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1、河南理工大学 2012 届本科毕业论文I摘 要作为重要的环境污染物，甲苯和 CO 的消除对于环境和工业生产，如气体净化、安全保障等方面，有着极为重要的意义。其中，催化燃烧是一种简单且行之有效的脱除办法。CuO 作为催化剂活性组分在催化甲苯和 CO 燃烧中具有很高的催化活性。以天然凹凸棒粘土为载体，采用沉积沉降法制备出负载 CuO 的负载型CuO/Attapulgite (CuO/APT) 催化剂。通过 XRD、SEM、TEM 和 N2-sorption 等手段对所制备的催化剂结构性能进行表征，并在连续流动微反-色谱装置上考察其催化甲苯和 CO 燃烧的催化性能。结果表明：所制备的 CuO/APT
2、 催化剂具有纤维状一维纳米结构、比表面积高、活性组份纳米氧化铜在载体表面分散均匀，并且该催化剂具有优异的催化甲苯和 CO 燃烧性能。关键词：凹凸棒粘土；氧化铜；催化剂；纳米材料；催化燃烧河南理工大学 2012 届本科毕业论文IIAbstractAs an important environmental pollutants, the elimination of toluene and CO for the environment and industrial production, such as gas cleaning, security, etc., have very importa
3、nt significance. Among them, the catalytic combustion is a simple and effective removal method. CuO as the catalyst active component in catalytic combustion of toluene and CO has a high catalytic activity.Natural Fiber-like attapulgite (APT) clay was used as support and loading copper oxide by depos
4、ition-precipitation method for preparing CuO/APT catalysts. The obtained products were characterized by means of XRD, SEM, TEM and N2-sorption techniques. Their catalytic performance for toluene and CO combustion was studied by using the microreactor-GC system, indicating interesting catalytic activ
5、ity that comparable to the previously reported metal oxide supported CuO catalysts. Because the APT clay is much inexpensive and easy available, this APT supported CuO catalyst system is significant on the viewpoint of applications for toluene and CO combustion.Key words：attapulgite；copper oxide；cat
6、alysts；nanomaterials；catalytic combustion河南理工大学 2012 届本科毕业论文I目 录摘要.I AbstractII第 1 章 引言.1 1.1 凹凸棒石粘土的研究现状 .1 1.1.1 概述1 1.1.1.1 凹凸棒石粘土储量 1 1.1.1.2 凹凸棒石粘土产量 1 1.1.1.3 凹凸棒石粘土价格 2 1.1.2 凹凸棒石粘土用途及质量要求2 1.1.2.1 用途 2 1.1.2.2 凹凸棒石粘土质量标准 3 1.1.3 我国凹凸棒粘土开发应用中存在的主要问题4 1.1.3.1 产品档次低，生产规模小 4 1.1.3.2 技术含量低，经济效益差
7、4 1.1.3.3 低价卖原料，资源浪费大 5 1.2 氧化类催化剂的研究进展 .5 1.2.1 氧化类催化剂5 1.2.1.1 单组份氧化剂 6 1.2.1.2 负载型贵金属催化剂 7 1.2.1.3 负载型非贵金属催化剂 9 1.2.2 催化氧化机理11 1.2.2.1 Langmuir-Hinshelwood 机理11 1.2.2.2 氧化-还原机理.12 1.2.3 凹凸棒粘土负载催化剂的优越性.12 1.3 选题的意义及研究内容 .13 第 2 章 实验方法15 2.1 实验材料 15 2.1.1 药品与试剂15 2.1.2 气体15 2.2 主要实验及分析仪器 15 2.3 催化剂
8、物化性质表征 16 2.3.1 X-射线衍射仪（XRD）16 2.3.2 氮气吸附仪（N2-sorption）.17河南理工大学 2012 届本科毕业论文II2.3.3 扫描电镜（SEM）17 2.3.4 透射电镜（TEM）18 2.3.5 X-射线光电子能谱（XPS）18 2.4 催化剂的催化性能评价 18 2.4.1 微反-色谱装置19 2.4.2 气相色谱条件20 2.4.3 催化活性评价步骤20 第 3 章 凹凸棒粘土负载 CuO 催化剂的制备与表征21 3.1 催化剂的制备 21 3.2 催化剂的表征 22 3.2.1 XRD 分析22 3.2.2 N2-sorption 分析24
9、3.2.3 SEM、TEM 分析25 3.2.4 XPS 分析28 第 4 章 凹凸棒粘土负载 CuO 催化剂的催化性能研究.30 4.1 CO 低温氧化的催化性能研究.30 4.2 甲苯燃烧的催化性能研究 34 第 5 章 总结.36 致 谢37 参考文献38河南理工大学 2012 届本科毕业论文1第 1 章 引言1.1 凹凸棒石粘土的研究现状凹凸棒石一般是在高碱性(pH =8)，适当盐度、温度、介质和 SiO2 、Al2O3 、MgO 三种组份比例适宜环境下形成的，为一种层链状结构的含水镁铝硅酸盐矿物。其化学分子式为(Mg ,Al , Fe)5Si8O20(OH) 2 4H2O，化学成份理
10、论值为 MgO23.87%，SiO256.93%，H2O19.20 %，有时含一定量的 Al 和少量 Ca、K、Na、Ti、Fe 等元素，其中往往 AlMg 值1。从实际分析资料来看，凹凸棒石粘土普遍含有 Al2O3、Fe2O3、CaO，特别是前二者，因而使SiO2、MgO 含量均低于理论值。凹凸棒石晶体呈棒状、纤维状，长0.55m、宽 0.050.15m。其颜色随杂质多少而呈现白、浅灰、浅绿或浅褐色。由于其成因不同而形态各异。沉积成因者，一般呈致密块状；热液成因者常呈脉状，具皮革状外貌，质地柔软。在含水情况下，具高可塑性；干燥后则质轻、收缩小、不或很少出现裂纹。在水中不膨胀或膨胀不明显，在中
11、高温和盐水中稳定性好,高温时有相变等特征。1.1.1 概述1.1.1.1 凹凸棒石粘土储量 除我国外，世界凹凸棒石粘土仅分布在美国、西班牙、法国、俄罗斯、澳大利亚、英国、巴西、德国、尼泊尔和南非等国。据统计，世界凹凸棒石粘土探明储量在 4000 万 t 左右(不包括我国)。而我国已发现的凹凸棒石粘土矿床(点)有苏、皖、川、鲁、甘、晋、浙、贵、内蒙古、鄂、冀和青等省区，其中以江苏盱眙、六合和安徽明光、嘉山一带的储量最大，尤以盱眙为最(占我国凹凸棒石粘土总储量的 65 %以上)，仅龙王山、雍小山二矿区储量就达 4431177 万 t，该县共探明地质储量 7000 多万 t、远景储量近 5 亿t，为
12、世界最大产地之一。1.1.1.2 凹凸棒石粘土产量 除我国外，世界凹凸棒石粘土生产国有美、西、法、俄、澳、英、巴西、德、尼泊尔和南非等国，年产量 110 万 t 左右，其中美国河南理工大学 2012 届本科毕业论文2是凹凸棒石粘土最大生产和消费国，年产量 93 万 t(1999 年为 83 万 t)，占世界凹凸棒石粘土年产量的 84.55%，出口 10 万 t，最大产地为佐治亚州和弗罗里达州。我国盱眙年产量 810 万 t 左右，安徽明光年产量 57 万 t，合计年产量 1317 万 t。盱眙县年销售收入仅 14401800 万元。1.1.1.3 凹凸棒石粘土价格 国际市场凹凸棒石粘土价格：美
13、国佐治亚产粉末级凹凸棒石粘土(约 300 目)，离岸价 200500 美元/短 t，颗粒级(约 48 目) 75500 美元/短 t；商品胶级，200650 美元/t(最高达 1000 美元/t)。我国江苏盱眙产:农药载体级，50100 元/t；涂料级，150200 元/t；优质钻井泥浆级，200250 元/t；脱色吸附剂级 300350 元/t；粘结剂级，12001500 元/t。安徽明光产:填料级,150200 元/t；普通级 500700 元/t；4A 分子筛、钻井泥浆级分别为 15001700 元/t、700800 元/t。1.1.2 凹凸棒石粘土用途及质量要求1.1.2.1 用途 凹
14、凸棒石粘土具有优良的吸附、脱色、离子交换、热稳定、抗盐、胶凝、造浆和高温相变等性能，用途十分广泛。自70 年代以来，国际上特别是美国，已从石油钻井泥浆拓展到建材、陶瓷、烟酒、粘结、宠物圈垫和太阳能储热等10 多个工业部门、100多个方面、几千种用途。美国用于石油吸附剂的凹凸棒石粘土年用量32125万t，占其国内消费量的38186%；前苏联则主要用于石油钻井泥浆，占其国内消费量的40%以上；西方国家用于宠物圈垫年用量达36167万t，占世界年产量的33134%。国内自1976年在江苏盱眙发现大型凹凸棒石粘土矿床以来，产品的应用领域包括:石油业，石油钻井泥浆、抗盐搬土(海上钻井泥浆)；农业，农药化
15、肥载体、饲料添加剂、饲料载体；食品业，油料脱色、净化剂；冶金业，粘结剂、铁矿球团和铸造型砂粘结剂、电焊条填充料；轻工业，涂料、SM复合硅酸盐保温涂料、凉爽垫、人造革、橡胶、贮热材料、化妆品填料、液体皂；化工业，干燥剂(4A分子筛)、催化剂、净化剂(脱氯剂)、聚丙烯和聚醚净化剂、干燥吸附剂、脱色吸附剂(高效活性白土)、有机凹凸棒石粘土，黄凡士林、“8205”、煤油、沥清发泡灵的脱色和吸附；建材业，陶瓷耐火材料；环保业，污水净化剂、饮用水矿化净化剂、有机油料净化剂、冰箱除膻剂、脱色剂、去毒剂(净化含强致癌物质黄曲霉素B)和生产空气净化器、宠物圈垫和汽车尾气催化转化器蜂窝状陶瓷新材料等。共涉及十多个河南理工大学 2012 届本科毕业论文3方面、上百种产品，大多销往国内，部分(宠物圈垫、4A 分子筛、钻井泥浆、脱氯剂等) 出口国外。现在年产量为1317万t。1.1.2.2 凹凸棒石粘土质量标准 不同用途、不同国家有不同质量标准(表1-11-6)。表 1-1 我国凹凸棒石质量标准Table 1-1 Quality standards of Attapulgite in China级别 凹凸棒石含量/% 饱和盐水造浆率/m3/t 脱色力 4%Hcl 活化 白度%胶体级 50 12.5吸附级 50 150涂料级 70表 1-2 江苏盱眙凹凸棒石粘土质量标准Table 1-2 Qua
