长江口及邻近海域百年来沉积讯息与环境变换关系的解析

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1、S e d i m e n t a r yg e o c h e m i c a lr e c o r d so fe n v i r o n m e n t a lc h a n e e s i nt h eC h a n g i i a n gE s t u a r ya n di t sa d i a c e n tw a t e r sf o rt h e B yY u Y uAD i s s e r t a t i o nS u b m i t t e dt oG r a d u a t eU n i v e r s i t yo fC h i n e s eA c a d e m

2、yo f S c i e n c e sI np a r t i a lf u l f i l l m e n to f t h er e q u i r e m e n tF o rt h ed e g r e eo fD o c t o ro fS c i e n c eI n s t i t u t eo fO c e a n o l o g y ,C h i n e s eA c a d e m yo fS c i e n c e sM a y ,2 0 1 3帆0M眦1咖8呲3帆2眦Y原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文是在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明

3、引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任人由本人承担。论文作者签名:寸音日期:乃f ;歹功学位论文版权使用授权书本人完全了解中国科学院海洋研究所有关保留、使用学位论文的规定,同意海洋研究所保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版,允许学位论文被查阅和借阅。本人授权中国科学院海洋研究所可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存、汇编本学位论文。( 保密论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签字:寺守导师签字:日期:知f ;

4、岁,“日期:山乃一- 致谢随着这篇毕业论文的完成,我的研究生生活也即将画上句号。这篇论文不仅是我学术成果的总结,它更是我这五年青葱岁月中无数的挫败与收获、惆怅与喜悦的见证。研究生时期是我人生中非常重要的一个阶段,它赠与我的除了专业知识上的收获与进步,更重要的是一种人生的磨炼,让我学会了更好地掌控自己,让我变得更加成熟、淡然。这几年无论是学业上还是生活中,得到了许多人的关心与帮助,我的成长与各位良师、益友的关爱是分不开的,在这里向大家表示衷心的谢意。研究生期间对我影响最大的是我的导师宋金明研究员。这篇论文是在宋老师的悉心指导下完成的,从立题到结稿无不倾注着宋老师的心血。宋老师在实验设计、课题进度

5、及论文修改等各方面给了我很多的指导,让我学到了很多书本上学不到的知识,让我从一个科研的门外汉变成一个了解科研、发现科研乐趣的人。宋老师对我们在办事效率、逻辑思维、解决问题等多方面的教育也使我们受益终生。宋老师是我们做人处事的榜样,他宽容大度的气量、正直清廉的作风以及认真负责的工作态度都值得我们学习。 感谢实验室的李学刚、袁华茂、李宁和段丽琴老师,几位老师们无论是在学业、研究还是生活中都给了我无私的帮助和关爱。从谆谆教导我及时规划完成研究生期间的各项工作,到学术问题和实验上的帮助与支持,再到实验室里无数次 帮我抬的蒸馏水,等等,老师们对我点点滴滴的教导和关爱我都铭记在心,谢谢你们! 还要感谢实验

6、室的师姐、师弟和师妹们。感谢已经毕业的许思思师姐,和你相处的两年中你教会了我那么多东西,你正直、乐观的生活态度和严谨的工作作风一直是我学习的榜样。感谢吴晓丹、吴斌、朱联磊、曹磊、曲宝晓、马清霞、陈鑫、王启栋和曲长凤,和你们在一起实验、出海的日子很快乐,感谢你们给我的温暖和帮助。感谢海洋所的李鹏程研究员、张全斌研究员、刘松老师、邢荣娥老师、于华华老师以及这些兄弟实验室中师兄、师姐、师弟、师妹们对我的关爱和帮助。感谢我的舍友侯赞同学,谢谢你四年来给我的陪伴和支持。感谢中科院海洋所地质室I C P - M S 实验室的殷学博老师和第三海洋研究所稳定同位素质谱实验室的尹希杰老师给我进行的样品测定工作。

7、感谢我的父母和亲人,你们对我的爱永远是我前进的动力,特别感谢我的爱人李克成,无论在学业和生活中都给了我莫大的支持与鼓励!感谢所有支持、鼓励过我的师长、亲人和朋友们!感谢国家自然科学基金委“创新研究群体科学基金”( 4 11 2 1 0 6 4 ) 、中国科学院创新方向性项目( K Z C X 2 Y W - Q 0 7 - 0 2 ) 、国家重点基础研究发展计划9 7 3 项目课题( 2 0 11 C B 4 0 3 6 0 2 、2 0 1 0 C B 9 5 1 8 0 2 ) 对本研究的支持!于宇2 0 1 3 年4 月2 2 日于青岛摘要本文通过探讨长江口及其邻近海域沉积物中生源要素和

8、微量元素的生物地球化学特征及环境指示意义,构建了指示水体环境变化的化学指标体系,解析了长江口及邻近海域百年来沉积讯息与环境变化的关系。具体工作包括1 ) 诠释了长江口及邻近海域水体悬浮颗粒物中无机态和有机态的磷和氮来源、时空变化等行为特征,获取了长江口及邻近海域颗粒态P 和N 的通量;2 ) 揭示了长江口及邻近海域表层沉积物中生源要素( T O C 、T N 、B S i 、T P ) 、潜在危害性元素( P H E :V 、C r 、C o 、N i 、C u 、Z n 、M o 、C d 、P b 、B i ) 及P 和P H E 的分级浸取形态的来源、主控因素、通量等地球化学行为特征,构

9、建指示水域环境变化的指标体系;3 ) 探讨了浙江近岸和东海冷涡区的两根柱状沉积物中生源要素、1 3 C 、磷的结合形态、微量金属元素及其形态与水体环境变化间的对应关系,重建了长江口海域近百年来自然的和人为的环境变化历程。获得的主要的结果和结论如下:1 获取了关于长江口及邻近海域水体颗粒P 和N 的来源、时空变化、通量等行为特征的系统认识,发现颗粒磷( T P P ) 主要来自陆源输入,颗粒氮( T P N ) 则来自海洋生物。无机磷( P I P ) 和有机氮( P O N ) 是颗粒态P 和N 的主要组成部分,P 口主要来源于长江输入,P O P 受海洋生物和陆源输入双重影响,其中浮游植物对

10、P O P 贡献高于7 9 ,8 9 以上的颗粒N 由浮游植物输入,6 8 - 7 3 的P I P 最终埋藏于沉积物中,而大部分P O P 和T P N 被溶解进入再循环。长江口及其邻近海域悬浮颗粒物( S P M ) 中P I P 和P O N 分别占颗粒P 和N总量的5 7 2 :1 :11 4 和7 8 2 :1 :1 6 8 ,是颗粒P ( 1 1 P P ) 和N ( N ) 的主要组成部分。颗粒P 和N 的时空分布表明P m 主要来源于长江和江苏沿岸流泥沙输入,P O P受陆源输入和海洋生物输入双重影响,P I N 和P O N 主要来源于海洋生物输入。受水体生产力和长江输沙量的

11、季节变化影响,颗粒态P 和N 含量在春季高于秋季,但有机组分的比例春季低于秋季。颗粒态P 和N 的通量计算显示,长江口水域S P M 主要来源于长江输入,其输入比例在春夏季达8 8 ,5 7 的S P M 最终沉降于海底;P m 来源于长江输入,浮游植物输入在春夏季和秋冬季的分别占P O P 总输入的8 7 和7 9 ;9 5 ( 春夏) 8 9 ( 秋冬) 的颗粒N 来自浮游植物输入。P 口的输入和输出通量基本处于平衡,其沉降通量占总输入通量的6 8 7 3 。P O P和T P N 的负丢失项占其总输入量的9 2 主9 5 ,大部分颗粒有机质可能被溶解或矿化离开颗粒物。2 获得了对长江口及

12、其邻近海域沉积物中生源要素及磷的结合形态的来源、控制因素和环境指示意义的系统认识,发现长江、江苏沿岸流和海洋生物输入是沉积物生源要素的三大来源。柱状沉积物中F e - P 、A I - P 、D e t P 、B S i 、6 1 3 C 含量变化可用于反演近百年来长江径流量的高,低波动;沉积柱上层粒径归一化的T O C 等含量升高,记录了在2 0 世纪8 0 9 0 年代后近岸水体富营养化加剧、生产力升高的环境变化;冷涡区沉积柱中T O C 、T N 、6 1 3 C 、B S i 、E x P 、F e P 和l e a O P的变化指示了百年来东亚冬季风强度的周期性振荡。生源要素的含量与

13、分布显示,长江口海域沉积物中T O C 和L e a O P 来源于河流输入和海洋生物输入,6 1 3 C 显示近岸沉积物中约3 4 7 0 的有机质来自陆源输入,远岸沉积物中约6 6 7 9 的有机质为自海洋自生;T N 受海洋初级生产力控制,B S i 来源于硅藻输入;F e P 、A I P 和D e t P 源于长江和江苏沿岸流沉积物输入;C F A P 受江苏沿岸流和钙质生物输入影响。T O C 、T N 、T P 和非磷灰石磷富集于细粒沉积物中,D e t - P 基本在粗粒沉积物中富集。浙江近岸的沉积柱中,F e - P 、A I P 与D e t P 含量呈现相反的变化,其变化

14、对应着沉积物粒度变化以及长江径流量的高“氐波动,对应机制与径流量沉积物粒度磷形态的含量三者间的相互作用关系有关。沉积物中B S i 的显著低值记录了1 9 8 0 年代末期长江径流量降低、溶解硅输入通量达最低值时东海近岸水体中硅藻生产力降低的环境变化。沉积柱上层,粒径归一化的T O C 、T N 、T P 、E x P 、F e P和l e a - O P 含量显著增加,反映了1 9 9 0 年代后东海近岸水体富营养化加剧、初级生产力升高的生态环境变化。冷涡区沉积柱中,T O C 、T N 、6 1 3 C 、B S i 、E x - P 、F e P 和l e a - O P 含量的变化对应

15、近一个世纪东亚冬季风强度的2 0 年周期性振荡,与冬季风强盛时期江苏沿岸流增强,物质输入增加使得远岸水体生产力升高有关。: 3 揭示了长江口海域沉积物中P H E 及其形态的主控因素及环境指示意义,V 、C r 、C o 、N i 、C a 、Z n 、M o 、C d 和瑚主要在残渣态中存在,来源于陆源输入,长江输入占其总输入量的舵9 0 ,长江口和浙江近岸沉积物中存在C a 、Z a 、C d 、B i 的富集,北部中陆架区存在P b 的富集。近岸沉积柱中P H E 、岩生元素及残渣态含量变化反映了1 8 5 0 年以来长江径流量的高,低波动,沉积柱上层Z n 、P b 、B i 、C a

16、 的富集因子及活性形态含量升高与1 9 8 0 年代后人为污染输入增加有关,冷涡区沉积物中微量元素含量变化对应东亚冬季风强度的周期性振荡。综合表明,沉积物生源要素与微量元素反映的长江口海域生态环境变化历程具有一致性。长江口海域沉积物中V 、C r 、C o 、N i 、C u 、Z n 、M o 、C d 和B i 主要在残渣态中存在,含量与分布显示其主要来源于长江和江苏沿岸流物质输入;C u 、Z n 、C d 、B i 和P b 的活性形态比例较高,平均值在2 2 5 1 间,结合元素富集因子值( E F ) ,得出近岸沉积物可能存在C u 、Z n 、C d 和B i 的污染,北部中陆架区存在P b 的富集,污染源可能包括长江、陆源污染排放以及P b 的大气输入。通量显I I l示长江是P H E 的主要来源,占元素总输入的8 2 9 0 。3 8 7 7 的微量元素最终埋藏于沉积物中,大部分沉积在内陆架区。近岸沉积柱中P H E 、岩生元素( L

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