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1、 本文由秋天的收获 2020 贡献pdf 文档可能在 WAP 端浏览体验不佳。建议您优先选择 TXT，或下载源文件到本机查看。沉积氧气压力对纳米晶硅光致发光的影响罗明学 李常青 杨柳 （郑州大学信息工程学院，河南 郑州 450052）摘要 用脉冲激光（Nd:YAG 激光）沉积技术在硅基上沉积富硅 SiO2 薄膜（SiOx,x2） ，沉积 时氧气压力分别为 1.33，2.66，3.99，5.32，6.65，7.98Pa，膜的厚度约为 300nm。随后， 在氩（Ar）气中 1000的温度下对沉积的 SiOx 薄膜进行热退火处理 30min，使在 SiO2 薄膜 中生长出硅纳米晶。用光谱分析仪分析其
2、在室温下的光致发光 （PL）光谱时发现，随着沉积 氧气压力的增强，峰值波长在减小（即蓝移）,表明纳米晶硅 颗粒在减小；同时，在本研究 中的制作条件下，PL 强度与沉积氧气压力有较强的依存关系， 在 2.66-3.99Pa 的氧气压力 条件下沉积制作的试样，得到最大的 PL 强度。 关键词 纳米 晶硅；光致发光；脉冲激光沉积 中国分类号 TN304.1，TN383photoluminescence properties of nanocrystal SiLuo Ming-xue, Li Chang-qing, Yang Liu(College of Information Engineering
3、,Zhengzhou Univercity, Zhengzhou 450052,China)Deposition oxygen pressure effect on theAbstract Silicon suboxides (SiOx,x2) thin films with thickness of 300nm on Si matrices have been fabricated by pulsed laser deposition (PLD) technique using a Nd:YAG laser with different deposition oxygen pressure
4、of 1.33，2.66，3.99，5.32，6.65，and7.98Pa. After deposition ,the films were annealed in Ar ambient at 1000 for 30 min, and Si nanocrystals (nc-si) growed in it. The optic spectrum analyzer was used to analyze the photoluminescence (PL) spectra of the samples at room temperature. It has been observed tha
5、t PL peak wavelength reduces (blueshift) with increasing oxygen pressure, which showed the size of nc-Si reduces. At the same time, PL intensity strongly depending on the deposition oxygen pressure was also observed, it reached the peak at the pressure of 2.66-3.99Pa. Keywords Nanocrystal Si; Photol
6、uminescence; Pulsed laser deposition一、引言硅是微电子器件的主要材料，但由于硅是间接带隙半导体材料，发光效率很低，不利于 硅基光电集成1。自从 1990 年 Canham 报道多孔硅的光致发光2以来，大大提高了人们 研 究硅发光的兴趣， 并在这方面做了大量的实验工作。 尽管纳米晶硅的发光机制仍存在 一些争 议，但多数的研究认为，纳米晶硅在可见光及近红外领域的发光主要得益于量子限 制效应 3-5。制作纳米晶硅有不同的方法，如：硅离子注入法6，富氧硅溅射法7，富 氧硅反应 蒸发法8等，这些都是通过控制硅中氧的含量来实现控制纳米晶硅尺寸的大小。 本实验是 在脉冲激
7、光沉积过程中，通过控制沉积氧气压力的大小来控制沉积的 SiOx 薄膜 中 x（x2） 值的大小，使退火处理后在 SiO2 薄膜中生成不同尺寸的纳米晶硅。 教育部留学回国人员科研启动基金资助的课题，批准号：教外司留（2005）546 号二、纳米晶硅的制作本实验中，沉积富硅 SiO2 薄膜的消融激光器使用掺钕钇铝石榴石（Nd:YAG）脉冲激光 器（使用的波长为 532nm，激光单脉冲能量为 40mJ/Pulse，重复频率为 10Hz，脉冲宽度约 为 10ns） 硅靶与沉积硅基板置于真空容器中， 。 距离为 2cm， 在背景真空度约为 0.0133Pa 时， 分别注入氧气压力为 1.33，2.66，
8、3.99，5.32，6.65，7.98Pa 的条件下， 使用上述激光轰击硅 靶，使在硅基板上沉积的薄膜（SiOx）厚度约为 300nm。随后，在 Ar 气中 1000的温度下 对上述沉积的薄膜退火处理 30min，使在 SiO2 薄膜中生长出纳米晶 硅。 对在不同沉积氧气压 力下制作的试样， 在室温下分别进行纳米晶硅的光致发光光谱 分析， 其中泵浦光源使用氦镉 （He-Cd）激光器（波长为 442nm，激励能量密度为 1mW/mm2） ，光谱分析使用 AQ6130 光 谱分析仪。三、结果与讨论图 1 所示为在不同的沉积氧气压力（1.33-7.98Pa）下制作的试样中的纳米晶硅的光致 发 光（P
9、L）光谱。1.33Pa-7.98Pa 所对应的光谱在 600nm 附近的发光强度近似为零， 2.66Pa 和 3.99Pa 光谱旁的 1/3 表示 PL 强度减至 1/3。 表 1 所示为图 1 中沉积氧气 压力及所对应的峰值波长和颗粒平均尺寸。 可以清楚地看出 沉积氧气压力与峰值波长的关 系， 氧气压力由 1.33Pa 增至 7.98Pa， 波长由 815nm 减至 745nm， 即蓝移。而我们知 道，随着纳米晶硅尺寸的减小，其发光波长也减小9-12 。近似估算出 本实验中不同氧 气压力下的试样中的纳米晶硅尺寸附于表 1 中， 可以看出， 颗粒平均大小从 5.49nm 减 至 4.26nm。
10、所以，本实验的结果表明，随着沉积氧气压力增强，相应的纳米晶硅 颗粒随之 减小。这是因为，随着氧气压力的增强，沉积的 SiOx 薄膜中的 x 值随之增大，多 余硅的 数量减少，致使生成的纳米晶硅减少。图 1图中的 a-f 分别表示在 1.33、2.66、3.99、5.32、6.65、7.98Pa 氧气压力下沉积的 薄膜的光致发光光谱。Fig1 a-f in the figure show PL spectra of the thin films deposited under the oxygen pressure of 1.33、2.66、3.99、5.32、6.65、7.98Pa, resp
11、ectively.PL 峰值波长的移动是由于与纳米晶尺寸有关的量子尺寸效应的结果。从上面讨论的沉 积氧气压力与纳米晶硅颗粒的关系， 我们可以得出， 通过改变氧气压力的大小来控制试样 中 生成的纳米晶硅颗粒的尺寸。表 1纳米晶硅颗粒的相关值Table1 The related value with nc-Si particle沉积氧气压力(Pa) 102030405060PL 峰值波长(nm) 815 805 790 780 760 745 颗粒平均尺寸(nm) 5.49 5.27 4.98 4.81 4.51 4.31注：颗粒平均尺寸是引用 G.Ledoux 等人13的实验数据。 Note：P
12、article average sizes derive from the experimental data of G.Ledoux at el.图 2 所示为图 1 中各光谱的积分 PL 强度与沉积氧气压力的关系，积分波长范围为 650nm-900nm，从图示结果可知，在本实验的制作条件下，氧气压力为 2.66Pa-3.99Pa 时， 纳米晶硅的发光强度最大，对于这种现象，我们可以考虑为，当氧气压力小于 2.66Pa 时， 沉积 SiOx 薄膜中的 x 值较小，退火后生成的纳米晶硅颗粒较大，量子效应较弱，因此发 光 强度较弱。当氧气压力大于 3.99Pa 时，可以认为是由于沉积的 SiOx
13、 薄膜中的 x 增大，多余 硅的数量减少，则生成的纳米晶硅的数量（浓度）减少，而纳米晶硅数量的减少使发 光强度 减弱的效果，大于纳米晶硅尺寸的减小使发光强度增加的效果，结果发光强度减弱。图 2 积分 PL 强度与沉积氧气压力的关系。 Fig2 Correlation between deposition oxygen pressure and integrated PL intensity.四、结论本实验利用脉冲激光沉积技术及退火处理制作了含有纳米晶硅的 SiO2 薄膜，并对其进 行了光致发光光谱分析，结果表明，纳米晶硅的 PL 峰值波长与沉积氧气压力有关，表现为 沉积氧气压力越大，峰值波长越
14、小（纳米晶硅的 PL 峰值波长随着其尺寸的减小而减小） 。 在本实验的制作条件下，沉积氧气压力为 2.66-3.99Pa 时，纳米晶硅的 PL 强度最大。 所以， 应用脉冲激光沉积技术， 通过改变沉积氧气压力的大小， 可以实现对纳米晶硅颗 粒尺寸的控 制。参考文献1 刘轩. 光通信网络的相关技术. 微计算机信息，2005，11-3：131-1332 Canham L T. Silicon quantum wire array fabrication by electrochemical and chemical dissolution of wafers. Applied Physics Le
15、tters, 1990, 57: 1046-1048. 3 Brongersma M L, Polman A, Min K S, et al. Tuning the emission wavelength of Si nanocrystals in SiO2 by oxidation. Applied Physics Letters, 1998, 72:2577- 2579. 4 Bhattacharya S, Banerjee D, Adu K W, et al. Confinement in silicon nanowires: Optical properties. Applied Ph
16、ysics Letters, 2004 85:2008-2010. 5 Kanemitsu Y, Ogawa T, Shiraishi K, et al. Visible photoluminescence from oxidized Si nanometer-sized spheres: exciton confinement on a spherical shell. Physics Review B, 1993, 48:4883-4886. 6 Shimizu-Iwayama T, E.Hole D, Townsend P D, et al. Light emission from ion beam induced silicon nanoclusters in silicon dioxide: role of cluster-cluster interactions via a thin oxide. Nuclear Instrum
