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1、摘要能源问题将是2世纪人类所面对的巨大挑战。固体氧化物燃料电池（OF)是一种能 直接将化学能转化为电能的能量转化装置,并且无噪音污染、能量转化率高。传统的SZ 电解质组成的固体氧化物燃料电池由于电解质材料在较低温度下的电阻较高。一般要工作在 9510C。降低SOF的运行温度到000将在很多方面体现出优越性，如可以降低 电池其它组件材料的费用、降低材料的失效问题等，成为了SO发展的必然趋势。因此研究和开发中温固体氧化物燃料电池（二OF)的电极材料对OFC的发展至关重要。Ceo 960101 95(G）是中温SOF的有前景的电解质材料,而NiCe08Sm00l 9(i-SD)材料是适合中温OFC的
2、理想阳极材料。本文采用柠檬酸。硝酸盐溶胶。凝胶低温 自蔓延燃烧法制备了氧化镍(iO）粉末、Ceo Sine20l 9（SC)粉末、NOCo00l (质量比NiO:SD=I）和C0304NOCosS0 9（质量比030：NO：SDC=i：l：2）粉末，采用XRD检测了粉体的成相情况。将NiO与DC按不同质量比和不同制备工艺制备了固体氧化物燃料电池的阳极前身。NO.SDC粉末和c30INOSDC粉末也分别制成阳 极前身。再用自组装的还原装置将其在80C条件下经25h还原后,采用四端予法测量其电导率值.分析了阳极片电导率与阳极片微结构、i的质量百分数、混合研磨时间、原始粉末制备工艺及烧结温度之间的关
3、系。结果显示，阳极片的电导率强烈依赖于镍含量和原始粉 末的制备工艺。由于上面制备的阳极片的电导率不是很高,而电导率的大小主要与其中的NiO材料的 性质密切相关，所以本文研究了不同NiO制备工艺对iSDC阳极的电性能的影响。制备了 两种、购买了一种共三种具有不同微结构、不同粒径的NiO粉末，将这三种NiO粉末与SDC 粉末以1：的质量比按上述方法制备成NiSD阳极，分析了阳极片的电导率与阳极片微结构之间的关系.结果显示，阳极片的电导率与阳极片的微结构、粉末的微结构、O 粒子的粒径密切相关,而这些因素直接受NiO粉末的制备工艺影响。由iC03。2Ni（OH）.4H0分解得到的Ni粉制备的阳极片具有
4、最高的电导率值。掺杂LaC003材料在较低温度下具有较高的离子和电子导电性，具有较大的发展前景。 本文采用固相反应法和柠檬酸硝酸盐溶胶一凝胶低温自蔓延燃烧法(简称柠檬酸法)合成了aosSro s0 91（LC)和Lae7r0Coo 3Fee703(LSCF）复合氧化物。借助XRD和SEM对 不同制备方法合成的粉体的晶体结构和晶粒形貌进行了研究.实验结果表明：固相反应法可制得均一钙钛矿结构的C氧化物，柠檬酸法除制得S氧化物外，还有LaSrC00相的生成。两种方法均能合成出结晶较好的LSC粉体。柠檬酸一硝酸盐溶胶一凝胶低温自蔓延燃 烧法合成粉体的粒度相对较小.为研究以DC为电解质的固体氧化物燃料电
5、池阴极材料的性能,分别将LS粉体和SC粉体与GDC粉体按6:4的质量比制备了固体氧化物燃料电 池的阴极片在空气气氛下使用直流四探针法研究了烧结样品的电导率,发现由柠檬酸法得 到粉体制备的阴极片的电导率值较高。将制备的样品置于马弗炉中80”条件下烧结80h。 比较失效前后电导率的变化情况，并借助XRD、S等测试手段分析样品电导率变化的原 / 浙江丈学博七学位论文因。分析发现，失效之后所有样品的电导率值都有所降低,且两种LSC样品中有新相的生 成，晶体形貌有比较大的变化。以上制备的两种阴极材料都有一定的不足之处,为寻找适合GD电解质的性能更为优 良的阴极材料，本文采用固相反应法合成了中温固体氧化物
6、燃料电池新型复合掺杂阴极 L6SIxcax01一p3(LSCCN)钙钛矿材料。借助R等手段对不同掺杂含量所制备的粉体的成相过程和晶体结构进行了研究.实验结果表明：当x=0。4时,a2+已经不能很好的掺入到LaC03晶格中去.N元素含量较小的情况下，不会影响材料的晶体结构，不过当 含量稍有增高,制备的粉体的结构发生了明显的变化,已不再具有钙钛矿型的晶体结构, 出现了较强的四方2NF4结构的LaS00衍射峰。将LSCC粉体制备成固体氧化物燃料 电池的阴极片,在空气气氛下使用直流四探针法测量了样品的电导率值，发现LSCCN系列材料中保持了钙钛矿结构的阴极片具有很高的电导率，其中d+和sP掺杂各半的情
7、况下的电导率值最高。掺入较多的ca+或较多的m2+不仅影响了材料的单一的晶体结构,并且大大 降低了材料的电导率。为研究电极材料对电池性能的影响和燃料电池的运行机理,本文发展了一个用于固体氧化物燃料电池的三维的综合的数学模型，模型同时考虑了流体流动、热量传递、电荷传递、多组分传递和电化学动力学。研究的区域包括阳极和阴极的流道、扩散层和催化层，以及中间的电解质层在内的整个电池。采用统一的数学方程描述整个区域的传递现象，而用不同的 源项和相应的物性参数反映不同性质的层。通过计算流体动力学(F）技术求解传递方程 组,并耦合电化学动力学方程，获得了电池内的流动、温度、压力，反应物组分浓度等分布。讨论了不
8、同的电极材料,电极材料的孔隙率,气体入口流速、燃料气体组成等对电池性能的影响.关键词:固体氧化物燃料电池(SOFC)；阳极;阴极;电导率；微结构；稳定性；计算流体 动力学（C）;数值模拟1。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。.。-。.。.。.。.。.。-。.-ASTRACTHumbeigs a confxonted wih the reat calengfor t enery proem in21 centy.Soli id Fel Cells(SFO is atl elecrochmica reacor,wih hs the capbilty f onvrt
9、ing hemcal energy irectl into eectrici wth higll eficiency and l pllutio。T traditional elecryt material bas01 ytriutblized zirconiaOs动ut boplBe at temperatues rangingrom 50C to 100C。du tthe elatelyIIigh resiiity ofthelctolyte atloemperreowever，loering he temperteto etwee 600 nd 80”C as eme锄neitblere
10、nd ordvlopmet of SOFCdue te otnilnefts i ofers，suc as cepraerial，lower dradioproblm nd beces aevelpig endSo it ismortattoreeac andxplorelctrdematerial ftin o ntemei tempratre soid oxide felcell （TSFC)C0Gd i01 95（GC）is a kind ofprming eetrolyte mteril whie NieosSm00i （NiSDC)isa perect anode maeria fi
11、ng to IT-SOFO，Ce0 sS020 （D）NiO-CeoSm020 9(NiO：SC=：I in wei)nd C034-iCeS0201 (04：NiO： SDC=1:1:2i weigh）wr ynthezedby the cmbinatioosol ge andiric aci-nitae lowtempeatue self-propaatng cmbustionmhod。The hase idenification fe sythsizedpowder wasmaurd bXay dfraction（RD）。Anode prcursors incluing home-mde
12、 Niad SDC ve en peprd bfferent Ni cotent afbicatin codition,an NOSandC004-NiOSC ere fbiteinto anodepre圮ursr$repectivly。W reduced th aode recst withpre yrogen at 820C for 2. o,tested the eleticacondctiviy,and ivesigatedthe efe omicrostrtur onectricaconductity ofNiSCcompsite ande Tersults ow hat the o
13、d elcrical conductivitydependstrongy n th nodemicostructure,hich ramtically affected byNi onent andorigialpodefaraicnitioThe eecialcocivitywich s influcedb the iO is nt highoug for th ovanod slcsHere。th iflueceof Ni0 powder aicatoIl thod frNi-SDe electra conductivity Was nestido kds f NO powder er ynteszed wita hid kindavilablei he ketThree ypesofndeprecusos CTe abricatdwith hs iO pwdersan DC砒the msratefor I：1.The letrica cndutivt
