石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究

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1、 学校代码：10255 学 号：2131347 DONGHUA UNIVERSITY 硕士学位论文硕士学位论文 石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究 Preparation and Photocatalytic Properties of Graphite phase Carbon Nitride 专专 业业 : 环 境 工 程环 境 工 程 作作 者 ： 史 振 涛者 ： 史 振 涛 导导 师 ： 许 士 洪师 ： 许 士 洪 （ 副 教 授副 教 授 ） 完 成 日 期 ：完 成 日 期 ： 2015 年年 5 月月 东华大学东华大学 硕士学位论文答

2、辩委员会成员名单硕士学位论文答辩委员会成员名单 姓名 职称 职务 工作单位 备注 黄沈发 教授 答辩委员会主席 上海市环境科学研究院 李登新 教授 答辩委员会委员 东华大学 王军 副教授 答辩委员会委员 东华大学 东华大学学位论文原创性声明东华大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位 论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除 文中已明确注明和引用的内容外， 本论文不包含任何其他个人或集体 已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对 所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名： 日期：

3、年 月 日 东华大学学位论文版权使用授权书东华大学学位论文版权使用授权书 学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同 意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版， 允 许论文被查阅或借阅。 本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或 部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复 制手段保存和汇编本学位论文。 保密 ，在 年解密后适用本版权书。 本学位论文属于 不保密 。 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究 I 石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究石墨相氮化碳的制备及其光催化性

4、能的研究 摘摘 要要 近年来，半导体光催化技术得到了快速的发展。聚合物半导体石 墨相氮化碳（g-C3N4）因其无毒、催化活性高、氧化能力强、且具有 优异的化学稳定性和独特的电子能带结构、 不含金属组分等优点而得 到广泛研究。但是由于聚合物的材料特性，将 g-C3N4作为光催化剂 还存在如比表面积小、光生电子-空穴复合严重、量子效率低和禁带 宽度较大而不能有效利用太阳光等严重制约其在能源、 环境光催化领 域的大规模推广应用的问题。 因此， 为了更好的利用太阳光， 对 g-C3N4 进行制备优化及改性以得到较高可见光响应的光催化剂是非常必要 的。 在本论文中，作者通过 2 种简单温和的方法制备出了

5、在可见光 下有较好光催化活性的石墨相氮化碳（g-C3N4）光催化剂。同时，结 合 XRD、UV-Vis、SEM、TEM、BET、TGA 等实验手段，研究了不 同制备条件对g-C3N4光催化剂的结构及催化性能的影响。 结果如下： 1、以双氰胺为原料，通过改变煅烧时间及煅烧温度制备 g-C3N4 光催化剂。XRD 结果表明在一定温度区间内随着煅烧温度的升高 g-C3N4的结晶度先变好后变差。UV-Vis 的结果表明制备的 g-C3N4光 催化剂吸收边在 460 nm 左右。实验还研究了不同煅烧温度、时间对 g-C3N4光催化性能的影响，并初步探究了其催化机理。可见光下降解 石墨相氮化碳的制备及其光

6、催化性能的研究 II 甲基橙的结果表明，550煅烧 240 min 时，g-C3N4光催化剂具有最 佳催化活性。在 2.5 h 内，对甲基橙的降解率可达 86.2%。 2、以三聚氰氯和三聚氰胺为原料乙腈为溶剂，制备了 g-C3N4纳 米棒光催化剂。XRD 结果表明所制备的光催化剂为石墨相结构且随 着温度的升高样品的结晶度先变好后变差。SEM 结果表明所制备的 纳米棒直径约 25nm，长 1m。UV-Vis 的结果表明样品的吸收边随着 温度、 时间的增加而红移。 可见光下降解甲基橙的实验结果表明， 200 保温 48h 时，g-C3N4光催化剂具在 2.5 h 内对甲基橙的降解率可达 99.7%

7、。 3、以双氰胺代替三聚氰胺，制备了 g-C3N4纳米球光催化剂。 UV-Vis 结果表明制备的光催化剂样品具有优异的可见光活性。SEM 和 TEM 结果表明所制备的光催化剂多数为纳米球且直径约 200nm。 可见光下降解甲基橙的实验结果表明，200保温 36h 时， g-C3N4 光催化剂 2.5 h 内对甲基橙的降解率可达 99.8%。 关键词：g-C3N4；光催化剂；双氰胺，三聚氰氯，三聚氰胺，可见光 石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究 III PREPARATION AND PHOTOCATALYTIC PROPERTIES OF GRAPHITE PHASE CARBON NIT

8、RID ABSTRACT The semiconductor photocatalytic technology has been developed rapidy in recent years. Graphite phase carbon nitride (g-C3N4), a metal-free photocatalyst has been drawn much attention because of its non-toxic、 high catalytic activity、excellent chemical stability, and the unique advantag

9、es of electronic band structure. But due to the material properties of the polymer, the g-C3N4 photocatalyst has some problems, such as small specific surface area, recombination of generated electron-hole serious, low quantum efficiency and larger band gap, inefficiency use of solar etc, which rest

10、rict its application in energy and environmental photocatalysis. Therefore, in order to make a better use of sunlight, preparing g-C3N4 optimized and modified to obtain a higher visible light responsive is necessary. In this paper, graphite phase carbon nitride (g-C3N4) was prepared by two kinds of

11、simple methods. Meanwhile, XRD、UV-Vis、SEM、TEM、BET、TGA and other experimental methods were used to study the effects of different preparation conditions on the structure and catalytic properties of g-C3N4. Some conclusions have been made as follows: (1) A metal-free photocatalyst g-C3N4 with layer st

12、ructure was prepared by calcining dicyandiamide, showing high visible-light photocatalytic activity for the degradation of methyl orange in water. X-ray diffractometer (XRD)、scanning electron microscope (SEM) and high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) were used to characterize the

13、structure of photocatalyst g-C3N4. The results indicate that the photocatalyst is graphite-like carbon nitride and the size of the particles is about 5-7 nm. The spectrum of UV-vis absorption indicates that the absorption edge of the g-C3N4 was 460 nm，corresponding to the band gap energy of 2.7 eV.

14、The degradation experiments of methyl orange in water show that its degradation efficiency can reach 86.2% in 2.5 h. The photocatalytic mechanism experiments indicate that h+ and O2- play a major role in the degradation of methyl orange in water. (2) A photocatalyst g-C3N4 with nanorod morphology wa

15、s prepared by hydrothermal in acetonitrile with cyanuric chloride and melamine. X-ray diffractometer (XRD), scanning electron 石墨相氮化碳的制备及其光催化性能的研究 IV microscope (SEM) and UV-Visible diffuse reflectance spectroscopy（UV-Vis） were used to characterize the structure of photocatalyst g-C3N4. The results i

16、ndicate that the width and length of g-C3N4 nanorod are about 25nm and 1m. Absorption edge of the g-C3N4 is about 650nm, corresponding to the bandgap energy of 1.91 eV. The degradation experiments of methyl orange show that its degradation efficiency can reach 99.7% in 2.5h. (3) Dicyandiamide was used to instead of melamine to prepare graphite phase carbon nitride nanosphere. The results of analysis indicate that the photocatalyst is graphite phas