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1、第三章核燃料元件的导热3.1核燃料、包壳材料的选择和物性3.1.1核燃料核燃料是可在核反应堆中通过核裂变使用核能的材料。核燃料可以分为可裂变材料和可 转换材料两大类。可裂变材料可以在各种不同能量中子的作用下发生裂变反应，自然界存在 的可裂变材料只有铀-235 一种。可转换材料在能量低于裂变阈能的中子作用下不能发生裂 变反应，但在俘获高能中子后能转变成可裂变材料。钍-232和铀-238是可转换材料。可用 作核燃料的元素不多，铀-233、铀-235、钚-239和钚-241的热中子裂变截面较大，其中铀-233、 铀-235、钚-239已被用作核燃料。在核燃料中只有铀-235是存在于天然铀矿中的核燃料
2、，在天然铀中，大量存在的是铀-238, 占约99.28%，铀-235质量分数大约占0.714%，其余的约为0.006%的是铀-234。正是由于钍 -232可转换成铀-233，铀-238可以转换成钚-239，而钚-239可以作为核燃料，才是的1/3的 核燃料可最终燃烧。绝大部分热中子反应堆的核燃料物质都有其包壳材料，用包壳材料包装和密封的核燃料通 常称为燃料元件。根据不同形状可分为棒状燃料和板状燃料等。包壳材料可以防止冷却剂腐 蚀燃料并能阻止高放射性物质的泄露，还起着保持核燃料几何形状及位置的作用。根据反应堆中不同的使用形式，可以把核燃料分为两类：一类是固体和燃料，另一类是液 体核燃料。固体核燃
3、料按其物理化学形态的不同又可分为金属型(包括合金)、陶瓷型和弥 散体型。液体核燃料是核燃料与某种液体载体的均匀混合物，可以采用的液体载体有水溶液、 低熔点的熔盐，以及液态金属，它们与核燃料混合后就组成不同成分的液体核燃料。与固体核燃料相比，使用液体核燃料有系统简单，能够连续操作，以及具有较大的负温度 系数而带来的固有安全性等许多独特的优点。但是，液体核燃料还有许多技术问题，诸如对 结构材料的腐蚀、液体载体的辐照稳定性以及材料的后处理工艺等问题，需要进一步解决， 因此它还没有达到工业应用的程度。当前实际应用的核燃料，主要是固体核燃料。对固体和燃料来说，除了能产生核裂变外，还必须满足下列要求：(1
4、) 具有良好的辐照稳定性，保证燃料元件在经受深度燃耗后，尺寸和形状的变化能保持 在允许的范围之内。(2) 具有良好的热物性(熔点高，热导率大，热膨胀系数小)，使反应堆能达到高的功率 密度。(3) 在高温下与包壳材料的相容性好。(4) 与冷却剂接触不产生强烈的化学腐蚀。(5) 工艺性能好，制造成本低，便于后处理。早期的动力堆采用金属铀及其合金作为核燃料，但由于它们的高温稳定性不好，高燃耗下 尺寸稳定性差，现已被陶瓷材料和弥散体燃料所代替。1. 金属铀及铀合金金属铀的优点是：密度高（18.6g/cm3）;热导率大；工艺性能良好。缺点是高温下稳定 性不好，高燃耗下尺寸稳定性不好，腐蚀率高。金属铀在熔
5、点以下具有三种同素异形体，分别为a相、6相和Y相铀，各具有不同的晶格 构造。这三种同素异形体发生相变的温度是：a相 p 相 774c 7 相 融化（斜方晶格）（四方晶格）（体心立方晶格）从一个相转变为另一个相，铀的若干性质特别是密度，要发生急剧的变化，而这在堆内是 不允许的。因此在668T已成为金属铀燃料使用温度的上限。即使工作温度低于668T，金 属铀在中子辐照下也会发生“长大”和“肿胀”的现象。“长大”多发生在低于350T的环 境下，它会使燃料芯块变形，表面粗糙化，强度降低以至破坏。金属铀的温度大约超过400T 时，还会发生另一种变化，叫做“肿胀”。它是由裂变气体氪和氙在晶格中形成小气泡引
6、起 的。随着燃耗的增加，气泡的压力也随之增加，结果就会使得金属铀块肿胀起来。由上述可知，金属铀不适宜用作现代动力堆的燃料，但当反应堆用于生产钚和生产动力双 重用途时，用金属铀做燃料则是允许的，原因是为了限制生产过多的同位素而把燃料在堆内 的辐照时间设计的比较短，这时金属铀有足够的辐照稳定性，冷却剂的温度也比较低，即使 燃料元件发生破损，后果也不会太严重。普通金属铀若要用于工作温度高达400-500T的气 冷堆中，需经过特殊的热处理，否则容易发生辐照变形。在铀中添加少量的Mo，Zr，Nb+Zr或Si，可提高铀的辐照稳定性，同时能显著改善铀的 抗水腐蚀性。但是由于性能更加良好的陶瓷型二氧化铀获得较
7、快的发展，因而铀合金在动力 堆中没有被广泛采用。2. 陶瓷燃料陶瓷体的核燃料化合物主要有三种：氧化物、碳化物和氮化物。虽然存在着许多种铀的化合物，但不是所有铀的化合物都适于作核燃料。目前动力堆中广 泛使用的核燃料是UO2陶瓷燃料，它的特点是熔点高。高温和高辐照下几何形状比较稳定； 在高温水和液态钠中具有良好的耐腐蚀性能；与包壳材料锆合金、不锈钢的相容性好。二氧 化铀的缺点是导热性能差，和在热梯度下的脆性。至于碳化物和氮化物，它们的热导率都比UO2大，熔点也比较高，辐照下稳定性都比较 好。但是由于它们与水易发生反应，故在压水堆中没有被采用，只能考虑在气冷堆或者钠冷 堆中使用。以下主要讨论UO2的
8、热物性。UO2的主要热物性综合在附录1中。（1）熔点。二氧化铀的熔点一般认为是2800T，从已发表的文献来看，熔点的数值不尽相 同。由于二氧化铀理论上的分子式为UO2，即氧化铀的原子比（O/U）为2。实际上，在制 备过程中化学成分往往不能严格保持这个比值，O/U的比值不同，熔点也不同。再则燃耗对 UO2的熔点影响很大，二氧化铀含有杂质，也会导致熔点的变化。（2）密度。二氧化铀的理论密度是10.98g/cm3，但实际制造出的二氧化铀，由于存在孔隙， 还达不到这个数值。加工方法不同，所得到的二氧化铀制品的密度也就不一样。例如，振动 密实的二氧化铀粉末，其密度可达理论密度的82%-91%；烧结的二氧
9、化铀燃料块的密度要高 一些，可达理论密度的88%-98%。(3) 热导率。二氧化铀的热导率在燃料元件的传热计算中具有特别重要的意义。因为导热 性能的好坏将直接影响二氧化铀芯块内整体温度的分布，而温度则是决定二氧化铀的物理性 能和力学性能的主要参数，也是支配二氧化铀中裂变气体释放、晶粒长大等动力学过程的主 要参数。曾经对二氧化铀的热导率做了大量的实验研究工作。研究结果表明，除温度外， 燃料的密度、燃耗以及氧铀比等对热导率也有显著的影响。图3-1示出了一些研究人员所提供的的未经辐照的二氧化铀的热导率。从各条曲线的变化 趋势来看，可以粗略地认为，温度在1600弋以下，二氧化铀的热导率随温度的升高而减
10、小； 超过1600OC时，二氧化铀的热导率随温度的升高而又有某种程度的增大。图3-1未经辐照的二氧化铀的热导率随温度的变化密度为95%的理论值的冷压烧结二氧化铀，其热导率通常用下述公式计算:(3-1)3824k =+ 4.788 X10- i3(t + 273.15)395 t + 402.55式中：5为密度相当于95%理论值的二氧化铀的热导率W/(cmC) ； t为温度(C)。式(3-1)的适用范围是：温度从0到2450C；燃耗从0到104MW-d/t(U)o其他密度下的烧结二氧化铀的热导率可用Maxwell-Euken方程计算，该式为：(3-2)1 -8 K1 +。8 100式中：Kp为带
11、孔隙的二氧化铀的热导率W/(cmC)； k 100为理论密度的二氧化铀的热导率 W/(cmC)； 为燃料的孔隙率，即燃料块中孔隙占燃料芯块体积的份额为取决于材料 的常数，由实验确定。对于大于和等于90%理论密度(即s0.10)的二氧化铀，取6=0.5； 其他密度的二氧化铀取6=0.7。在缺少k 数据的情况下，可利用(3-2)式导出以K作计算依据求解K的关系式: 10095P(3-3)_(1-8)(1+0.05时p0.95 (1+08)95(4) 比定压热容。二氧化铀的比定压热容可以表示成温度的函数，它随温度的变化由下列 公式给出：在25C t 1226C的情况下，=304.38 + 2.51x
12、10-21 -6 x106(t + 273.15(3-4)在 1226C t 2800C的情况下，c =-712.25 + 2.789t - 2.71x10-312 +1.12 x10-613 -1.59 x 10-1014 (3-5) p在上面两式中，cp的单位是J/(kgC)，t的单位是。C。3. 弥散体燃料弥散体燃料是用机械方法把燃料弥散在热导率高、高温稳定性好的基体金属中制成的材 料。所用的基本材料可以是金属，如铝、不锈钢、锆合金，也可以是非金属，如石墨。在压 水堆中得到运用的金属基体是锆合金和不锈钢。用粉末冶金发制备的，以金属为基体的弥散体叫金属陶瓷。在弥散体燃料中，陶瓷燃料颗 粒的
13、尺寸一般都大于裂变产物射程，因此，由裂变产物对机体造成的辐射损伤仅仅局限于燃 料颗粒本身及其附近的小范围内，这样就提高了燃料的抗辐照性能，使燃料可以达到很深的 燃耗。弥散体的各种性质基本上与基体材料相同，它通常具有耐辐照，耐冷却剂腐蚀，导热 性能好和较能承受热应力等优点。其缺点是基体材料所占百分比大，必须采用富集铀。弥散体的比热容是通过把弥散体各个成分的比热容与弥散体各个成分所占的比例按线性方程为:关系组合求得。密度可以用同样的方法求得。热导率可以用Jokob推荐的方法进行计算，该(3-6)1一(1 一 aK / K )b d s1 + (a - 1)b式中Kd为弥散体的热导率W/(cm%)；
14、 k s为基体的热导率W/(cm%)； k勤为弥散颗粒的热导率W/(cm-T)； a = 3k / (2k +k )； b = V / V + V )；V 为基体的总体积(m3)； Vss dpdp s dp sdp为弥散颗粒总体积(m3)。式(3-6)用于b0.25,对0.25Mb M0.5准确性较差。若弥散颗粒明显呈串排列，颗粒间相互接触，Kd会变成各向异性，式(3-6)也就不成立了。3.1.2包壳材料燃料元件将裂变产生的能量以热的形式传给冷却剂，虽然燃料对冷却剂具有良好的耐腐蚀 性，但是如果燃料是裸露的，与冷却剂长期在高温下直接接触，那么裂变反应产生的裂变产 物就会进入冷却剂中，放射性将
15、超过允许值。同时，燃料芯块在运行过程中会发生碎裂，产 生气体。所以一般用机械强度高且耐腐蚀的金属将燃料密封起来，这就是包壳。这种包壳所 用的材料就是包壳材料。从工程观点来看，在燃料和冷却剂之间引入非裂变的包壳是非常重要的。包壳是放射性物 质的第一道屏障。既封装核燃料，又是燃料元件的的支撑结构。包壳的作用可以归纳为： 防止燃料受到冷却剂的化学腐蚀；防止燃料的机械冲刷；减少裂变气体向外释放； 保留裂变碎片。为了保持燃料元件的完整性使它能够可靠地工作，就必须为不同类型的反应堆选择合适的 包壳材料。选择包壳材料必须综合考虑下列因素：(1) 具有良好的核性能，除了具有低的中子吸收截面外，感生放射性要弱。(2) 与核材料的相容性要好，能耐较高的温度，即在燃料元件的工作状态下，包壳与燃料 的界面出处不会发生使燃料元件性能变坏的物理作用和化学反应。(3) 具有较好的导热性能。(4) 具有良好的力学性能，即能够提供合适和力学强度和韧性，使得在燃耗较深的条件下，仍能保持燃料元件的结构完整。(5) 具有良好的抗腐蚀能力，包壳对冷却剂应是惰性的。(6) 具有良好的辐照稳定性。(7) 容易加工成形，成本低廉，便于后处理。综合考虑上述要求，可用作燃料包壳的材料为：铝、镁、锆、不锈钢、镍基合金、石墨。 其他可用的材料有铌、
