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1、生物炭原位修复重金属污染底泥研究现状与展望简要：摘要生物炭,作为一种具有良好稳定性和很高吸附性能的碳材料，是受重金属污染底泥原位修复掩蔽剂的良好选择。各种农林废弃物进行热解炭化后制备的生物炭或功能化生物炭，均对底摘要生物炭,作为一种具有良好稳定性和很高吸附性能的碳材料，是受重金属污染底泥原位修复掩蔽剂的良好选择。各种农林废弃物进行热解炭化后制备的生物炭或功能化生物炭，均对底泥中重金属表现出良好的固定性能，普遍降低了其生物有效性。底泥细菌群落普遍受到了施加生物炭对底泥物化性质和重金属改变的影响作用;生物炭可使底泥重金属对植物毒性和抑制显著下降，并可以显著降低软体动物组织中重金属摄取量。反响芯垫技
2、术和增重颗粒技术可以有效地解决生物炭质轻、重力不稳定的问题。未来生物炭原位修复重金属污染底泥研究应在继续寻找经济、高效的生物炭或功能化生物炭根底上，重点关注生物炭和功能化生物炭修复底泥时的长期生态平安性、确立标准的生物炭原位修复工程施工方法与技术、探寻与植物修复相结合的复合原位修复技术可行性。本文源自孙芹菊;林少华;高莉苹;李萍萍，应用化工发表时间：2022-05-31?应用化工?杂志，月刊，于1972年经国家新闻出版总署批准正式创刊，CN:61-1370/TQ，本刊在国内外有广泛的覆盖面，题材新颖，信息量大、时效性强的特点，其中主要栏目有：科研与开发、专论与综述、分析测试、应用技术等。关键词
3、底泥重金属生物炭原位修复生物影响工程技术重金属具有高毒性，且不能通过微生物作用或化学作用降解，故可在环境中长期存在，并可通过食物链、饮水等途径而进入人体产生生物累积效应，进而可引起骨痛病、癌症以及其他严重疾病1-3。底泥是重金属的重要归宿和贮存库，据估计，约90%进入河流的重金属最终都会通过吸附、沉淀、絮凝等作用沉积到底泥中4-5。底泥又是水生态系统的重金属污染源6。重金属在底泥中的稳定性和环境因素相关，底泥中重金属会随着pH、氧化复原电势、温度和盐度变化而释放到水体当中，为生态系统带来风险7。我国水体底泥重金属污染问题已非常严重，湖泊、河流、水库等水体底泥重金属污染日益突出8-14。底泥修复
4、技术一般可以分为原位修复和异位修复7。异位修复需要大量设备投资，经济性较差15-16;同时底泥疏浚还会对水底生物造成不可逆的影响，破坏水生生态系统，且易引起相关陆地区域污染17-18。原位修复中的植物修复是一种经济、环境友好的修复技术，但其难以用于深水区和高流速河流的修复19。因此如何实现对重金属污染底泥经济、有效的原位修复已经成为生态、环境研究领域一个重要挑战。原位掩蔽技术是在受到污染的底泥上设置具有吸附功能的覆盖物，减小底泥重金属的生物有效性和向水体的迁移作用，从而使上覆水中重金属含量处在平安水平20-21。比拟而言，原位掩蔽技术对水生生态系统的干扰小22。但常用的掩蔽材料如沸石、黏土、活
5、性炭等，价格较高。生物炭是在缺氧和较低温度条件下通过热解废弃生物质材料获得的一种高度芳香化的稳定物质，因而经济、易得23。由于生物炭富有含氧官能团和丰富的孔道结构，对重金属具有良好的吸附固定作用，故常被用于污水和土壤中重金属的去除或修复23。近年来，将生物炭用于底泥原位掩蔽修复日益引起人们的重视。研究说明，生物炭对底泥中多种重金属具有良好的掩蔽效果，有助于降低重金属对水生植物的抑制作用，提高底泥中微生物生物量和活性等24-27。本文从生物炭对重金属固定效果、对生物的影响和掩蔽工程技术开展方面，就当前生物炭修复底泥最新研究进展进行总结，并就未来研究方向进行了展望。1.生物炭对重金属固定效果1.1
6、生物炭种类生物炭的制备方法主要有热解法和水热法28。相比拟而言，由于热解法设备简单、操作方便、平安性高等特点，所以当前研究中所采用的生物炭多为热解法所制备生物炭。底泥修复中常见的各种生物炭见表1。从表中可以看出，当前研究中所选择的物料非常丰富，主要为粮食作物的废弃物(如玉米秸秆、水稻秸秆、稻壳等)，也有经济作物的废弃物(如花生壳、甘蔗渣、油茶壳、椰子壳);既有木质废弃物(如橡树和枫树木材、木屑或混合木屑等)或竹材(如毛竹)，也有陆生或水生的草本植物(如柳枝稷和水葫芦)，还有家禽粪肥和废弃茶叶等。就生物炭制备条件而言，既有快速热解法，也有慢速热解法，热解温度通常为500700，热解保持时间通常为
7、13h。这样的制备条件可能是因为大量的研究说明，在上述下制备的生物炭具多孔外表、丰富的官能团和良好的吸附性能。1.2固定重金属效果生物炭修复或固定的目标重金属包括Cd、Hg、Pb和Cu等，类重金属As因其危害性非常强也受到了人们的重视(本文后续将其视作重金属)。研究说明，各种生物炭在原位修复底泥中时表现出良好效果，对底泥中重金属表现出良好的固定性能，普遍降低了其生物有效性，不管是常见的河流底泥，还是海港或海洋底泥，甚至是尾矿底泥等。如PengLiu等人利用四种生物炭：柳枝稷生物炭(300和600)、畜禽粪肥生物炭和橡树生物炭对受Hg污染的河流底泥进行修复，在实验开始阶段总Hg差异不明显，在30
8、天后，5%生物炭修复处理中总Hg的浓度下降为控制处理的8%80%;水相中的甲基汞也比控制处理普遍低34。生物炭的投加会提高底泥pH值和有机物含量，引起了底泥对重金属的吸附、隔离和钝化，从可交换态转变成残渣态30。生物炭对底泥中可迁移重金属的固定作用，最终会减少被生物相摄取的量37。不同物料和不同热解温度下制得的生物炭对重金属固定效果存在显著差异。谭小飞选用9种生物质在500下热解制备不同原材料的生物炭，并考察了几个不同温度下制得的稻壳炭和水稻秸秆炭固定As和Cd的效果差异，结果显示，生物炭可以显著降低底泥中酸可提取态重金属含量，增加残渣态重金属含量，并且效果随着热解温度的升高而有所增大，并随着
9、原材料不同而变化29。但温度的影响规律并不绝对一致，PengLiu等人的研究中，300下制得的柳枝稷生物炭对Hg的固定效果最好34。虽然生物炭原位修复重金属污染底泥具有良好的效果，但与活性炭相比，生物炭对底泥中重金属的固定效果普遍要差20,24。此外，与沸石、石灰等相比，生物炭也不是最好的，如刘孝利等人利用生物炭对上覆水重金属Cd的阻控效果比拟显示，生物炭效果比沸石好，但比石灰差31。1.3生物炭功能化为了提高生物炭固定底泥重金属的效果，近年来，出现了通过化学活化或微波辅助活化等手段将生物炭进行改性或功能化的趋势32。如DanlianHuang等人用负载纳米氯磷灰石的竹炭(BC-nClAP)固
10、定底泥中的Pb，结果说明，在30天后，BC-nClAP将非稳定态的Pb转化成稳定态的效率可以到达94.1%;经16天处理后，对TCLP可浸出Pb的稳定效果可以到达100%38。BaohongHan等在裸燕麦生物炭上负载纳米零价铁(BC-nZVI)对底泥中Cd也具有良好固定作用39。在铁碳比为1:3和0.05g投加量下，经过35天培养后，残渣态Cd可以从19.57提高到81.98%，绝大多数不稳定态Cd转变为了稳定态39。XiaohuaWang等人那么利用凹凸棒黏土和氯化锌预处理过的水稻秸秆一起热解，制备了功能化生物炭/凹凸棒土复合物，与单纯生物炭相比，复合材料具有更大的比外表积、丰富的孔道结构
11、、更多的含氧官能团和更大的阳离子交换容量(CEC)，可以更有效降低河流底泥中生物有效态的As和Cd含量;上覆水和孔隙水的As和Cd浓度，底泥中酸可提取和TCLP可提取的As和Cd含量均大大降低40。QiTao等通过慢速热解法，在500下制备了MgCl2改性金合欢生物炭(BCM)，用于受磺胺甲恶唑(SMX)和Cd共同污染的底泥修复41。BCM投加量为5.0%时，可以显著提高SMX和Cd在底泥上的吸附;和未投加生物炭相比，可以降低上覆水中SMX和Cd浓度，以及TCLP可提取SMX和Cd浓度41。2.对生物的影响掩蔽技术是将修复剂覆盖于受污染底泥上，因此水底生物就会和其直接接触，如果这些修复剂具有化
12、学活性，一些有害化学物质从修复剂渗出到水中，或者由修复剂的一些性质(比方粒径)而引起的物理效应，那么有可能会对生物造成不利，从而对环境产生有害影响42。在生物炭热解制备过程中产生的多环芳烃(PAHs)和其修复时所吸附或固定的重金属等，会因物理或生物作用而释放到底泥中43-44;生物炭还会因为吸附底泥和水中有机分子(如糖类、脂类和蛋白质)和藻类，从而降低水底生物的食物量;如果生物炭被水底生物吞食，可能会引起其肠道梗阻和内脏损伤;另外，生物炭还可能附着在水底动物肌体上，限制其行动能力33。所以，非常有必要确定生物炭在修复受重金属污染底泥时的生物平安性。2.1生物检测当前关于BC在修复底泥中的生物效
13、应研究比拟少。已有的研究多为实验室生物检测法，通过小型杯罐实验，将生物炭覆盖于底泥上或将生物炭和底泥完全混合后进行培养，隔一定时间后监测生物相的变化;或者直接进行生物炭浸出液的生物毒性监测。相关研究结果见表2。生物炭生物毒性检测的指标生物包括：发光菌(青海弧菌Q67)、浮游动物(大型蚤)、藻类(月牙藻)、底栖环节动物(水丝蚓)、软体动物(蛤蜊、LymnaeasuccineaDeshayes)33,37,44。由于细菌和真菌占表层底泥微生物总量的大局部，所以评估生物炭对水中细菌和真菌群落的影响占据重要位置。反映水中细菌和真菌群落演替时，多采用高级分子生物技术，如16SrRNA测序，18SrRNA
14、测序、PCR-DGGE等24,26-27;此外还有反映微生物活性的传统酶活性指标26，以及植物毒性检测25,37。2.2对微生物群落、动物和植物的影响生物炭原位修复对微生物群落、动物和植物影响研究结果，具体参见表2。ChaoZhang等人就生物炭对青海弧菌Q67急性毒性检测、大型蚤固定检测、月牙藻毒性检测、水丝蚓毒性检测结果说明中，毛竹炭虽然对生物具有一定直接毒性作用，但生物炭仍适合用于底泥修复44。大多数研究说明，施加生物炭后底泥细菌群落受到了生物炭对底泥物化性质和重金属改变的影响作用。生物炭对底泥物化性质、酶的活性和微生物群落组成的改变，依赖于生物炭的种类、制备条件、施加量、培养时间等24
15、,26-27。但施加生物炭对生物的影响机理是复杂的，如ZhengChen等人的研究说明，生物炭的施加提高As(V)/Fe(III)复原菌数量是通过提高和细菌活性相关的电子供体(DOM和乙酸钠)的利用效果实现的，通过这种对微生物群落组成和DOM生物有效性的改变，提高了生物炭-细菌-DOM系统中相互影响27。在生物炭修复底泥对植物毒性方面，生物炭修复底泥对植物毒性作用和生物炭粒径、作用时间等相关25。生物炭可以降低凤眼莲根部和芽中对Cd摄取量，使受重金属污染底泥对水芹菜种子萌发毒性和对根系生长抑制显著下降。生物炭可以显著降低软体动物组织中的Cd摄取量，对软体动物不利影响较小，甚至可以忽略33,37。总体来看，就生物影响而言，生物炭适合用于底泥修复44。但目前的研究，就微生物影响研究比拟多，对不同环境条件下的底栖动物和水生植物的影响研究还不够充分。此外，功能化生物炭用于底泥修复时的生态平安性研究还没有展开。3.原位修复工程技术原位覆盖技术是通过在污染底泥外表铺放一层或多层清洁的覆盖物，使污染底泥与上层水体隔
