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1、河南理工大学万方科技学院毕业设计（论文翻译）介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料作为高活性催化剂氧化二氯乙酸摘要：介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料合成的两个途径:(1)原位制备Pt /二氧化钛纳米复合材料使用一步法合成的 Pt 和 TiO2 的前体下嵌段共聚物溶液作为结构导向剂，其次是干燥、煅烧和减少气体H2。（2）铂粒子光化学沉积到介孔二氧化钛。在 450 C 下煅烧的介孔 Pt/TiO2 纳米复合材料的透射电镜图像表明 TiO2 纳米粒子的平均直径约 10 nm 无结块、大小和形状均匀一致。光分解沉积后，Pt纳米粒子分散良好统一高度统一,表现出直径约3nm；然而,原位制备时Pt粒子直径约15n
2、m,最有可能是在高温下煅烧和减少H2引起的。光催化活性的新合成介孔光催化剂是衡量和比较赢创德固赛原装气相法二氧化钛P25和 Pt/TiO2 P 25在光降解二氯乙酸 (DCA) 的过程中释放H离子的速度来确定有机碳的含量。这两种制备路线是增加了Pt的岛屿和Pt粒子的大小。介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料比赢创德固赛原装气相法二氧化钛P25光催化降解DCA高出2倍的活性。更大感光的介孔Pt /二氧化钛纳米复合材料归因于光分解沉积过程中的高分散性和Pt粒子的小尺寸(3nm)。就我们所知,光子降解沉积效率= 7.95%是目前值最高的报道。1 前言二氧化钛具有良好定义的介孔结构的设计是一种很有希望实现
3、高光催化活性的方法。由于自有序介孔通道能方便底物分子的分子快速转移1。在另一方面,高度结晶的催化剂有利于快速的光分解沉积在二氧化钛粒子表面，从而抑制他们的重组,增强的光子效率2。然而，半导体氧化物的制备表现出有序介孔结构和高度结晶孔壁通常是一个具有挑战性的任务3。虽然安东内利和同事在1995年已经合成了介孔二氧化钛4，但是有关报道有序介孔二氧化钛的合成的文献数量还是很有限。最近纳米尺度的贵金属颗粒和集群吸引了大量关注由于其独特的性质和潜在的应用在光化学、电化学、光学、电子、和催化等方面6，8。例如，贵金属沉积在二氧化钛表面可以通过吸引电子有效地分离导带的电子空穴。这个过程被证明能提高整体的光催
4、化反应效率9。有几个因素强烈影响二氧化钛催化剂的活性:反应的活性表面积浓度中心，底物分子的吸附和他们类型的协调,费米能级和氧化中心 (如中心被困的孔洞) 及氧化还原的属值。因此，增加的效率原则上，二氧化钛催化剂，可以有不同的实现的表面改性方法：贵金属离子的吸附和 （或） 的纳米微粒氧化还原活性分子的锚定等。 根据不同的制备条件，光分解沉积，通常存款收益率小金属从一个程序一些直径大约20 nm10的大小和分散然而，金属沉积二氧化钛粒子将是至关重要的控制他们的光催化活性。考虑到很强的影响存款规模和分散，制备的发展方法提供了一个控制存款规模必不可少的11。此外，高均匀性的Pt和二氧化钛在大小和形状也
5、似乎是重要的实现增强光催化活动12。在本研究中，二氯醋酸(DCA) 被选为复合模型测试新准备的光催化剂，因为它有关工业污染物及其光催化降解机理已被完全阐明。气相法纳米级二氧化钛P25，Fe2O3-TiO2、银/二氧化钛、Pt /二氧化钛、钛白及介孔钛酸复合纳米材料分别在紫外线UV100 13-17以及可见光下照射18。本研究报告主要是编制和适当的联系纳米 Pt/TiO2 网络组装，通过从适合的前体结构加入导向剂的嵌段共聚物的一种新型原位制备方法。使用表面活性剂非常均匀的形成可控合成二氧化钛纳米晶体小粒径(大约10(2nm)在一个单步过程。达到这个规模领域是很重要的，因为热力学二氧化钛纳米粒子大
6、小的稳定性，即在粒子直径 2的水溶液里。光催化氧化DCA的结果之一是形成H+,两个二氧化碳分子和两个Cl- 离子。使反应pH值保持恒定需要添加氢氧化钠调节。所采用的pH缓冲剂的技术允许在光解实验形成的质子量的过程中进行原位测量。DCA的光催化降解速率，随后测定为保持pH值不变而添加的OH-的量，这相当于H+的形成的量23。取样的开头，从上部各运行结束以后从反应器中用尼龙针头式过滤器（孔径为0.45微米）过滤除去该催化剂计算有机碳总量（TOC）。反应时间为6小时。使用酶H2O2进行了分析。分析试剂（4 - 氨基安替比林和苯酚在过氧化物酶的存在下）加入到含有过氧化氢的红色醌亚胺染料的水溶液中，如果
7、溶液变色，在过氧化氢的存在下可以被识别。过氧化氢浓度通过测量在505nm处的有色溶液的吸光度来确定。3结果与讨论结构调查。合成通过在F127的三嵌段共聚物作为结构导向剂的存在下，简单的单步溶胶 - 凝胶法的介孔二氧化钛和Pt/TiO2正纳米晶体。我们对中孔Pt/TiO2正纳米复合材料的合成采用了一种表面活性物质为模板自组装与用于无机试剂的缩合模板的表面活性剂分子所形成的有序胶束的方法。为无定形二氧化钛和Pt还原的结晶拆除模板，我们在大气压力下450煅烧，用氢气在300下还原处理。该光催化剂被标记为PtTiO2-1。另一种方式来保持TiO2的介观结构顺序，二氧化钛和铂减少的结晶首先在H2气在45
8、0下完成。然后将模板在大气压煅烧除去，在350下该光催化剂被标记为PtTiO2-2。在第三种方法中，铂被光化学沉积到介孔二氧化钛，该光催化剂被标记为PtTiO2-3。制作的高度有序的中孔Pt/TiO2（图1，插图）的小角度X射线散射（SAXS）模式的PtTiO2-1，PtTiO2-2，和PtTiO2-3的样品如图1所示。所述制成的样品显示了两个很好分辨的峰，这可以被索引到（10）和（20）的布拉格反射，确认P6M空间群的一个有序的二维六方介孔结构（图1，小图）。所观察到清晰的两个峰证明了一个长程有序存在于Pt/TiO2纳米复合材料中。在450下煅烧，样品PtTiO2-3是折叠的结构；然而，在这
9、种情况下，肩峰观察到在2=0.75衍射峰变得与（10）的反射较弱，表明该中孔的长程有序正在减少。这是解释Pt的存在增强二氧化钛结晶的形成。另外, SAXS表明PtTiO2-2的内消旋结构秩序的程度比PtTiO2-1的高，因为中孔Pt/TiO2正纳米复合材料的制备过程关键是在确定孔的性质的。模板拆除后,结构的规律性下降但d10的晶格参数计算值从14.98减少到13.23nm,表明结构收缩了11.68%。图2显示了介孔二氧化钛的广角x射线衍射结果,PtTiO2 -1、PtTiO2-2和PtTiO2-3纳米复合材料分别在450下煅烧。在所有情况下，从锐钛矿相的反射特征峰为（101），（004），（2
10、00），（211），和 （213）晶面可观察到出二氧化钛相加热煅烧过程中容易成核并保持完好。在一半最大值处通过采用Scherrers方程计算分析二氧化钛纳米晶体的尺寸最大直径为10的（2毫微米（表1）反射的宽度分析。有趣的是，X射线衍射结果没有显示出任何结晶的Pt相的形成，因此在低铂含量的孔隙内较小的Pt纳米颗粒的高分散性明显得到实现。Figure 1. SAXS patterns of mesoporous TiO2 (a), PtTiO2-1 (b), andPtTiO2-2 (c) nanocomposites calcined at 450 C. Inset, SAXS pattern of as-made Pt/TiO2.
