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1、核工业概论,李全伟 国防科技学院,目录,课程安排：16 /32学时-8/16周 第一讲 绪论（核工业基础知识） 第二讲 铀的生产与加工 第三讲 核反应堆 第四讲 核电站 第五讲 核燃料后处理 第六讲 核废物的处理 第七讲 核废物的处置 第八讲 辐射防护,第五讲 核燃料后处理,内容提要 5.1核燃料后处理的方法（原子能工业第12章） 1、乏燃料处理的不同路线 2、元件的首端处理 3、化学分离 4、裂变产物和锕系元素的回收利用 5.2后处理厂的特点（原子能工业第12章） 1、后处理厂的放射性和毒性 2、后处理厂的临界事故 3、后处理厂的可靠性，密封性和维修难度 4、后处理厂的放射性废物管理 5.3
2、后处理厂的规模及设备（原子能工业第12章）,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,1、乏燃料处理的不同路线 一次通过方式：乏燃料不作后处理，永久性的最终处置。 不完全的后处理：只回收其中的铀加以复用，而将钚和裂变产物作最终处置。 后处理：回收乏燃料中的铀和钚并加以复用，只将裂变产物作最终处置。,后处理厂外景,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,影响的因素 政治 经济 防止核扩散 环境保护 当天然铀价格高于$90/KgU3O8时，后处理合算。 研究试验堆卸出的辐照过燃料元件（暂存）。,压水堆核电站乏燃料运输容器放入装罐池,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,后处
3、理的重要性和对后处理的要求 回收这些宝贵的裂变燃料（235U、233U和钚）。 辐照过燃料具有极强放射性： 铀净化系数（或称去污因子）大约为107 。 钚净化系数要求达到108以上（浅燃耗的生产堆燃料元件的放射性水平比动力堆约低1个数量级，相应的净化系数也降低10倍）。 高的回收率：铀铀回收率大于99.8%（可能达到99.97%），钚回收率大于99.5%（可能达到99.9%）。,宝贵的裂变材料235U和239Pu,钚,铀,“内爆法”原子弹的钚金属颗粒,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,对后处理的要求：能接受不同的核燃料；适合连续作业；最少量的直接维修。 分离净化方法：湿法和干法
4、把核燃料溶解于酸中，再用沉淀、溶剂萃取、离子交换或吸附的方法使铀、钚与裂变产物分离。高温冶金法等研究中。 溶剂萃取法：适用于天然铀，低、高浓缩铀元件，高温气冷堆元件和快堆元件。 后处理工艺流程：冷却、首端处理、化学分离,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,元件的 “冷却” 卸出反应堆的元件存放一段时间，等短寿命核素大部分衰变掉，放射性活度降低到便于操作和处理的水平。 短寿命核素中，131I半衰期8.05天，120天后剩余3万分之一。239Np半衰期2.35天，全部衰变成239Pu。 热铀元件经过大约180天“冷却”后，只剩下十几种较长寿命的放射性裂片同位素，需要在后处理过程中清除。
5、它们是137Cs(30年)、90Sr（28年）、144Ce（285天）、95Zr（65天）、106Ru（1年），称为五大核素。,核电站乏燃料贮存格栅,核电站乏燃料贮存水池,160吨吊车装载乏燃料容器,乏燃料元件的公路运输,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,2、元件的首端处理 燃料组件的解体、包壳的脱除和燃料芯体的溶解，统称为首端处理。 脱除包壳主要有三种方法： （1）化学脱壳法； （2）机械脱壳法； （3）机械化学结合法-切断浸取法（溶解燃料芯体而不溶解包壳）。,燃料组件的解体、脱壳和溶芯,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,化学脱壳法的缺点： （1）要用昂贵的不锈钢
6、制造设备以减轻腐蚀。 （2）产生大量的放射性废液（56m3/tU），处理到容许排放的水平和贮存残液，花费很大。 （3）随包壳而溶解或脱落的铀、钚损失较大，动力堆元件宁可采用比较复杂的机械脱壳法。 生产堆燃料元件可用氢氧化钠溶解铝包壳。,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,现代动力堆棒束型组件，普遍采用切断浸取法。 湿法后处理时，燃料脱壳后一般用硝酸溶解成为硝酸铀酰、硝酸钚和裂变产物的硝酸溶液。 溶解反应：,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,硝酸回收： 溶解尾气的处理： 挥发性的碘要用吸附法去除。 放射性惰性气体氪和氙，用大量空气稀释后由高烟囱（约100m）排出。,第五
7、讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,3、化学分离 化学分离是核燃料后处理的主要工艺阶段，任务是把裂变产物从铀-钚燃料中清除出去，并使铀、钚互相分离。 溶剂萃取法原理 利用水溶液中的硝酸铀酰和硝酸钚很容易“溶解”于某些同水不相溶合的有机溶剂中，而同时存在的裂变产物的硝酸盐却很不容易进入有机相，从而留在水相中，得以分离。,萃取实验设备,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,普雷克斯（Purex）流程 以磷酸三丁酯（C4H9）3PO4为萃取剂的后处理工艺流程。磷酸三丁酯（TBP）的密度接近于水而且粘度太高，使用时需要用煤油加以稀释。 TBP煤油（有机萃取溶剂）的特点： （1）选择性
8、强； （2）同水不互溶； （3）化学稳定性和辐照稳定性好。,普雷克斯（Purex）流程简图,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,六价铀和四价钚的硝酸盐很容易“溶解”于有机溶剂： 燃料溶液中三价钚Pu（NO3）3基本不溶解，在反萃时加入还原剂，如氨基磺酸亚铁Fe(NH2SO3)2，使钚还原为三价，就能把钚单独反萃出来，实现铀、钚分离。,美国早期钚元素分离车间内景,溶剂萃取法核燃料后处理研究 清华汪家鼎、滕藤、,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,铀、钚产品生产 一次萃取和反萃，达不到要求的净化系数，需要23个溶剂萃取循环才行。 净化了的硝酸铀酰溶液经过硅胶吸附的补充去污。
9、得到合格的硝酸铀酰产品，经过加热分解脱硝，成为三氧化铀，可进一步转化为二氧化铀或六氟化铀。 硝酸钚溶液产品，用草酸沉淀，经过高温焙烧，成为二氧化钚，再经过氢氟化和钙还原，就得到金属钚。,钚材料生产方框流程图,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,典型普雷克斯流程的铀回收率可达到99.2%99.97%，钚回收率可达到98.5%99.9%。 我国生产堆乏燃料后处理厂初期的铀线和钚线均采用三个溶剂萃取循环，后改为二循环加尾端净化处理（“三改二”）。 但对于燃耗较深的动力堆乏燃料元件，因放射性活度高，仍需采用三循环流程。 中国酒泉原子能联合企业（404厂）已建成动力堆乏燃料元件中间试验工厂。
10、,美国洛斯阿拉莫斯实验室 已经初步加工的铀金属块,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,普雷克斯流程的发展 在中试厂的分离工艺技术研究中，中国原子能院设计了具有自主知识产权的先进二循环流程工艺，开发了多个性能良好的无盐试剂，在水法后处理的前沿技术上取得了若干突破。 后处理二循环流程还有不少化学和工艺问题需要攻克，要通过进一步的温实验和热实验研究逐步完善，以验证其工业化的可行性。,酒泉原子能联合企业（404厂） 动力堆乏燃料元件中间试验工厂,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,4、裂变产物和锕系元素的回收利用 高放废液分离技术 后处理过程中不仅要回收可裂变材料以充分利用铀资
11、源，而且要分离燃料辐照过程中产生的、长寿命的、含量少而毒性大的锕系核素和长寿命裂片元素，以通过嬗变消除其毒性，维护环境安全，实现核能洁净化目标。,第五讲 核燃料后处理 5.1核燃料后处理的方法,希望回收利用的裂片元素和锕系元素 裂片元素：锶-90Sr，锝-99Tc，铯-137Cs，钷147Pm等。 锕系元素：镎-237Np、钚-238Pu、镅-241Am、锔-242Cm等。 试剂的回收复用 设置有机萃取剂和稀释剂回收系统。,原子能院一体化分离流程介绍,工艺：提出了酰胺荚醚分离流程，特点是可直接与主工艺Purex流程对接，无需对稀释高放废液，无需调整高放废液的酸度，克服某些流程需要对高放废液进行
12、高倍稀释从而增加废液体积的缺点。对锕系元素的回收率可达到99.9%以上，具有了较好的开发应用前景。 发展：在组分离试剂与工艺、高释热元素的分离材料与方法等方面取得一批重要成果，已设计原理分离流程。 评价：一体化分离流程最大限度地缩短主工艺流程，将高放废液全分离，最大限度减少废物量，实现高放废液中放化。我国发展的高放废液分离技术已接近国际先进水平。,中国原子能科学研究院（401所）,原子能院后处理热室操作区,清华大学TRPO流程介绍,工艺：系统研究了三烷基氧膦萃取剂(TRPO)的化学组成和性能，成功地筛选出稀释剂。进行了TRPO辐照稳定性实验，研究了TRPO对锕系元素以及裂片元素的萃取、反萃行为
13、。建立TRPO萃取分离锕系元素的完整工艺流程，反萃的Am+RE、NP+Pu、U分3个物流，利于后续处理。 进展：已在小型离心萃取器上用TRPO流程进行真实动力堆和生产堆高放废液中去除锕系元素的热实验，正在进行高放废液分离技术设备流程台架试验研究。 评价：TRPO流程是我国自主开发的分离流程，国际同行专家公认是世界上最有发展前景的分离流程之一。,清华核能院高放废液分离试验台架,脉冲萃取柱试验装置,高放废液TRPO分离流程热实验,高放废液全分离流程研究试验,第五讲 核燃料后处理 5.2后处理厂的特点,1、后处理厂的放射性和毒性 放射性强 远距离和自动化操作、控制和监测 去污和维修困难 设备、材料的
14、耐辐照性能 屏蔽裂变产物的射线，需要用厚0.51.8m的混凝土墙。 分区原则：热区（红区或污染区）；维修区（橙区或限制区） ；清洁区（绿区或非限制区）。,自动化操作和屏蔽机械手,第五讲 核燃料后处理 5.2后处理厂的特点,毒性大 钚是剧毒物质，生产操作需在有特殊通风和保持负压的密封设备中进行。 钚在空气中的最大容许浓度是7.410-5Bq/L(210-15Ci/L)。 防护钚生产工艺的射线，有时需要使用具有独立呼吸系统的防护气衣。,操作强放射性物质的热室,第五讲 核燃料后处理 5.2后处理厂的特点,2、后处理厂的临界事故 溶液中钚-239的最小临界质量在全水反射层的条件下为480g，铀-235
15、为760g，临界事故的后果是严重的射线辐照和放射性沾污。 防止临界事故的方法 （1）质量限制易裂变物质的总量 （2）浓度限制易裂变物质的相对量 （3）几何形状限制中子大量泄漏 （4）中子毒物中子大量消耗,第五讲 核燃料后处理 5.2后处理厂的特点,3、后处理厂的可靠性、密封性和维修难度 直接维修：去污后在20cm处表面剂量达到1mSv/h。适用中低放水平。 远距离维修：需要预先设计，技术难度大，造价昂贵。适用高放水平，如乏燃料元件的首端处理，高放废液玻璃固化等。 混合维修：组合式、模块式、可移动式、直接式。,第五讲 核燃料后处理 5.2后处理厂的特点,4、后处理厂的放射性废物管理 减少废物产生
16、量 严格控制废气、废液的环境排放。 优化工艺，控制最终处置的固体废物量。 后处理厂投资中用于废物处理设施的份额以及废物处理费用占处理总成本的比例，均在20%以上。,第五讲 核燃料后处理 5.3后处理厂的规模及设备,经济规模：日处理1tHM，发展趋势45tHM。 技术规模：从微型装置或小型试验厂放大到工业规模厂，会遇到很多问题。如717到418；09工程；动力堆乏燃料元件中试厂等。 主要设备： 溶解器和调料槽 萃取器萃取柱、混合澄清槽 萃取柱脉冲萃取柱和离心萃取器,早期萃取柱实验装置 （50年代来自美国）,新型萃取柱 实验装置,军用核燃料后处理厂,后处理厂退役评审会,思考题,简论核燃料循环的意义，叙述后处理的主要方法和特点。（归纳为300500字的短文）。,第五讲完,
