《臭氧及同相催化臭氧化降解有机物的动力学研究》由会员分享，可在线阅读，更多相关《臭氧及同相催化臭氧化降解有机物的动力学研究（40页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、应用化学专业毕业论文应用化学专业毕业论文 精品论文精品论文 臭氧及同相催化臭氧化降解臭氧及同相催化臭氧化降解有机物的动力学研究有机物的动力学研究关键词：金属催化臭氧化关键词：金属催化臭氧化 臭氧水处理臭氧水处理 对苯二甲酸对苯二甲酸 苯酚苯酚 草酸草酸 降解动力学降解动力学摘要：本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在水处理方面的应用经验，重点 探讨了近年来发展起来的金属催化臭氧化技术。基于臭氧水处理领域的研究现 状和一些不足，提出了本论文的研究目的和主要任务。本论文的研究内容主要 包括三部分：单独臭氧化降解对苯二甲酸的动力学及机制研究；Fe2+/Fe3+催化 臭氧化降解苯酚的研究；Mn2+催化臭
2、氧化降解草酸的定量化解析。上述研究结 果对推动臭氧类水处理技术（特别是催化臭氧化水处理技术）在实际中的应用 具有重要意义。 在第四章中，研究了臭氧化对苯二甲酸（TA）的降解效率， 并对该过程的动力学特性和降解机理进行了探讨。结果表明，TA 与臭氧的反应 速率常数 kO3-TA 为（0.0470.010） Lmol-1s-1，与羟基自由基的 kOH- TA 为 2.28109 Lmol-1s-1，以上结果与 TA 臭氧化降解的表观反应速率常 数相一致。采用高效液相色谱（HPLC）和离子色谱（IC）分析了 TA 降解过程的 中间产物，其中主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸，在此基础上提出了臭 氧化
3、 TA 的可能降解历程。 第五章的研究结果表明，在一定条件下，在苯酚 的臭氧化降解过程中，臭氧分子与苯酚及苯氧负离子的直接反应是苯酚降解的 主要原因。Fe2+和 Fe3+对臭氧化降解苯酚均具有催化作用，其中 Fe2+的催化效 果更佳。Fe2+催化降解苯酚的机理是：苯酚在臭氧化降解过程中产生了 H2O2， 分别同臭氧和 Fe2+形成了 O3/H2O2 和 Fenton 体系这两种高级氧化技术，从而 提高苯酚的去除。经分析并计算表明，不同体系 Rct 值的大小为：O3/ Fe2+gt;O3/ Fe3+gt;O3。这个结果也与苯酚的降解效果相一致。 在第六章中，利用 Mn2+/O3 氧化体系降解了草
4、酸，从动力学角度探讨并定量化 解析了 Mn2+催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明，加入 Mn2+能明显提高 臭氧化降解草酸的效率，体系 Rct 值也有所增大。Mn2+/O3 降解草酸的途径主 要包括以下三种方式：第一，臭氧的直接氧化反应；第二，羟基自由基（水中 溶解臭氧分解产生）的氧化反应；第三，Mn4+和 Mn7+等高价锰对草酸的氧化反 应。溶液 pH 不但直接影响 Mn2+/O3 降解草酸的效率，而且还决定了三者的贡献 大小。在本实验条件下，当 pH 为 2.9 时，Mn2+/O3 降解草酸的表观反应速率常 数为 28.28010-4s-1，三者对草酸降解的百分比贡献为： fO3：fO
5、H：frest=2.1：19.0：78.9；当 pH 为 5.3、8.0 和 10.0 时，草酸降解 的表观反应速率常数分别为 1.59710-4s-1、1.53510-4s-1 和 1.54510-4 s-1，三者的百分比贡献分别为： fO3：fOH：frest=24.9：28.4：46.7、fO3：fOH：frest=23.6：54.5：21.9 和 fO3：fOH：frest=19.6：74.4：6.0。正文内容正文内容本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在水处理方面的应用经验，重点探 讨了近年来发展起来的金属催化臭氧化技术。基于臭氧水处理领域的研究现状 和一些不足，提出了本论文的研究目的
6、和主要任务。本论文的研究内容主要包 括三部分：单独臭氧化降解对苯二甲酸的动力学及机制研究；Fe2+/Fe3+催化臭 氧化降解苯酚的研究；Mn2+催化臭氧化降解草酸的定量化解析。上述研究结果 对推动臭氧类水处理技术（特别是催化臭氧化水处理技术）在实际中的应用具 有重要意义。 在第四章中，研究了臭氧化对苯二甲酸（TA）的降解效率，并 对该过程的动力学特性和降解机理进行了探讨。结果表明，TA 与臭氧的反应速 率常数 kO3-TA 为（0.0470.010） Lmol-1s-1，与羟基自由基的 kOH-TA 为 2.28109 Lmol-1s-1，以上结果与 TA 臭氧化降解的表观反应速率常数 相一致
7、。采用高效液相色谱（HPLC）和离子色谱（IC）分析了 TA 降解过程的中 间产物，其中主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸，在此基础上提出了臭氧 化 TA 的可能降解历程。 第五章的研究结果表明，在一定条件下，在苯酚的 臭氧化降解过程中，臭氧分子与苯酚及苯氧负离子的直接反应是苯酚降解的主 要原因。Fe2+和 Fe3+对臭氧化降解苯酚均具有催化作用，其中 Fe2+的催化效果 更佳。Fe2+催化降解苯酚的机理是：苯酚在臭氧化降解过程中产生了 H2O2，分 别同臭氧和 Fe2+形成了 O3/H2O2 和 Fenton 体系这两种高级氧化技术，从而提 高苯酚的去除。经分析并计算表明，不同体系 Rct
8、值的大小为：O3/ Fe2+gt;O3/ Fe3+gt;O3。这个结果也与苯酚的降解效果相一致。 在第六章中，利用 Mn2+/O3 氧化体系降解了草酸，从动力学角度探讨并定量化 解析了 Mn2+催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明，加入 Mn2+能明显提高 臭氧化降解草酸的效率，体系 Rct 值也有所增大。Mn2+/O3 降解草酸的途径主 要包括以下三种方式：第一，臭氧的直接氧化反应；第二，羟基自由基（水中 溶解臭氧分解产生）的氧化反应；第三，Mn4+和 Mn7+等高价锰对草酸的氧化反 应。溶液 pH 不但直接影响 Mn2+/O3 降解草酸的效率，而且还决定了三者的贡献 大小。在本实验条件下
9、，当 pH 为 2.9 时，Mn2+/O3 降解草酸的表观反应速率常 数为 28.28010-4s-1，三者对草酸降解的百分比贡献为： fO3：fOH：frest=2.1：19.0：78.9；当 pH 为 5.3、8.0 和 10.0 时，草酸降解 的表观反应速率常数分别为 1.59710-4s-1、1.53510-4s-1 和 1.54510-4 s-1，三者的百分比贡献分别为： fO3：fOH：frest=24.9：28.4：46.7、fO3：fOH：frest=23.6：54.5：21.9 和 fO3：fOH：frest=19.6：74.4：6.0。 本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在
10、水处理方面的应用经验，重点探讨了 近年来发展起来的金属催化臭氧化技术。基于臭氧水处理领域的研究现状和一 些不足，提出了本论文的研究目的和主要任务。本论文的研究内容主要包括三 部分：单独臭氧化降解对苯二甲酸的动力学及机制研究；Fe2+/Fe3+催化臭氧化 降解苯酚的研究；Mn2+催化臭氧化降解草酸的定量化解析。上述研究结果对推 动臭氧类水处理技术（特别是催化臭氧化水处理技术）在实际中的应用具有重 要意义。 在第四章中，研究了臭氧化对苯二甲酸（TA）的降解效率，并对该 过程的动力学特性和降解机理进行了探讨。结果表明，TA 与臭氧的反应速率常 数 kO3-TA 为（0.0470.010） Lmol-
11、1s-1，与羟基自由基的 kOH-TA 为 2.28109 Lmol-1s-1，以上结果与 TA 臭氧化降解的表观反应速率常数相一致。采用高效液相色谱（HPLC）和离子色谱（IC）分析了 TA 降解过程的中间 产物，其中主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸，在此基础上提出了臭氧化 TA 的可能降解历程。 第五章的研究结果表明，在一定条件下，在苯酚的臭 氧化降解过程中，臭氧分子与苯酚及苯氧负离子的直接反应是苯酚降解的主要 原因。Fe2+和 Fe3+对臭氧化降解苯酚均具有催化作用，其中 Fe2+的催化效果更 佳。Fe2+催化降解苯酚的机理是：苯酚在臭氧化降解过程中产生了 H2O2，分别 同臭氧和 F
12、e2+形成了 O3/H2O2 和 Fenton 体系这两种高级氧化技术，从而提高 苯酚的去除。经分析并计算表明，不同体系 Rct 值的大小为：O3/ Fe2+gt;O3/ Fe3+gt;O3。这个结果也与苯酚的降解效果相一致。 在第六章中，利用 Mn2+/O3 氧化体系降解了草酸，从动力学角度探讨并定量化 解析了 Mn2+催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明，加入 Mn2+能明显提高 臭氧化降解草酸的效率，体系 Rct 值也有所增大。Mn2+/O3 降解草酸的途径主 要包括以下三种方式：第一，臭氧的直接氧化反应；第二，羟基自由基（水中 溶解臭氧分解产生）的氧化反应；第三，Mn4+和 Mn7+
13、等高价锰对草酸的氧化反 应。溶液 pH 不但直接影响 Mn2+/O3 降解草酸的效率，而且还决定了三者的贡献 大小。在本实验条件下，当 pH 为 2.9 时，Mn2+/O3 降解草酸的表观反应速率常 数为 28.28010-4s-1，三者对草酸降解的百分比贡献为： fO3：fOH：frest=2.1：19.0：78.9；当 pH 为 5.3、8.0 和 10.0 时，草酸降解 的表观反应速率常数分别为 1.59710-4s-1、1.53510-4s-1 和 1.54510-4 s-1，三者的百分比贡献分别为： fO3：fOH：frest=24.9：28.4：46.7、fO3：fOH：frest
14、=23.6：54.5：21.9 和 fO3：fOH：frest=19.6：74.4：6.0。 本文首先综述了臭氧的物理化学性质和在水处理方面的应用经验，重点探讨了 近年来发展起来的金属催化臭氧化技术。基于臭氧水处理领域的研究现状和一 些不足，提出了本论文的研究目的和主要任务。本论文的研究内容主要包括三 部分：单独臭氧化降解对苯二甲酸的动力学及机制研究；Fe2+/Fe3+催化臭氧化 降解苯酚的研究；Mn2+催化臭氧化降解草酸的定量化解析。上述研究结果对推 动臭氧类水处理技术（特别是催化臭氧化水处理技术）在实际中的应用具有重 要意义。 在第四章中，研究了臭氧化对苯二甲酸（TA）的降解效率，并对该
15、过程的动力学特性和降解机理进行了探讨。结果表明，TA 与臭氧的反应速率常 数 kO3-TA 为（0.0470.010） Lmol-1s-1，与羟基自由基的 kOH-TA 为 2.28109 Lmol-1s-1，以上结果与 TA 臭氧化降解的表观反应速率常数相 一致。采用高效液相色谱（HPLC）和离子色谱（IC）分析了 TA 降解过程的中间 产物，其中主要包括苯甲酸、酒石酸、甲酸和草酸，在此基础上提出了臭氧化 TA 的可能降解历程。 第五章的研究结果表明，在一定条件下，在苯酚的臭 氧化降解过程中，臭氧分子与苯酚及苯氧负离子的直接反应是苯酚降解的主要 原因。Fe2+和 Fe3+对臭氧化降解苯酚均具
16、有催化作用，其中 Fe2+的催化效果更 佳。Fe2+催化降解苯酚的机理是：苯酚在臭氧化降解过程中产生了 H2O2，分别 同臭氧和 Fe2+形成了 O3/H2O2 和 Fenton 体系这两种高级氧化技术，从而提高 苯酚的去除。经分析并计算表明，不同体系 Rct 值的大小为：O3/ Fe2+gt;O3/ Fe3+gt;O3。这个结果也与苯酚的降解效果相一致。 在第六章中，利用 Mn2+/O3 氧化体系降解了草酸，从动力学角度探讨并定量化 解析了 Mn2+催化臭氧化降解草酸的作用机制。结果表明，加入 Mn2+能明显提高 臭氧化降解草酸的效率，体系 Rct 值也有所增大。Mn2+/O3 降解草酸的途径主要包括以下三种方式：第一，臭氧的直接氧化反应；第二，羟基自由基（水中 溶解臭氧分解产生）的氧化反应；第三，Mn4+和 Mn7+等高价锰对草酸的氧化反 应。溶液 pH 不但直接影响 Mn2+/O3 降解草酸的效率，而且还决
