岛”给对方 周围的31轴。因此,有各种各样可用的阳离子和阴离子位点(例如,平面三角形,四面体, 八面体,以及大量9配位位点)在其中。因此,有各种各样可用的阳离子和阴离子位点(如 平面三角形，四面体，八面体，并在它的大9协调位点)。电气石的表面被认为具有碱组(Yves et al., 2002)。基于这些原因,电气石可能具有吸附水溶液中重金属的能力。近年来,利用天然矿物如高岭石、蒙脱石、磷灰石、沸石,海泡石和斜发沸石吸附水溶 液中的重金属污染物也有了广泛的研究(Brigatti etal., 1995； L
6、o等，1997； Anne等，1999； Garcia etal., 1999； Susane and William, 2000； Chantawong etal., 2003)。虽然对重金属离子 与矿物的吸附研究丰富，但关于电气石吸附重金属的研究还很少。Nakamura and Kubo (1992) 研究了电气石晶体与水的反应。Tang等(2002)研究了电气石净化的Cu2+废水的机理。本研究的目的是调查电气石对Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的吸附特性，以及对它们的选择 性。实验室用动力学等温线研究并评估了电气石的吸附能力，研究了接触时间、pH值、和温度对吸附效果的影响。1 材料
7、和方法1.1 材料电气石取自赤峰煤矿，并在表 1 中给出了其典型的分析。将电气石破碎到微观层次的细 度制成吸附剂。吸附剂的比表面积是通过高速气体吸附分析仪在77.4K氮气吸附测定。粒子 计数器测定吸附剂的平均粒径(日本，岛津)。在本研究中使用的金属溶液均为分析纯和硝酸盐化合物的形式Cu(NO3)2Zn(NO3)2 Cd(NO3)2 Pb(NO3)2。 表1电气石的典型分析成分数值成分数值SiO %245TiO %20.49Al O %2320.9B O %238.98Fe O %231.78Na O %20.98FeO %1.71K O %20.06MnO %2.62其他 %6.93CaO %
8、6.35比表面积 m2/g8.78MgO , %4.74平均粒径,gm0.471.2 吸附等温线的研究批量测定电气石对单一金属的吸附等温线；分批实验，通过加入50mL的金属溶液至含 有lOOmg电气石的100mL聚丙烯管中进行。它们的初始溶液是10-500mg/L,并盐酸或氢氧 化钠将pH用调整到6.0。将混合物放在水浴摇床将温度控制在(252)C摇晃lh,摇晃结 束后离心(3000 转/分， 20 分钟)，取上清液取。在上清液中的金属浓度通过原子吸收光谱 仪测定(VARIAN110, USA)。所列数据时三个独立实验的平均值，利用质量平衡方程(1)计算电气石对金属离子吸附 (Q) 。最大吸附
9、量通过施加 Langmuir 等温方程(2)测定。(C 0 - C)V1)2)BC _ 1qmaxQ bqmax其中Q是金属离子吸附(mg/干重)，C为溶液中金属离子的残留浓度(mg/L), C是在 溶液中金属离子的初始浓度(mg/L) , V是体积的溶液(mL) , B为电气石的重量(g) , qmax 是最大吸附量(mg/g干重)。Langmuir吸附常数b是关系到能量或净生成焓吸附量(L/mg； Faust and Aly, 1987)。2 结果与讨论2.1 接触时间对吸附量的影响电气石对于不同浓度的Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的吸附动力学概况如图1所示。在开 始的40分钟吸附
10、剂对所有浓度的金属吸收最快，Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+分别为92%、99%、 88%和 84%；所有金属离子的吸附需要达到平衡为时间约为60分钟。同时发现在整个期间 金属吸附的吸附速率能独立于所使用的金属初始浓度。1g电气石对于100mg/L金属溶液中Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的最大量分别为43.4mg、 49.4mg、28.1mg和23.3mg。它们在最大吸附量上的差异被解释与它们的价态和离子半径有 关(Puls and Bohn , 1988)。5040302020口口00208010012(6010012003530-A202520oQ155c2080W01201
11、20tf msnt, minlj 10 mg/Lo 50 mg/LWO mg/L _?匚 miti打min一二i 10 mg/L o 50 injj/L片$ OOpig/I.H口一- W mg/L O 50 mg/L-t 100 ：g/L4o 10 ingZL O 50 mg/L图1 100mg电气石对于pH=6.0的50mg单金属溶液（10, 50和100 mg/L）中的Cu2+、 Pb2+、Zn2+和Cd2+吸收量与接触时间的关系。2.2 初始的金属离子浓度的影响电气石对Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的吸附能力与初始浓度的函数图如图2所示。这些实 验使用的单一金属离子溶液浓度为10
12、-500mg/L。每克电气石的吸附量随金属离子的初始浓 度的增加而增加；这种增加可能因为电气石颗粒周围存在静电场产生的静电相互作用 （相 对于共价相互作用）。由等温线可看出四种金属在较低浓度时陡,说明电气石适合处理低浓 度金属溶液。平衡数据的分析是必要的,以建立一个方程来精确表示结果,并可以用于设计用途。各 种等温线模型已被用于建立吸附平衡系统模型。 Langmuir 模型是用来描述矿物吸附过程的 最广泛的模型之一。Langmuir吸附等温线假设单分子层吸附，数据拟合该模型很好（图2）。 从数据的线性变换，计算了 Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的朗缪尔参数（最大吸附容量q 、等 max
13、 温线常量b和相关系数R2）的值如表2所示。四个金属离子的相关系数（R2）很高（0.99）,表明Langmuir等温模型适用于描述在 所研究的浓度范围内电气石对这些金属离子的吸附平衡。Pb2+的q 和b值比Cu2+、Zn2+ max和Cd2+高，证实了电气石对Pb2+的粘接亲和性铅更强；吸附平衡和线性朗缪尔等温线（图 2和3）表明，电气石对金属吸收是化学平衡。表2显示出了电气石的吸附能力，电气石对Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的最大吸附量分别 为78.86, 154.08, 67.25和66.67 mg/g。相比之下，海泡石对Cu2+和Zn2+的最大吸附量分别 6.9 和 5.7mg/
14、g （Alastuey etal.， 1999）。因此，数据表明电气石是一种有效的用于去除重金属 离子的吸收剂。6320200400O 9图2 100mg电气石对于pH=6.0的50mg单金属溶液（10, 50和100 mg/L）中的Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+吸收量与初始浓度的关系。200 _A Pb01002C0300400Equilibrium concentraEion, tng/L图2100mg电气石对于pH=6.0的50mg单金属溶液（10, 50和100 mg/L）中的Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+吸收量的Langmuir吸附等温线。2.3 pH对金属离子吸附效
15、果的影响溶液的pH值已被列为控制金属吸附效果的最重要的变量，研究了 pH值从2.0到7.0 时对电气石对金属离子吸附效果的影响。pH值对金属吸收有强烈影响如图4所示。电气石 对溶液中金属的吸收效果随溶液pH值的增大而增大。吸附平衡时电气石对Cu2+、Pb2+、Zn2+ 和Cd2+的最大吸附量为48.4，49.4，31.2和28.4mg/g；当pH值为2.0电气石的吸附能力很 低，因为很大数量的质子与金属离子竞争吸附位点。由于溶液的pH上升，质子从官能团解离，电气石的表面增大，从而为更多的负性基团提供给金属离子络合100mg电气石对50mL 浓度为100 mg/L的单一金属离子溶液中的Cu2+、Pb2+、Zn2+和Cd2+的pH值如表3所示。 溶液的pH值可能在金属离子溶液与电气石接触后增加，导致这一结果的原因可能是电气石 的表面的碱组。表 2 Langmuir 常数和相关系数金属离子 qmax，mg/g
