多相芬顿催化体系的构建及其在燃料废水中的应用

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1、多相芬顿催化体系的构建及其在燃料废水中的应用目前,全球水资源严重缺乏 , 急需将水体可持续利用 ,而实现水体可持续发展 目标的最大障碍就是工业废水的治理。工业废水中染料废水的排放量逐年增长 , 且染料废水具有色度高、高COD毒性大、难降解等特点,采用传统的物理化学 方法很难达到有效的处理效果。因此, 高级氧化技术在染料废水中的应用已成为研究热点 , 其中非均相 Fenton 催化剂的开发和性能研究更是重点。本文以甲基橙和亚甲基蓝为模拟废 水,分别用磁性膨润土(Fe304-膨润土 )/H202和壳聚糖(Ch)-Fe2+/H2O2体系对其 进行催化降解。采用单因素实验 , 对底物降解的主要影响因素

2、进行研究 , 以确定最佳反应条 件。另外通过重复使用次数和铁离子溶出量来考察催化剂的稳定性、 催化活性和 使用寿命。第一部分实验结果:建立 Fe304-膨润土 /H202多相Fenton体系降解甲基橙废水 , 反应 20min 后就可达到反应平衡 , 且脱色率为 96.72%。从达到平衡时间和脱色率综合考虑,都优于Fe3O4 H2O2 Fe3O4/H2O2 Fe3O4膨润土体系。单因素实验确定最佳工艺条件为:初始pH=3,Fe304-膨润土投加量为0.5g L-1, H2O2加入量为0.05 mol L-1,初始浓度为100 mg.L-1,反应温度为40C 时,甲基橙的脱色率最高。由于甲基橙的

3、特殊结构,pH使用范围并没有明显的拓 宽。Fe304-膨润土重复使用5次之后,其脱色率仍高达89.94%,反应60 min后铁 离子溶出量只有3.23 x 10-3mg -L-1,与Fe3O4膨润土加入量相比,可以忽略不计,说明Fe3O4膨润土有较好的催化活性和较高的使用寿命。第二部分实验结果: 通过单因素实验确定Ch-Fe2+/H2O2体系对亚甲基蓝催化降解的最佳条件为:Ch-Fe2+加入量为10000 mg - L-1,H202加入量为1200 mg - L-1,初始浓度为120 mg- L-1,初始pH=7,反应温度为30C时,亚甲基蓝的脱色率达到99.96%。pH考查结果发现,pH适用范围是3-7之间,与均相Fenton相比明显拓宽。通 过动力学研究发现 , 此多相 Fenton 体系遵循拟一级动力学模型。UV-vis光谱图和COEB显示,亚甲基蓝在降解过程中并没有完全氧化为CO2和水,而是产生中间产物。Ch-Fe2+重复使用5次后,亚甲基蓝的脱色率高达90%, 反应120 min后铁离子溶出量为6.16 X 10-3 mg.L-1,说明Ch-Fe2+有较高的稳定 性和较好的催化活性。

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