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1、羟基磷灰石及其复合生物陶瓷材料争辩进展生物医学工程学杂志 2022年第0期第16卷 无机生物材料及有机/无机复合材料组 张玉军 尹衍升 王迎军单位：张玉军 尹衍升山东工业大学 材料学院，济南 250061；王迎军华南理工大学材料系，广州 510632 关键词：羟基磷灰石；复合材料；生物陶瓷摘要 综述了羟基磷灰石陶瓷及其复合生物陶瓷材料方面的最进展，并简洁探讨了HAP 生物陶瓷的进展方向。Advancement of Hydroxyapatite-Based Bioceramic Composites羟基磷灰石Ca10(PO4)6(OH)2，hydroxyapatite，简称 HAP具有极好的生
2、物相容性和生物活性，被认为是最有前途的陶瓷人工齿和人工骨置换材料。然而，纯 HAP 陶瓷的机械性能比较差，例如，断裂韧性(KIC)不超过1.0 MPam1/2，而且，在潮湿的环境中Weibull 因子较低(n=512)，作为人工种植体其使用牢靠性较差。到目前为止，HAP 陶瓷不能用作承载种植体，它在医学上的应用仅限于小的非承载种植体、粉末、涂层和低承载的多孔种植体。为了提高HAP 陶瓷材料的使用牢靠性，近十几年来已经进展了很多争辩工作。本文将结合我们的试验工作，简洁探讨在该领域的某些争辩进展。1 HAP 粉末的制备制备HAP 粉末有很多方法，主要有湿法和固态反响法1。固态反响法往往给出符合化学
3、计量、结晶完整的产品，但是它们要求相对较高的温度和热处理时间，而且。这种粉末的可烧结性较差。湿法包括：沉淀法2，3、水热合成法4和溶胶-凝胶法58等。用水热合法成法获得的HAP 材料一般结晶程度高，Ca/P 接近化学计量值。溶胶-凝胶法可以得到无定形、纳米尺寸、Ca/P 比接近1.67的 HAP 粉末。用沉淀法在温度不超过100 的条件下，可制备纳米尺寸的纤维颗粒粉末9。就 HAP 粉末的制备而言，制备工艺已经比较成熟。但是到目前为止在我国还没有形成HAP 粉末材料的批量生产力量。2 HAP 陶瓷HAP 陶瓷的烧结温度一般为10001200 ，袁建军等人10的争辩说明，1300 是 HAP 陶
4、瓷材料的最正确烧成温度。假设烧结温度过高可造成 HAP 分解和颗粒特别长大，导致强度降 低。热压11、热等静压烧结可得到具有细晶构造，高密度而且稳定性和机械性能良好的制品。微波烧结12不仅有效地节约时间和能源，而且有利于 HAP 材料的微观构造和机械强度。致密HAP 陶瓷的机械性能取决于HAP 粉末中Cap 比值、气孔率和杂质。随着 HAP 中 Ca/P比的增加，强度提高。在Ca/P=1.67时，到达最大值；当Ca/P 大于1.67时，强度突然降低。这是由于当Ca/P 大于1.67时，在烧结过程中简洁产生CaO。CaO 吸取水分形成Ca(OH)2并最终形成CaCO3，导致材料强度降低，甚至会自
5、破坏。致密纯 HAP 陶瓷的断裂韧性(KIC)在0.81.2 MPam1/2范围内，抗弯强度、抗压强度和拉伸强度分别为38250 MPa、120900 MPa 和38300 MPa。数据的离散是由于强度分布、气孔、杂质以及颗粒的尺寸变化引起的。致密 HAP 陶瓷的 Young”s 模量(E)在35120 GPa的范围内，维氏硬度(HV)在3.0 GPa 和7.0 GPa 之间，在10001100 表现出超塑性8。多孔 HAP 陶瓷已广泛用作骨置换材料13，14。由于骨组织可以很好地生长到多孔 HAP 的孔洞中，从而提高了 HAP 种植体的强度。对于多孔陶瓷，其内部连通气孔的孔径在540 m 时
6、，允许纤维组织长入；孔径为40100 m 时，允许非矿化的骨样组织长入；孔径在150 m 时，已能为骨组织长入供给抱负场所15。但是如此大的气孔会明显降低种植体的强度。因此，多孔HAP 陶瓷只能用于非载重的颌面骨以及填充小骨缺陷等。3 HAP 基生物陶瓷复合材料羟基磷灰石材料合成加工争辩方面的技术进步，已能制备可把握微观构造和化学组成的 致密的以及多孔的HAP 生物陶瓷。但是，由于HAP 的使用牢靠性差，使它的应用受到限制。近几年来，很多方法已经用于 HAP 陶瓷增韧补强，例如，层状构造16、金属间化合物颗粒17、金属颗粒、纳米颗粒、晶须、长纤维、局部稳定氧化锆增加等等8。表1列出了一些 HA
7、P 基生物陶瓷复合材料的性能。相对密 抗弯强K度度IC材料纯 HAPHAP+20%Al O +5%Ni Al2 33particles2 33HAP+10-30vol% long94-100 96-2243.7-7.4HAPHP 10008metal fiberHPHAP+5-30% Al O2 396-99.90-2501.4-2.5HAP, -TCP, Al O1000-12508,17particles72 3HP93-99. 160-31HAP, -TCP, -THAP+10-50vol%(3Y)ZrO1.0-3.01050-14008250CP,ZrO2HAP/C-85-HAP,CH
8、P 105016表1 HAP 基陶瓷复合材料的性能(%)(MPa)(MPam1/2)相组成工艺参考文献-1001.0HAPHP110017-1602.3HAP,Al O ,Ni AlHP110017复合的优点是使HAP 材料的韧性和强度提高。不过，在 HAP 基体中引入其次相往往会导致生物相容性的下降，并有可能加速 HAP 的分解。一般说来，用生物惰性材料增加的 HAP 材料的生物活性会比纯HAP 低。晶须增加HAP 复合材料具有很好的增韧效果，但是很多市售的晶须被认为是潜在的致癌物质。另外，HAP 在人体中的浸蚀速度为每年1530 m，用于增加的晶须可从HAP 进入到人体中，简洁引起严峻的安
9、康问题8。总之，尽管通过增韧补强可使 HAP 材料的机械性能提高，但是由于生物相容性的和生物活性的降低，工艺简单等缘由，在现阶段还未觉察HAP 基陶瓷复合材料广泛的用途。4 完毕语目前，全球植入医用植入体的患者已逾3000万人18，对于具有良好力学性能和生物相容性、生物活性的种植体的需求越来越大。依据作者所把握的信息，目前除了喷涂 HAP 的钛合金外，其余HAP 基生物材料还不能用于承载骨的置换，这对于材料科学是一个挑战。抱负的骨置换种植体必需是具有高强度、低弹性模量，具有直径100 m 微孔而且使用牢靠性高的HAP 材料。如上所述，金属、金属间化合物、Al2O3、PSZ、SiC、Si3N4和
10、纤维/晶 须等都可提高材料的使用牢靠性。但是，金属，包括金属纤维、金属间化合物增加的 HAP 陶瓷植入人体后，存在腐蚀，生物惰性和差的生物相容性等缘由，而不宜使用。Al2O3、ZrO2、SiC 和Si3N4增加HAP 陶瓷，由于热膨胀失配，在湿环境中降解，HAP 分解和生物惰性等缘由也难以实际应用。应当说，纤维/晶须 HAP 复合材料具有较好的使用牢靠性。大家知道，纤维状的材料在人体内简洁引发癌症的产生。象 Al2O3、ZrO2、SiC 和 Si3N4 都是生物惰性材料，它们在人体中不易溶解，纤维状的惰性陶瓷材料则是影响人体安康的重要因素。值得留意的是，磷酸钙材料显示出极好的生物活性和生物相容
11、性，它们与人骨和齿有着相像的化学组成和矿物组成，而且，其中一些具有可吸取性。在磷酸钙中，HAP 是最好的生物相容性和生物活性材料。可以说，纤维状的 HAP 材料与惰性陶瓷晶须和纤维不同，对人体安康不造成危害。综合考虑材料的生物相容性、生物活性和材料的机械性能，HAP 纤维/晶须与 HAP 的复合材料生怕是将来硬组织置换种植体最适宜的陶瓷材料之一。参考文献1 刘康时.陶瓷导刊，1993；352 王迎军，朱建业，郑岳华等.中国陶瓷，1994；4123 高家诚，张亚平，谭继福等.材料工程，1994；1184 于道成，经幼苹.现代技术陶瓷，2022；增刊8065 Layrolle P, Ito A,
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