《氢在金属Ni、Fe表面吸附特性的理论研究》由会员分享，可在线阅读，更多相关《氢在金属Ni、Fe表面吸附特性的理论研究（72页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、学校代号一1 0 5 ，2分类号学号塑) 烈j ! 鱼Q 璺密级湖确夫事 H U N A NU N l V E R S I T Y硕士学位论文氢在金属N i 、F e 表面吸附特性的学位申请人姓名培养单位导师姓名及职称学科专业研究方向论文提交日期理论研究肖海霞材料科学与工程学院邓辉球鬲0 教授材料物理与化学摘要气态分子与金属表面的相互作用是多栩催化领域研究中的一个十分黛要的课遂，鼠徽麓水平上瑟箕遘章亍理论研究，可淤获褥袭瑟寝酣、扩散的动力学信息，有助予人们认识吸附质和金属表面的相互作用机理。氢在镍和铁农面上的吸附，一直麓久察广泛磷究瓣涤蘧。本文寝瑶嵌入原子方法( E A M ) 多俸势帮M o
2、 r s e 势澎式，分别构造了氢一筑、金属一金属和氢一惫属之间的相互作用势，结合薄片( S l a b )模型谤葵了鬣霖子在镶帮铁褒瑟不溺吸辫像藿蔽辩耩重静吸辫麓，并磅究了氢分子在镍表面的解离吸附过程。通过计算模拟了氢原子在N i ( 0 0 1 ) 、N i ( 1 1 0 ) 和N i ( 1 1 1 )袭瑶懿吸瓣帮扩敖，发现在这三令低指数甏上懿稳定骧辩袋均是在聚餐羧赣：较离的地方；在N i ( 3 1 1 ) 街上，氮原子吸附于H 4 、H 3 以及B 使：在N i ( 4 1 0 ) 颟上，氨琢_ 予露三魏类毽的吸鼹链帮囊蹬一边棱整B 、台瑟上懿溪蕊酉重淄位 | l 襄H 2 激及台
3、阶底部梭上的L B 位；在N i ( 5 1 1 ) 面上，氯原子的吸附饪是H 1 、B 、H 2 和H 3 ：在N i ( 2 1 1 ) 台除瑟上，氢原予瓣吸瓣缎是 l 、H 5 及套除援土懿B ；在N i ( 3 2 0 ) 表藤卜，氨原子吸附到B 、L B 、L B 和S B 。对于F e ( 0 0 1 ) 表面，氯原子的稳定吸附位怒澜健；氢原予摆F e ( 1 l o ) 表嚣熬吸瓣位置是长桥位，僵是短援位及溪势三熬溟建与长桥谯的吸附性差剐很小。氛分子在镍的台阶面上解离吸附时，台阶的底部最容易使其勰离，解离后的氢原予最稳定，所以台玲的底部是氯救活性吸鼹送域。这些计算模拟结采与实验及
4、其鬯理论结果符合的比较好。关键谰：嵌入原子方法；套阶表面 氢与金属相置作用；暇附；扩散；解离吸附A b s t r a c tT h ea d s o r p t i o no fg a s e o u sm o l e c u l e so nt r a n s i t i o n m e t a l l i cs u r f a c e sh a sb e e na na t t r a c t i v ef i e l dd u et oi t si m p o r t a n c ei nu n d e r s t a n d i n gt h em e c h a n i s m s
5、o fh e t e r o g e n e o u sc a t a l y t i cr e a c t i o n s T h e o r e t i c a ls t u d yo nt h ea t o m i s t i cl e v e lc a nn o to n l yh e l pu n d e r s t a n dt h ei n t e r a c t i o nm e c h a n i s mb e t w e e nt h ea b s o r b e n ta n dm e t a l l i ca t o m s ，b u ta l s oo b t a i
6、 nt h ek i n e t i ci n f o r m a t i o no fs u r f a c ea d s o r p t i o na n dd i f f u s i o n T h es t u d yo na d s o r p t i o na n dd i s s o c i a t i o no fh y d r o g e no nm e t a l l i cs t e p p e ds u r f a c e si so fp r a c t i c a lm e a n i n g T h ea d s o r p t i o no fh y d r o
7、 g e no nn i c k e la n di r o n s u r f a c e sh a sb e e ni n t e n s i v e l ys t u d i e di nt h ep a s t I nt h ep r e s e n tp a p e r , t h ee m b e d d e d a t o m - m e t h o d ( E A M )i su s e dt oc o n s t r u c tt h em a n y b o d yi n t e r a c t i o np o t e n t i a l sb e t w e e nh
8、y d r o g e na n dh y d r o g e n ，m e t a la n dm e t a l AM o r s ep o t e n t i a li su s e dt od e s c r i b et h ei n t e r a c t i o nb e t w e e nh y d r o g e na n dn i c k e l ，a n dh y d r o g e na n di r o n T h ea d s o r p t i o no fa t o m i ch y d r o g e no nt h es t e p p e ds u r f
9、 a c e so fn i c k e la n di r o nh a sb e e ns t u d i e dw i t ht h eE A Mp o t e n t i a la n dM o r s ep o t e n t i a li nt h i sp a p e r T h es t a b l es i t e so fh y d r o g e na d s o r b e da r ed e t e r m i n e db yt h ea d s o r p t i o ne n e r g i e s T h ec a l c u l a t e dr e s u
10、 l t ss h o wt h a tm o r ea c t i v ea d s o r p t i o ns i t e sa r ef o u n di nt h es t e p sa n dt h es t e p sa f f e c tt h ea d s o r p t i o np r o p e r t i e so fh y d r o g e ns e r i o u s l y O nt h el o w i n d e xf a c eo fn i c k e l ，i ti Sf o u n dt h a tt h es t a b l es i t e se
11、 x i s ta tt h eo n e sw i t hm o r ec o o r d i n a t ea t o m s T h eh y d r o g e na t o m sp r e f e rt ob ea d s o r b e da tt h e4 - f o l dh o l l o w ( H 4 ) s i t e ，p s e u d o3 - f o l dh o l l o w ( H 3 ) s i t ea n dt h eb r i d g e ( B ) s i t eo nt h eN i ( 311 ) s u r f a c e T h e r
12、 ea r et h r e ek i n d so fa d s o r p t i o ns i t e so nt h eN i ( 4 1 0 ) s u r f a c e ，i e Bs i t eo nt h es t e pe d g ea n dp s e u d o4 - f o l dh o l l o w ( H 1a n dH 2 ) s i t ea n dl o n g b r i d g e ( L B ) s i t ea tt h eb o t t o mo f t h es t e p O nN i ( 5 1 1 ) s u r f a c e ，t h
13、 ea d s o r p t i o ns i t e sa r eH 1 ，H 2a n db r i d g e ( B ) s i t e so nt h es t e pe d g ea n dH 3 s i t eo nt h es t e p O nN i ( 2 11 ) s u r f a c e ，t h eh y d r o g e na t o m sp r e f e rt oa d s o r ba tH 1s i t ea n dBs i t ea n dp s e u d o4 - f o I dh o l l o w ( H 5 ) s i t eo nt h
14、 es t e p O nN i ( 3 2 0 ) s u r f a c e ，t h eh y d r o g e na t o m sp r e f e rt oa d s o r ba tB ，L B ，L B7a n dS Bs i t e s O nt h el o w i n d e xs u r f a c e so fi r o n ，t h eh y d r o g e na t o m sp r e f e rt oa d s o r ba th o l l o w ( H ) s i t eo fF e ( 0 0 1 )s u r f a c ea n dL Bs
15、i t eo f F e ( 1 1 0 ) s u r f a c ea n dBs i t eo f F e ( 1 1 1 ) s u r f a c e O ni r o ns t e p p e ds u r f a c e s ，h y d r o g e na t o m sp r e f e rt oa d s o r ba tB ，H ，H a n dH 3s i t e so f F e ( 2 1 0 ) ，a n dH 3a n dBs i t e so f F e ( 2 1 1 ) r e s p e c t i v e l y T h ed i s s o c i
16、 a t i v ea d s o r p t i o np a t h w a y so f h y d r o g e nm o l e c u l e so nt h ed i f f e r e n tn i c k e ls u r f a c e sa r ea l s oi n v e s t i g a t e d T h ed i s s o c i a t i o no fh y d r o g e ni se a s i e ra tt h eb o t t o mo ft h es t e pa n dt h ed i s s o c i a t e dh y d r o g e na t o m sa r em o r es t a b l e ，t h u st h et h es t e p sa r em o r ea c t i v ef o rh y d r o g e na d s o r p t i o na n d- I I -硕士学位论文d i s s o
