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1、实验八NH3-CaSO4法固定CO2温室气体班级：12应化A班 姓名：叶灿健 学号：12550701040在地球环境的许多问题中，最引人注目的是全球变暖的问题，也就是温室效应。二氧化碳气体是温室效应的主要来源之一。气候变化已经从科学问题变成当今国际的政治和经济问题。如今，如何节约资源、节约能源和减少排放的温室气体已成为时代的主题。随着人们更多的注意资源的短缺和地球变暖，各种各样的化石燃料，如煤炭、石油和天然气燃烧和使用后，将二氧化碳作为废气排放。二氧化碳作为一个潜在的碳资源，应用领域已得到了广泛的发展，如炼钢吹气、饮料添加剂、采矿添加剂和化学肥料。尽管仍然应该有一些工作要进一步发展，以化学或物
2、理吸附剂方式捕获燃烧后二氧化碳的技术是最可能能应用于化石燃料的电力行业。例如使用胺捕获二氧化碳技术1, 2，氨捕获二氧化碳技术3, 4, 5，钙循环技术6等。氨或胺捕获二氧化碳技术和钙循环技术具有某些优势和缺陷，必须通过进一步研究发展克服比如碳酸氢铵(NH4HCO3)固体形成高氨进入气相，减缓二氧化碳吸收率7。NH3-CaSO4法具有在环境温度高固化率，无氨渗漏和从硫酸钙中回收硫资源的特点。可以应用燃煤火力发电厂的二氧化碳减排，也可以用于改造传统的硫酸铵和硫酸生产技术工艺。一、 实验原理CO2 (g) + CaSO42H2O (s) + 2NH3 = CaCO3 (s) + (NH4)2SO4
3、 + H2O 二、 实验试剂、仪器和材料仪器和材料: pHS-3D酸度计（带温度传感器）、磁搅拌器、AB胶、10mL移液管、软塑料导气管、自制500 mL反应器装置等。试剂：硫酸钙（AR， 200 um）、35%氨水（AR）、高纯CO2（高压气瓶）、蒸馏水、盐酸（AR）、石磊溶液指示剂。三、 实验内容3.1实验技术路线与内容 图1是一个工艺流程图。使用胶软管连接二氧化碳气源和移液管，插入反应器的底部。称取86.12 g CaSO42H2O和分别移取38毫升浓NH3H2O和100毫升水加入反应器中，把二氧化碳导入反应器中(PCO2 = 0.0125 MPa)后，记录的反应体系的pH值和温度随时间
4、的变化数据于表1中。 Air CO2NH3H2O(NH4)2SO4, CaCO3 and other less inorganic species.CaSO42H2O powderCaCO3 and other less insoluble inorganic species.(NH4)2SO4solution Evaporation of liquid Drying(NH4)2SO4 powderSulfuric acidNH3 gas HeatCO2 gasFiltrationFig. 1 Routine of technique在这个实验中，酚酞作为指示剂。当酚酞指示剂的粉红色完全消失，
5、表明二氧化碳和氨的反应和硫酸钙已经完成。使用2或3滴稀盐酸直接与白色固体（采样于反应器）反应，有大量的泡沫从解决方案和白色固体消失表明CaSO42H2O已经变成碳酸钙。过滤反应液体，烘干产品碳酸钙，并称量。重复实验0.025和0.0375 MPa的二氧化碳压力条件下，分别与硫酸钙和氨反应在一个开放的系统并记录数据于表1中。Table 1 data obtained from an open system CO2 Partial pressure (MPa)0.01250.0250.0375CaSO4/g86.1886.1886.19H2O/mL100NH3H2O (35%)/mL38React
6、ion time/min6.185.384.783.2 过程动力学 称量86.12克或0.00克CaSO4 2H2O和量取38毫升浓NH3H2O和100毫升水密闭反应中，在磁力搅拌下导入二氧化碳(PCO2 = 0.025 Mpa)，同步记录pH值和温度与反应时间的变化，数据分别记录于表2和表3中。Table 2 CO2reaction with CaSO42H2O and NH3H2O (Closed system)Time (s)pHTemperature ()pOHOH- / mol/L011.3428.12.662.1910-32010.4529.03.552.8210-44010.18
7、30.23.821.5110-46010.0431.83.961.1010-4809.9033.64.107.9410-51009.7634.14.245.7510-51209.6235.44.384.1710-51409.4836.54.523.0210-51609.3737.24.632.3410-51809.2738.04.731.8610-52009.1638.54.841.4510-52209.0939.04.911.2310-52408.9439.05.068.7110-62608.8239.25.186.6110-62808.7239.45.285.2510-63008.6339
8、.55.374.2710-63208.5539.45.453.5510-63408.4939.05.513.0910-63608.4139.05.592.5710-63808.3238.95.682.0910-64008.2738.35.731.8610-64208.2038.05.801.5810-64408.1138.05.891.2910-64608.0438.05.961.1010-64807.9437.96.068.7110-75007.8437.36.166.9210-75207.7237.06.285.2510-75407.5937.06.413.8910-75607.4836.
9、86.523.0210-75807.4036.06.602.5110-76007.3436.06.662.1910-76207.3035.96.702.0010-7Table 3 CO2reaction with NH3H2O (Closed system)Time (s)pHTemperature ()pOHOH-/mol/L011.1327.502.871.3510-32010.2729.003.731.8610-4409.9831.404.029.5510-5609.8033.104.26.3110-5809.6934.704.314.9010-51009.5735.404.433.72
10、10-51209.4536.104.552.8210-51409.3437.004.662.1910-51609.2437.304.761.7410-51809.1338.004.871.3510-52009.0438.004.961.1010-62208.9538.005.058.9110-62408.8838.005.127.5910-62608.8338.005.176.7610-62808.7737.805.235.8910-63008.7437.305.265.5010-63208.7037.105.35.0110-63408.6837.005.324.7910-63608.6436
11、.905.364.3710-63808.6136.305.394.0710-64008.5936.005.413.8910-64208.5735.505.433.7210-64408.5635.005.443.6310-64608.5534.805.453.5510-64808.5334.105.473.3910-65008.5133.905.493.2410-65208.5033.305.53.1610-65408.4633.005.542.8810-65608.4533.005.552.8210-65808.4332.705.572.6910-66008.3932.505.612.4510
12、-66208.3732.205.632.3410-63.3过程热力学 图1中图示工艺过程涉及的化学反应如下：CO2 (g) + CaSO42H2O (s) + 2NH3 = CaCO3 (s) + (NH4)2SO4 + H2O (1)CO2 + NH3 + H2O = NH4HCO3 (2)CaSO4 (s) +2NH3 (g) + CO2 (g) + H2O (l) = CaCO3 (s, calcite) +2NH4+ (aq) + SO42- (aq) (3) CaSO3 (s) + 2NH3 (g) + CO2 (g) + H2O (l) = CaCO3 (s) + 2NH4 +(aq) + SO32- (aq) (4)2(NH4)2SO3 + O2 = 2(NH4)2SO4 (5)(NH4)2SO4 + Fe2O3 = Fe2(SO4)3 + NH3 (g) + H2O (6)Fe2(SO4)3 = Fe2O3 + 3SO3(g) (7)SO3 + H2O = H2SO4 (8)四、 结果与讨论4.1 过程动力学4.1.1 二氧化碳气体浓度对吸收速率的影响调节不同二氧化碳浓度，在相同的加入石膏
