环境因素对建筑材料甲醛和挥发性有机物排放率的综合影响：相关发展与暴露评估

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1、环境因素对建筑材料甲醛和挥发性有机物排放率的综合影环境因素对建筑材料甲醛和挥发性有机物排放率的综合影 响：相关发展与暴露评估响：相关发展与暴露评估 摘要： 温度和相对湿度可以在室内环境中同时发生变化，从而显著影响建筑材料 中甲醛和挥发性有机化合物（VOC）的排放率。先前的研究一般侧重于温度或 相对湿度的单一影响，并不考虑组合效果。本文研究了温度和相对湿度对建筑 材料污染物排放率的综合影响。从理论上推导出排放率与综合环境因子的相关 性。文献中的数据用于验证相关性的有效性。相应的，夏季室内甲醛浓度预计 为北京冬季室内甲醛浓度的 1.63 倍，与调查数据大致相符。另外，提出了一种 新颖的方法来评估由

2、不同温度和相对湿度下的建筑材料排放的污染物引起的人 体健康影响。得到人类致癌潜能（HCP）与环境因素之间的关联。通过引入以 前开发的参考室模型，计算出甲醛高相对湿度（70，25C）的卧室的 HCP 超 过 104 例，意味着高度的癌症健康风险。本研究应用于评估不同环境条件下 建筑材料污染物排放行为及相关风险。 2016 Elsevier Inc.保留所有权利 文章信息： 文章历史： 收到 2016 年 5 月 18 日， 以修订形式收到， 2016 年 8 月 6 日， 2016 年 9 月 5 日接收， 2016 年 9 月 20 日在线。 关键词： 甲醛 温度 相对湿度 曝光 室内空气质量

3、 1介绍 许多种类的危险化学污染物存在于室内环境中，这可能对人们的舒适度， 健康和生产力产生不利影响（Godish, 2001; Kim 等人， 2001） 。 甲醛和挥发 性有机化合物（VOCs）是建筑材料排放的主要污染物，吸入，摄入和皮肤吸附 引起人类的暴露，在过去几十年中引起了人们的关注（Cogliano 等人，2005; Salthammer 等人，2010; Branco 等人， 2015） 。 了解建筑材料甲醛和挥发性 有机化合物的排放特征及相关健康风险，成为实现有效源控制，构建可持续建 筑环境的先决条件。 研究建筑材料甲醛和挥发性有机化合物的排放量可分为两种方式：模拟和 实验测量

4、。 建模方法包括经验模型和基于物理的模型：直接来源于室内排放测 试数据，其基于观察和总结建立了排放速率和时间之间的简单相关性（例如， 幂律模型（Zhu 等人，1998）和指数衰减模型（Dunn，1987; Clausen，1993; Guo，2002） ）;而基于物理的模型着重于建立分析或数值解决方案，以基于传质 分析预测室内或室内环境中的污染物浓度（Little 等人，1994; Yang 等人， 2001; Guo，2002; Xu and Zhang ，2003; Deng and Kim，2004） 。实验测量方法 的目标是确定物理学模型中涉及的三个关键发射参数（Liu 等人，2013

5、; Zhang 等人，2016） ，即初始发射浓度（Cm，0） ，扩散系数 Dm）和材料/空气分配系 数（K） 。由于建模方法发展良好，因此已经做了许多努力来获得三个关键的发 射参数。测量 Cm，0，Dm 和 K 的典型方法包括双室法（Meininghaus 等人， 2000; Xu 和 Zhang，2011） ，提取方法（Smith 等人，2008） ，C-历史研究 （Xiong 等人，2011a; Huang 等人，2013）等，以及（Coxet 等人，2001; Huang 等人，2006; Xiong 等人，2011b; Liu 等人，2013; Zhang 等人，2016） 。 应该

6、指出的是，关键排放参数不仅取决于物质和化学特性，而且还严重依赖于 实验条件，特别是温度和相对湿度。除了关键排放参数外，在特定时间点测得 的排放率也被认为是排放行为的良好指标，因为该参数可以从实验室和现场测 试中轻松测量。排放率根据建模方法是三个关键排放参数的函数，因此也受环 境条件的影响。以前考察了环境条件对排放率的影响，但尚未研究温度和相对 湿度的综合影响。考虑到室内温度和相对湿度在室内环境中经常发生变化 （Liang 等，2015） ，缺乏对综合影响的研究阻碍了建筑材料甲醛和 VOC 排放 的准确表征。 先前的研究表明，温度对排放特征有重要影响，但这些研究几乎在恒定的 相对湿度下进行。 Z

7、hang 等人推导出 K 和温度，Dm 和温度，Cm，0 和温度之 间的理论相关性。 （2007） ，Deng 等人。 （2009） ，Huang 等人。表明随着温度 的升高，Dm 和 Cm 增加，而 K 降低。就排放率而言，许多研究人员报告说，排 放率对某一湿度的温度有积极影响（Myers，1985; Lin 等人，2009; Parthasarathy 等人，2011; Xiong 等人。2013） 。熊等人（2013）从理论上推导 出排放速率和温度之间的相关性，发现中密度纤维板中甲醛的排放速率在 20- 60的温度范围内增加了近 70 倍。除温度外，相对湿度（RH）在排放行为中 也起着重

8、要的作用。应该注意的是，由于尿素 - 甲醛粘合剂的水解，RH 对复 合木制品的甲醛排放的影响可能与 VOC 有很大的不同。在许多实验研究中已 经观察到甲醛排放的排放速率和 RH 之间的积极影响（Andersen 等人，1975; Huang，2013） 。 Andersen 等人（1975）报道，在 30-70的 RH 范围内，刨花 板甲醛排放量增加 1 倍。黄（2013）获得排放率和 RH 之间的关联，发现中密 度纤维板中甲醛的排放率在 20-85的 RH 范围内增加了 10 倍。对于一些 VOC，Lin 等人。 （2009）观察到，当 RH 从 50提高到 80时，甲苯，乙 酸正丁酯，乙苯

9、和 m，p 二甲苯的排放率提高了 1.1-5.4 倍。 RH 对关键排放参 数的影响要复杂一些。 （Huang，2013; Xu and Zhang，2011）报道了一些建筑 材料中甲醛含量随着相对湿度的增加而增加。然而，RH 对 VOC 的影响表明不 一致的结果，这与材料 VOC 组合显着相关。徐和张（2011）研究了甲苯吸附 到硅酸钙中，发现 K 随着相对湿度的增加而下降。邓（2010）考察了五种 VOC 对地毯的吸附，观察到乙苯，十一烷和十二烷的 K 随 RH 的增加而降低，而苯 甲醛和 1,2-二氯苯的 K 值首先升高（在 25 50） ，然后降低（在 50-80的 RH 范围内） 。

10、另外，RH 对甲醛和 VOCs 对 Dm 的影响一般被忽略（Farajollahi 等人，2009; Deng，2010; Xu and Zhang，2011; Huang，2013） 。上述实验和理 论研究忽略了温度和相对湿度的综合影响，原因如下：（1）在具有相同温度或 相对湿度控制的环境室中进行试验; （2）将其作为理论分析中保持一个参数不 变的隐含前提或假设。然而，一旦参数变化伴随着实际排放情景下另一个参数 的变化，排放率的影响程度就会增强或减弱。因此，考虑到环境因素的个体影 响的上述结果将导致一些偏差，应予以修改。 在不同环境条件下对污染物的精确表征为评估建筑材料排放造成的人类对 室内

11、环境的健康影响提供了基础。一般来说，使用两种方法来评估人体健康影 响，即健康风险评估（HRA）和生命周期评估（LCA） 。人力资源部根据物质 排放测量的室内污染物浓度来评估对人体健康的影响（Guo 等人，2004; de Gennaro 等人，2014） 。然而，这种方法无法预测建筑设计阶段对人类健康的影 响。也就是说，它不能实现绿色建筑规范要求的预估。 LCA 考虑建筑生命周 期中的影响，可以根据从建筑设计阶段获得的信息预测人类健康影响（Hellweg 等人，2009; Li 等人，2010; Wenger 等人，2012; Jang 等人，2015） 。然而，这 种方法没有考虑到建筑材料排

12、放的污染物的影响。考虑到，Park 等人（2016 年） 提出了一种评估建筑材料污染物对人体健康影响的方法，可以轻松将其纳入 LCA，以更新 LCA 评估。这种方法的主要改进在于引入室内建筑材料污染物总 排放量。在计算总排放量时，作者使用了一些描述排放率的经验模型，并将其 在整个排放期间整合，这可能会导致一些偏差（不同的经验模型给出不同的结 果） 。此外，当环境因素变化时，由于在一定温度和相对湿度下确定经验模型中 的参数，所以差异将变大。因此，需要进一步改进，特别是考虑到曝光分析中 环境条件的变化。 基于上述分析，本文的目的是：（1）通过相关性推导研究温度和相对湿度 对建筑材料污染物排放率的综

13、合影响; （2）开发了一种评估室内污染物在不同 温度和相对湿度下对人体健康影响的新方法。 2. 方法 如前所述，建筑材料甲醛和挥发性有机物的排放率受温度和相对湿度的显 着影响。 这两个因素不单是但全面影响排放特征。 考虑到温度和相对湿度对 初始排放浓度的综合影响是获得对排放速率以及相关人类暴露的综合影响的基 础，本文首先得出了组合环境条件与初始排放浓度的相关性。根据可变分离方 法或 Berge 方程（Berge 等人，1980; Salthammer 等人，2010）的思想，温度和 相对湿度的组合效应可以被认为是单变量效应的乘积。 基于此，温度（T）和 相对湿度（RH）对初始排放浓度的影响可以

14、表示为： （1） 根据以前的理论推导或实验观察结果（Huang 等人，2015; Huang，2013） ， Cm，0 和 T，Cm，0 和 RH 之间的个体相关性可以表示为： （2） （3） 其中，K1，K2，K3 和 K4 是与温度和相对湿度无关的正常数，但仅与物质-污 染物组合的物理和化学性质有关。 （4） 其中，R 代表甲醛以外的产品。 根据这个方程式，甲醛的形成速率可以写成（Ravishankara，1997; Salthammer 等人，2010）： （5） 其中，Cfor 是气相中甲醛的浓度; CUF 是物质表面的 UF 粘合剂的浓度; Cwater 是气相中水蒸气的浓度; k

15、是甲醛的二阶速率常数。 Myers（1984）总结了甲醛对尿素摩尔比（F / U）对文献中几种木板的甲 醛释放的影响。 该研究的结果表明，当 F / U 小于 1.3 时，甲醛释放和 F / U 之 间存在线性关系。 如果尿素量保持恒定，则高 F / U 将对应于高 UF 量。 因此， 认为 UF 量与广泛使用的木质板的甲醛发生线性关系是合理的（F / U 通常小于 1.2 甚至 1.1 以满足德国 E1 排放标准的要求） 。 基于上述分析，UF 浓度（或 数量）与甲醛浓度（或数量）之间的关系可以表示为： （6） 其中，m 和 n 是常数。 由于没有 UF 对应于从建筑材料中排出的甲醛，所以式

16、 （6）应等于零。 （5） 和（6） ，我们得到： （7） 通过整合，任何发射时间（t1）下的甲醛浓度可以导出为： （8） 其中，Cfor（t0）代表一定时间的甲醛浓度 使空气相中的水蒸气浓度与 RH 直接相关，方程式 （8）表示任何时间发 射的甲醛浓度（或数量）与 RH 呈指数关系。 因此，在相对较长的时间范围内 发射的甲醛量（可以认为是 Cm，0）也将与指数相关。 它的意思是： （9） 该等式与等式 （3）。 结合方程式 （1），（2）和（9），我们得到： （10） 此处， 相关性（10）反映了 T 和 RH 对 Cm，0 的综合影响。 从数学中可以很容 易地证明，Cm，0 是 T 和 RH 两者的增加函数。 这意味着当 T 和 RH 同时增 加时，Cm，0 的增加将大大增强。 最近的一项研究（Liang 等人，2016）在 Cm，0 和 T，RH（或绝对湿度，AH）之间得到了类似的相关性。 在这项工作 中，Cm 0 与 RH（或 AH）线性相关，而不是以相关性表示的指数形式相关 （10）。 从上述推导过程可以看出，指数关系比线性关系更合理。 此外，在 该