收稿日期: 1996207224 收到修改稿日期: 1996212222第31卷第6期原子能科学技术Vol . 31,No. 61997年11月A tom ic Energy Science and TechnologyNov11997用液体闪烁计数法绝对测量3H和14C比活度翟盛庭(中国核动力研究设计院,成都, 610005)简述了液体闪烁计数的单管及双管符合外推方法绝对测量3H、14C活度的基本原理零几率校正采用相对探测阈外推法,并提出了迭代零几率外推方法不同方法的测量结果与参考值相比,偏差在014%—210%以内关键词 液体闪烁计数 绝对测量 3H 14C 比活度液体闪烁探测技术的特点是被测样品与闪烁液均匀混合,避免了样品的升华和自吸收,对低能 Β 、 电子和 Α粒子的探测具有高效率和制样简便等优点该技术在许多科技领域广泛应用,成为核素活度计量学的重要手段之一,对3H、14C活度标准化具有特殊意义由于该技术探测阈较高,对低能 Β粒子测量的零几率校正作了大量的理论和实验研究[1—6]本工作提出了双管符合的迭代零几率外推法,其结果与单管及双管符合的相对探测阈外推结果相一致,证明该方法是可行的,它不必知道各滤光片相对探测阈的值。
1 基本原理111 单管积分外推法(1)小信号损失校正Β射线能谱是连续谱,测量时总是用一定的甄别阈甄别掉小幅度的噪声信号,相应会损失 掉一部分有用信号NΒ(V)选择适当的高压值和放大倍数,使脉冲高度谱低能段展平,在近似水平的范围内将经过死时间(Σd)校正并扣除本底后的积分计数率N′Β外推到甄别阈V为零,便得到小信号损失校正后的积分计数率NΒ于是有N′Β=∫VmaxVnΒ(v)dv=∫Vmax0nΒ(v)dv-∫V0nΒ(v)dv=NΒ-NΒ(V)(1)式中:nΒ(v)为幅度为v的脉冲计数率当甄别阈V→0时,N′Β→NΒ (2)零几率校正一个辐射粒子在闪烁液中损失能量后产生荧光,光子在光电倍增管的阴极上产生光电子, 光电子在各个打拿极上倍增,阳极输出一个电脉冲这些随机过程有不产生脉冲信号的几率, 即零几率设能量为E的 Β粒子在光阴极上产生的平均光电子数为m=a′ ıEıF(E)(2) 式中:F(E)为与 Β粒子能量有关的电离淬灭及壁效应因子;a′ 包括闪烁体发光效率、 光收集效 率、 化学淬灭及光电转换效率,它与 Β粒子的能量无关 产生n个光电子的几率服从泊松分布P(n,m) =mnexp (-m)?n!(3)没有光电子产生的几率为P(0,m) = exp (-m)(4)打拿极的次级电子发射几率也服从泊松分布,可证明[2]单个光电子经k级倍增后,第k级 没有电子输出的几率为Pk(0, 1) = exp{-∆k[1 -Pk- 1(0, 1) ]}(5) 式中:∆k为第k级打拿极的倍增系数。
于是m个光电子进入光电倍增管,经k级倍增在阳极上 没有信号输出的几率为Pk(0,m) = exp{-a′EF(E) [1 -Pk(0, 1) ]}(6)用a=a′[1-Pk(0, 1) ]表示闪烁体和光电倍增管的总转换效率,则f= 1?a表示产生一个 电脉冲需要的平均能量,称为探测阈于是NΒ=N0{1 -∫Emax0S(E)exp [-EF(E)?f]dE}(7)式中:N0为源的活度;S(E)为归一化的 Β谱函数;Emax为 Β粒子的最大能量通过实验和理论 计算很难准确得到f值,不能准确计算零几率校正然而,由式(7)看到,当f→0时,NΒ→N0 为改变f,在闪烁体与光电倍增管之间插入一系列透过率不同的滤光片或环,用透过率的 相对变化值或用外 Χ源照射闪烁体测定康普顿边缘半高处位置的相对变化值,或用阳极积分 电流的相对变化值[4, 5],作为相对探测阈本工作用内部源109Cd的内转换电子峰位的相对变化 值作为相对探测阈,将NΒ外推到相对探测阈为零,即f= 0,于是NΒ→N0112 双管符合外推法 将式(7)推广到双管符合测量中,经小信号校正并扣除本底后,第1、2道和符合道的积分 计数率分别为N1=N0{1 -∫Emax0S(E)exp [-EF(E)?f1]dE}(8)N2=N0{1 -∫Emax0S(E)exp [-EF(E)?f2]dE}(9)Nc=N0∫Emax0S(E){1 -exp [-EF(E)?f1]}{1 -exp [-EF(E)?f2]}dE(10)N1N2 Nc=N0{1 -∫Emax0S(E)exp [-EF(E)?f1]dE}{1 -∫Emax0S(E)exp [-EF(E)?f2]dE} ∫Emax0S(E){1 -exp [-EF(E)?f1]}{1 -exp [-EF(E)?f2]}dE(11)405原子能科学技术 第31卷利用一系列不同的滤光片改变其中一道(例如第2道)的探测阈,将N1N2?Nc外推到相对探测阈为零,即f2= 0时,便得到N1N2?Nc→N0[5]。
113 双管符合迭代零几率外推法由式(9)看到,当f2→0时,第2道的零几率趋于零,计数效率趋于1由式(8)看到,因第1道有零几率,使(1-Nc?N1)值小于第2道的真正零几率,于是本工作用各滤光片的(1-Nc?N1)值作为第2道相应的零几率初级近似值,将N1N2?Nc外推到初级零几率为零,得到N0的初级近似值N01再用(1-N2?N01)值作为第2道零几率的二级近似值,将N1N2?Nc外推到该 二级零几率为零,得到N02,如此迭代下去,直到ß(N0i-N0(i- 1))?N0iß≤012%为止,从而得到N0值对N1N2?Nc的死时间和符合分辨时间(Σc)的校正采用Cox2Isham公式,外推用多项式拟合计算法[7]用孔径不同的紫铜环作为滤光片,相应的相对探测阈值用109Cd内转换电子峰位的相对变化确定2 测量装置和条件测量装置主要由YS201多功能液体闪烁测量装置[8]和通用自动计数与数据处理装置[9]组成光电倍增管用EM I9635QB替换了GDB522LD,用半导体致冷装置使其温度稳定在2℃下工作单管测量时使用半球形光导的测量室,双管符合测量时使用双半球形光导的测量室主放大器由对数变换器[10]和线性放大器构成。
为了减少余后脉冲的影响,采用较长的死时间 用双振荡仪测量两道的死时间分别为(20106±0102)Λs和(20108±0102)Λs,符合分辨时间为(11171±01005)Λs闪烁液配方为(10 g Bu2PBD+ 011 g POPOP)?1 L甲苯该闪烁液的3H符合计数效率在2℃时比室温下可提高60% ,而光电倍增管的热噪声计数率可降低到室温下的1?4—1?3[11]样品瓶为 <10 mm×75 mm、 壁厚015 mm的低钾玻璃瓶,盛闪烁液1 mL ,被测样品是中国计量科学研究院提供的3H2正十六烷和14C2正十六烷比对溶液为提高计数效率,制样过程中采用了充氮除氧技术[12]3 结果和讨论用不同方法测量3H和14C的比活度,结果分别列于表1和2不确定度分析列于表3表1 3H的比活度测量结果和比较Table 1 M easurement results of3H and comparison方法测量结果?Bq·mg- 1参考值?Bq·mg- 1相对偏差?%单管相对探测阈外堆1321012918+ 117双管符合相对探测阈外推1281012918- 114双管符合迭代零几率外推1291412918- 013表1表明, 3种方法对3H的比活度测量结果均在2%以内符合,双管符合迭代零几率外推结果更接近参考值。
表2表明, 2种方法的14C比活度测量结果均在014%以内符合这些结果505第6期 翟盛庭:用液体闪烁计数法绝对测量3H和14C比活度证明双管符合迭代零几率外推是可行的,其优点是无需测定一系列相对探测阈值,反复迭代零 几率和外推的数学计算,可通过数据采集和处理的自动化得以解决表2 14C的比活度测量结果和比较Table 2 M easurement results of14C and comparison方法测量结果?Bq·mg- 1参考值?Bq·mg- 1相对偏差?%双管符合相对探测阈外推7618176188- 0109双管符合迭代零几率外推7615976188- 0138表3 双管符合迭代零几率外推法的不确定度分析Table 3 Analysis of uncertainty for repeatedly replace non-detection probability extrapolation method误差源项估计方法∆i(3H)?%∆i(14C)?%合成不确定度u?%总不确定度U?%3H14C3H14C计数统计误差误差传递公式012012 称量误差∃m?m012012 死时间校正N∃Σd?(1-N·∃Σd)0102010201701632 符合分辨时间校正∃Σc·Nacc?(Σc·Nc)01020102 本底误差(B?t)∀ ª·N- 1012012 外推误差最小二乘法计算016014注:表中Nacc为偶然符合计数率;B和t分别为本底计数及其计数时间;合成不确定度u按u= (2 i∆2i)1?2计算,总不确定度U按U= 3计算中国核动力研究设计院的黎玉萍、 刘献忠、 漆明森同志参加了实验工作,在此表示感谢。
参 考 文 献1 Gibson JAB, Gale HJ. A bsolute Standardization W ith Scintillation Counting. J Sci Instrum, 1968, 2(1):99.2 Gibson JAB. L iquid Scintillation Counting asA bsoluteM ethod. Symposium L iquid Scintillation Counting,1971, 2: 2313 HoutermasH. Probability ofNon2detection in L iquid Scintillation Counting. N ucl Instrum M ethods, 1973,112(1—2): 121.4 Song L ,W u XZ,W ang ZE. L iquid Scintillation Counting for the Standardization ofΒ 2particle Em itters . N u2cl Instrum M ethods, 1980, 175: 503.5 W u XZ, Song L ,W ang ZY, et al . Standardization of14C byL iquid Scintillation Coincidence. Int J ApplRa2diat Isotopes, 1987, 38(10): 891.6 复旦大学,清华大学合编 1 原子核物理实验方法(上册)1 第二版修订本 1 北京:原子能出版社,19851300—30217 翟盛庭,沈峰 1 自动绝对测量99Tc活度 1 原子能科学技术, 1994, 28(3): 24118 翟盛庭,王依华 1YS201多功能液体闪烁测量装置及其高分辨率特性 1 核动力工程, 1987, 8(4): 891605原子能科学技术 第31卷9 翟盛庭,沈峰,楼滨乔 1 通用自动计数与数据处理装置及应用 1 核电子学与探测技术, 1992, 12(2): 116110翟盛庭,孙志芬 1 一种简单的准对数变换器.第一次全国液体闪烁探测技术学术会议资料汇编.西安.1982111翟盛庭,黎玉萍,刘献忠 1 温度对液体闪烁体效率的影响 1 原子能科学技术, 1996, 30(5): 459112翟盛庭,刘友湘,周昌贵 1 用液体闪烁计数测量14C2碳酸钡比活度 1 核动力工程, 1987, 8(1): 671ABSOLUTEM EASUREM ENTS OF SPECIFIC ACTIVITY OF3H AND。