固体基质室温磷光标记物的合成及其分析应用初探

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1、分析化学专业毕业论文分析化学专业毕业论文 精品论文精品论文 固体基质室温磷光标记物的固体基质室温磷光标记物的合成及其分析应用初探合成及其分析应用初探关键词:固体基质室温磷光法关键词:固体基质室温磷光法 标记物标记物 反应机理反应机理 实用价值实用价值 合成工艺合成工艺摘要:本论文研究了 SiO2 纳米微球、树枝状大分子、水溶性富勒烯等材料作为 固体基质室温磷光标记物,并利用固体基质室温磷光分析法对这三种材料在痕 量生命活性物质和环境毒性离子的检测及其应用前景进行了初步的研究。全文 共分为四章。 第一章综述了固体基质室温磷光分析法及其影响因素和研究进 展。首先,介绍了各种固体基质、重原子微扰剂、

2、氧气和湿度等实验条件对固 体基质室温磷光分析法灵敏度的影响。其次,提出了提高测量灵敏度的更为直 接有效的措施,即开发新的固体基质室温磷光标记物,并对其研究现状进行了 综述。在文献综述的基础上,提出了本论文的研究目的和研究设想。 第二章 开展了桑色素二氧化硅单发光纳米微球-钯磷光探针的合成及表征,探讨了与 DNA 的相互作用及其固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的研究。以硅酸钠为前 驱体,掺杂桑色素(Morin),溶胶-凝胶法合成包含 Morin 的 SiO2 纳米微球 (MorinSiO2),并用透射电子显微镜对 SiO2nH2O、MorinSiO2 的粒径进行 了表征。以 HS-CH2CO

3、OH 表面修饰 MorinSiO2 可使其具有水溶性,基于六次甲 基四胺-HCl 缓冲液存在下,Pd2+能与 MorinSiO2 中的 Morin 形成络合物 Pd2+-MorinSiO2,该络合物在聚酰胺膜固体基质上可发射磷光,DNA 能使 pd2+-MorinSiO2 络合物的室温磷光强度急剧增强,据此建立了桑色素二氧化 硅单发光纳米微球-钯磷光探针固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的新方法。 DNA 的含量在 4.0-1000.0fgspot-1 内与Ip 成线性关系,检出限为 0.61fg/斑, 方法的重现性好,常见的阳离子(Mg2+、K+、Ca2+)等干扰较小,蛋白质、RNA 等不

4、干扰,该方法已成功应用于花蜜中 DNA 的测定。 第三章开展了 1.5 代树 枝状分子的合成及其增敏荧光素标记凝集素-亲和吸附固体基质室温磷光法测定 糖的研究。在外重原子微扰剂 Pb(Ac)2 存在下,荧光素(HFin)在硝酸纤维素膜 上能发射强而稳定的室温磷光信号,1.5 代聚酰胺型树枝状大分子(1.5- generationpolyamidoaminedendrimer,D-1.5)能增敏 HFin 而发射更强的室温 磷光,由 D-1.5-HFin 标记的伴刀豆凝集素 ConcanavalinA,不仅仍能在硝酸纤 维素膜上与 N-乙酰氨基葡萄糖(G)发生定量的特异性亲和吸附反应,且亲和吸

5、附反应产物(D-1.5-HFin-ConA-G)能发射强而稳定的室温磷光信号,其Ip 与 糖的含量成线性关系。分别用夹心法和直接法对糖的含量进行了测定,夹心法 测定的线性范围为 0.040-60.00pgspot-1,直接法测定的线性范围为 0.40- 40.00pgspot-1,说明夹心法灵敏度更高、线性范围更宽。本方法灵敏、准确、 精密度好,已成功用于人血浆中糖的测定和对人体的疾病监测与预报。 第四 章开展了水溶性多壁碳纳米管(MWNTs)的合成及对硝基苯基荧光酮-多壁碳纳米 管-Tween-80 胶束化合物固体基质室温磷光法测定痕量铅的研究。实验研究发 现,用 H2SO4、HNO3 和

6、H2O2 等修饰 MWNTs 的结构而生成水溶性的多壁碳纳米管 (MWNTs-A,B),在离子微扰剂 Ag+的作用下,MWNTs-B 在滤纸固体基质上均可发 射稳定的室温磷光。将 Tween-80、对硝基苯基荧光酮(R)与 MWNTs-B 作用,获 得 R-MWNTs-B-Tween-80 胶束化合物双发光分子,从而增大 MWNTs-B 的磷光信号。 在 70、15min 条件下,R-MWNTs-B-Tween-80 能在滤纸固体基质上分别发射R、MWNTs-B 的室温磷光,Pb2+均可使 R、MWNTs-B 的室温磷光信号剧烈增强, 且 Ip 与:pb2+的含量呈线性关系,据此建立了 R-M

7、WNTs-B-Tween-80 胶束化 合物双发光分子固体基质室温磷光法测定痕量铅的新方法。该方法灵敏度、准 确、选择性与精密度好,能选用 454/623nm(R)或 476/645nm(MWNTs-B)波长测定 血清样品中痕量 pb2+,提高了固体基质室温磷光法的灵活性和实用价值。最后 对反应机理进行了探讨。正文内容正文内容本论文研究了 SiO2 纳米微球、树枝状大分子、水溶性富勒烯等材料作为固 体基质室温磷光标记物,并利用固体基质室温磷光分析法对这三种材料在痕量 生命活性物质和环境毒性离子的检测及其应用前景进行了初步的研究。全文共 分为四章。 第一章综述了固体基质室温磷光分析法及其影响因素

8、和研究进展。 首先,介绍了各种固体基质、重原子微扰剂、氧气和湿度等实验条件对固体基 质室温磷光分析法灵敏度的影响。其次,提出了提高测量灵敏度的更为直接有 效的措施,即开发新的固体基质室温磷光标记物,并对其研究现状进行了综述。 在文献综述的基础上,提出了本论文的研究目的和研究设想。 第二章开展了 桑色素二氧化硅单发光纳米微球-钯磷光探针的合成及表征,探讨了与 DNA 的相 互作用及其固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的研究。以硅酸钠为前驱体,掺 杂桑色素(Morin),溶胶-凝胶法合成包含 Morin 的 SiO2 纳米微球(MorinSiO2), 并用透射电子显微镜对 SiO2nH2O、Mo

9、rinSiO2 的粒径进行了表征。以 HS- CH2COOH 表面修饰 MorinSiO2 可使其具有水溶性,基于六次甲基四胺-HCl 缓 冲液存在下,Pd2+能与 MorinSiO2 中的 Morin 形成络合物 Pd2+- MorinSiO2,该络合物在聚酰胺膜固体基质上可发射磷光,DNA 能使 pd2+- MorinSiO2 络合物的室温磷光强度急剧增强,据此建立了桑色素二氧化硅单 发光纳米微球-钯磷光探针固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的新方法。DNA 的 含量在 4.0-1000.0fgspot-1 内与Ip 成线性关系,检出限为 0.61fg/斑,方法 的重现性好,常见的阳离子

10、(Mg2+、K+、Ca2+)等干扰较小,蛋白质、RNA 等不 干扰,该方法已成功应用于花蜜中 DNA 的测定。 第三章开展了 1.5 代树枝状 分子的合成及其增敏荧光素标记凝集素-亲和吸附固体基质室温磷光法测定糖的 研究。在外重原子微扰剂 Pb(Ac)2 存在下,荧光素(HFin)在硝酸纤维素膜上能 发射强而稳定的室温磷光信号,1.5 代聚酰胺型树枝状大分子(1.5- generationpolyamidoaminedendrimer,D-1.5)能增敏 HFin 而发射更强的室温 磷光,由 D-1.5-HFin 标记的伴刀豆凝集素 ConcanavalinA,不仅仍能在硝酸纤 维素膜上与 N

11、-乙酰氨基葡萄糖(G)发生定量的特异性亲和吸附反应,且亲和吸 附反应产物(D-1.5-HFin-ConA-G)能发射强而稳定的室温磷光信号,其Ip 与 糖的含量成线性关系。分别用夹心法和直接法对糖的含量进行了测定,夹心法 测定的线性范围为 0.040-60.00pgspot-1,直接法测定的线性范围为 0.40- 40.00pgspot-1,说明夹心法灵敏度更高、线性范围更宽。本方法灵敏、准确、 精密度好,已成功用于人血浆中糖的测定和对人体的疾病监测与预报。 第四 章开展了水溶性多壁碳纳米管(MWNTs)的合成及对硝基苯基荧光酮-多壁碳纳米 管-Tween-80 胶束化合物固体基质室温磷光法测

12、定痕量铅的研究。实验研究发 现,用 H2SO4、HNO3 和 H2O2 等修饰 MWNTs 的结构而生成水溶性的多壁碳纳米管 (MWNTs-A,B),在离子微扰剂 Ag+的作用下,MWNTs-B 在滤纸固体基质上均可发 射稳定的室温磷光。将 Tween-80、对硝基苯基荧光酮(R)与 MWNTs-B 作用,获 得 R-MWNTs-B-Tween-80 胶束化合物双发光分子,从而增大 MWNTs-B 的磷光信号。 在 70、15min 条件下,R-MWNTs-B-Tween-80 能在滤纸固体基质上分别发射 R、MWNTs-B 的室温磷光,Pb2+均可使 R、MWNTs-B 的室温磷光信号剧烈增

13、强, 且 Ip 与:pb2+的含量呈线性关系,据此建立了 R-MWNTs-B-Tween-80 胶束化 合物双发光分子固体基质室温磷光法测定痕量铅的新方法。该方法灵敏度、准 确、选择性与精密度好,能选用 454/623nm(R)或 476/645nm(MWNTs-B)波长测定血清样品中痕量 pb2+,提高了固体基质室温磷光法的灵活性和实用价值。最后 对反应机理进行了探讨。 本论文研究了 SiO2 纳米微球、树枝状大分子、水溶性富勒烯等材料作为固体基 质室温磷光标记物,并利用固体基质室温磷光分析法对这三种材料在痕量生命 活性物质和环境毒性离子的检测及其应用前景进行了初步的研究。全文共分为 四章。

14、 第一章综述了固体基质室温磷光分析法及其影响因素和研究进展。首 先,介绍了各种固体基质、重原子微扰剂、氧气和湿度等实验条件对固体基质 室温磷光分析法灵敏度的影响。其次,提出了提高测量灵敏度的更为直接有效 的措施,即开发新的固体基质室温磷光标记物,并对其研究现状进行了综述。 在文献综述的基础上,提出了本论文的研究目的和研究设想。 第二章开展了 桑色素二氧化硅单发光纳米微球-钯磷光探针的合成及表征,探讨了与 DNA 的相 互作用及其固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的研究。以硅酸钠为前驱体,掺 杂桑色素(Morin),溶胶-凝胶法合成包含 Morin 的 SiO2 纳米微球(MorinSiO2)

15、, 并用透射电子显微镜对 SiO2nH2O、MorinSiO2 的粒径进行了表征。以 HS- CH2COOH 表面修饰 MorinSiO2 可使其具有水溶性,基于六次甲基四胺-HCl 缓 冲液存在下,Pd2+能与 MorinSiO2 中的 Morin 形成络合物 Pd2+- MorinSiO2,该络合物在聚酰胺膜固体基质上可发射磷光,DNA 能使 pd2+- MorinSiO2 络合物的室温磷光强度急剧增强,据此建立了桑色素二氧化硅单 发光纳米微球-钯磷光探针固体基质室温磷光增强法测定 DNA 的新方法。DNA 的 含量在 4.0-1000.0fgspot-1 内与Ip 成线性关系,检出限为

16、0.61fg/斑,方法 的重现性好,常见的阳离子(Mg2+、K+、Ca2+)等干扰较小,蛋白质、RNA 等不 干扰,该方法已成功应用于花蜜中 DNA 的测定。 第三章开展了 1.5 代树枝状 分子的合成及其增敏荧光素标记凝集素-亲和吸附固体基质室温磷光法测定糖的 研究。在外重原子微扰剂 Pb(Ac)2 存在下,荧光素(HFin)在硝酸纤维素膜上能 发射强而稳定的室温磷光信号,1.5 代聚酰胺型树枝状大分子(1.5- generationpolyamidoaminedendrimer,D-1.5)能增敏 HFin 而发射更强的室温 磷光,由 D-1.5-HFin 标记的伴刀豆凝集素 ConcanavalinA,不仅仍能在硝酸纤 维素膜上与 N-乙酰氨基葡萄糖(G)发生定量的特异性亲和吸附反应,且亲和吸 附反应产物(D-1.5-HFin-ConA-G)能发射强而稳定的室温磷光信号,其Ip 与 糖的含量成线性关系。分别用夹心法和直接法对糖的含量进行了测定,

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