NO2废气吸收的填料塔模型1

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1、N02废气吸收的填料塔模型08化工张学友摘要:化学工业中产生NO的废气是一种大气污染源,对人类和生态环境具有极大的危害，用水x或稀硝酸溶液吸收氮氧化物可以回收硝酸，是化学工业中应用较为广泛的氮氧化物废气治理方 法之一。文章通过对氮氧化物气体吸收过程中的气液相反应平衡和传质机理进行研究结合板式 塔吸收的特点，建立了水或稀硝酸在板式塔内吸收NO废气的数学模型,并进行了实验验证，x模拟结果和实验结果吻合良好。模型计算分析结果表明，氮氧化物的吸收效果随着温度的升高而 降低，随着压力的增加而增加,而且压力对氮氧化物吸收效果的影响比温度对氮氧化物吸收效果 的影响显著，随着停留时间的延长,起初氮氧化物的吸收

2、效果迅速增强，当停留时间达到10 S时， 氮氧化物的吸收效果的增强不再明显。关键词:氮氧化物；板式塔；吸收;模型氮氧化物废气是一种大气污染源,对人类和生态环境具有极大的危害，水吸收氮氧化物废气是湿 法治理氮氧化物废气的方法之一,这种方法由于可以把有害的氮氧化物转变为硝酸，尤其适合化 学工业中氮氧化物废气的处理。氮氧化物包括N0,N20,N02 ,N203 , N204 ,N205等多种组分, 而这几种气体有的还可以互相反应和转化，氮氧化物吸收与其他吸收相比，具有以下特点：在 气相和液相中同时发生多个可逆和不可逆化学反应；吸收过程伴随多个化学反应，而且还伴 随着解吸过程；气、液相之间存在异相平衡

3、;因此,氮氧化物吸收过程是最复杂的吸收操作之 一 12 。对于氮氧化物的吸收过程，国内外很多研究学者37 做了相关方面的研究。 本文在前人研究的基础上，考虑了多个平衡的综合影响以及化学反应速率和传质因素的影响，建 立了氮氧化物在板式塔内的吸收模型,对于指导工业生产具有参考意义。1氮氧化物的吸收原理氮氧化物吸收过程是一个边氧化边吸收的多组分化学反应吸收过程在吸收过程中，参与反应的 主要氮氧化物为N0,N02,N203和N204。除了 N0之外，其他氮氧化物都可以和水相互作用,发生反 应。2 NO + H OH 3+OH N ON 2 Or H3H 3N+OH N ON 2 O r H 2 -O

4、2H N2 O氮氧化物气体中N203体积分数是极少的，因此在吸收过程中，反应(3)可以忽略。亚硝酸只是在 温度低于0 C,以及浓度极小时才稳定，所以在工业生产条件下,它会迅速分解，分解反应如下：3HNO3 HNO3 + 2 NO + H 2O因此，用水吸收氮氧化物的总反应式可以概括为:3 NO 2 + H 2O 2 HNO 3 + NO由反应式(5)可以看出，被吸收的氮氧化物总数中还有1 /3变成了不易被吸收的N0,要使这一部 分N0被吸收，必须继续氧化成NO2进行下一循环吸收，依次反复吸收。2吸收模型在对本吸收塔建立模型之前，作出如下假设：吸收过程中所放出的热量全部被塔板上设置的 换热器移走

5、，即氮氧化物在吸收和氧化过程中的热量变化对吸收过程的影响可以忽略；气相 中主要发生NO氧化为N02和N02聚合为N204的过程，液相中主要发生N02和N204被水吸收生 成硝酸的过程;每个吸收单元可视为吸收区和氧化区两部分组成,其中液相区为吸收区，塔板 间的空白区为氧化区，假设吸收反应主要在吸收区进行，氧化反应主要在氧化区进行O2. 1氧化度a n氧化度即NOx中含NO2的体积分数，记为a，定义如下：a = NO2 x 100%NOx）由方程（6）可以看出,氧化度越高，NO2的体积分数越高，越有利于吸收，在吸收过程中，每块 塔板的氧化度是随着停留时间和气体的浓度而变化的。在氧化区，NO和02发

6、生如下氧化反应：2 NO 2 + O 2 T 2 NO 2若K c表示方程（7）的正向反应速度常数，K c表示方程（7）的逆向反应速度常数，则方程 （7）的反应速度方程式可以表示为：枚2）= K : 2 （NO ）c（O 2） - K :c 2（ NO 2）在200 C以下，忽略逆向反应，气体浓度以分压来表示,正向反应速度常数以Kp表示，方程式简 化为：dp2）= KpP 2（ NO） P （O 2）d1若以2pan代表第n层塔板上N0的分压，pbn代表第n层塔板上氧的分压,a n代表经过停留时间 T后的氮氧化物废气的氧化度，Kpn代表第n层塔板上方程（9）的反应速度常数，则第n层塔板 上方程

7、（9）可以转化为n二 2 p K dT(1-a )2(p p a )an pnnbnan n对以上方程进行积分计算,得到以分压差表示的氧化度表达式。K - p 2 - p 2Tpn an n na丄1 Y(1a)n十 in nn(Y 1)(1a ) (y 1)2y annnnn其中_ pY bn n p2. 2反应速度常数KP计算氧化度，需要求解方程(11)的速度常数KP ,其随温度的变化公式如下:579273+7-0.282. 3反应时间反应时间T的计算公式如下:HT =nn un_ qU nn :血-忙）4 1 210366 27316+tXXnp 27316n2. 4硝酸生成量的计算在计

8、算硝酸生成量之前，先讨论一下硝酸液面上氮氧化物气体的平衡状态的计算方法。3 NO + H O 气” 2 HNO + NO223K1nP（ NO）P3（NO ）22 NO k2 n N O224K P 2(叫2 nP (N O )24如果进入第n层塔板气体中N0,N02的分压分别用符号pmn和pnn表示,吸收前NOx的总压用pHn表 示，而吸收后NO2的分压用pxn表示，根据吸收反应,生成一氧化氮的量，等于被吸收了的二氧化 氮的量的1 /3，若把N2O4当作2NO2，则得到氮氧化物平衡时的方程式：2 p 23K P3 + xn + p 3 p + p1n xn Kxnmnnm2 n在模型中，根据

9、文献8 ,假定K1n仅为温度和溶液中硝酸浓度的函数，则方程如下：lg K 21.68 - 0.104w - 0.0464(273.16 +1)1nnlg K = _?692 + 1.751g（厂 + 273） + 0.00483 x 2nt +273nn（厂 + 273） - 7.144 x10-6（厂 + 273）2 + 3.062nn硝酸生成量可以通过下面的公式来计算：f = h x y （NO） + y （NO ）n pnn2HnP =耳pFn n nP = p + pHnmnnnp = p pnHn Kn2 p2p = K p3 + xn + pKn1nxn Kxn2 np= px x

10、mnn+1mnp = px xnnn+1nnp = p Apn+1n2.5塔板效率塔板的吸收效率n n的计算式如下：耳=a + g w + 0.0041p1.85 + 0.067H nn nn+1n0.002t 0.43ung = 0.0071 + 2 x10-4 p 0.016unn+13模型求解本模型采用逐板计算，从塔底算起，每块塔板上氮氧化物的浓度变化根据上述建立的模型按照以 下步骤进行求解:首先计算速率常数KP、停留时间t和氧化度a ;其次根据a计算氧化后气体各 组分的组成和平衡时氮氧化物的总的分压；然后计算塔板的吸收效率和硝酸生成量；根据硝酸 生成量可以计算消耗的N02 ,02和再生

11、的N0,最后计算吸收后各组分气体的组成和氮氧化物的 回收率。以吸收后各组分气体的组成作为进入下一块塔板的气体组成依此循环逐板向上计算， 直至塔顶。4模型验证为了验证模型的准确性,本文对含氮氧化物气体在单块塔板上的吸收进行了实验。操作条件如下: 操作压力p = 101. 325 kPa,气体流量q = 0. 40m3 /h，塔径D = 40 mm,板间距H = 0. 06 m,塔 进口氮氧化物气体组成如下：NO的体积分数为0. 65%,NO2的体积分数为0. 81% , O2的体积分 数为16126% ,N2的体积分数为82. 28%。实验值与计算值的对比结果见表1。表1实验值与计算值的比较Ta

12、ble 1 Comparison between experimentaland calculated values温度/c吸收液质量n实验值n计算值误差/%分数/ %15150.1980.2095055300.1470.1414.0820150.1830.1956056300.1640.1703.663550.1730.1682.89200.0540.0586.70由表1可以看出，实验结果和计算结果吻合良好，模型可信。5结果与讨论为了使吸收塔处于较优的操作状况，有必要研究工艺参数，如吸收温度和压力对该塔吸收效率的 影响，因此本模型针对吸收过程中的3个非常重要的参数如温度、压力和停留时间进行了

13、分析。5. 1吸收温度对回收率的影响气体进口组成同第4节，操作条件：气体流量q = 524 m3 /h,自由体积V = 016 m3，板间距D =016 m,考察了温度对回收率的影响，结果见图1。14161820222426283032质量分数%0.200.190.180.170.16%率收回0.150.140.130.120.110.100.090.080.070.060.050.04图1温度对回收率的影响Fig. 1 Influence of temperature on absorp tivity由图1可以看出，在所考察的温度范围内，回收率随温度的升高而下降,这主要是由于NO的氧化速 率

14、常数和平衡常数都随着温度的升高而降低引起的，因此，低温有利于吸收操作。6结论(1) 通过对氮氧化物在板式塔内氮氧化物的吸收机理和各种平衡关系以及传质理论进行研究后 建立了氮氧化物在板式塔内的吸收模型，验证结果表明模拟结果和实验结果吻合良好。(2) 利用模型对吸收过程的一些操作条件进行分析,结果显示:温度越低，压力越大，停留时间越 长，氮氧化物的回收率越大。符号说明：f硝酸生成量，kmol/hH吸收单元高度,mnK方程(5)的平衡常数InK方程(18)的平衡常数2nPf 吸收效率为n时被吸收的NOx分压，kPap达到平衡以后氮氧化物的分压，kPaKqNOx废气流量,m3 / snt吸收温度，Cu 空塔气速,m / sw硝酸质量分数，%X第n层塔板气体中NO的摩尔分数mnX第n层塔板气体中NO2的摩尔分数nnyn(NO )氧化后NO的摩尔分数，kmol/hyn(NO )氧化后NO2的摩尔分数，kmol/h2n吸收效率E吸收效率中随压力而变的系数1 吸收塔直径,m2 吸收塔中心管直径,m参考文献：1 PradhanM P, Suchak N J ,Walse