沉积物中甲基汞释放速度试验研究_王书海

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1、沉积物中甲基汞释放速度 试验研究王书海郝天朝刘桂琴目前,许多研究工作证明,存在于水生生态环境(主要 是沉积物)中的各 种形态的汞,都能在微生物的作 用下,转化成毒性 很强 的甲基汞.在排汞污染源下游的江底,蓄积 大量含汞的沉 积物.这实际上就 是一 个隐藏在水下并不断向水中释 放 甲基汞的次生污染源.为了说 明汞污染程度不 同的沉 积物中甲基汞的释放速度、影响这种释放速度的因素以及对环境的危害程度等问题,从而寻找对被汞污染的沉积物的治 理方法,我们结合某排汞污染源下游江段,进行了沉积 物中甲基汞释放速度的研究.一、试验设计和方法简述1.试验 设计本试验模拟江底状 况,将从江 底采集来的沉积物置

2、于玻璃培养缸中,再加人同一地点 采来的 江水,严格控制一定的环境条件(如温度、供氧、复盖等 ),分别在两组试验 中用化学和生物方法捕集沉 积物中释放出 来 的cH3Hg十,并测 定每 一培养缸中沉积 物在一定时间 内释放 出来的CH3Hg十的数量,据此 来计算江底 沉积物中 甲基汞释 放的一般 速度,同时研究各种环境因素对该速度的 影响.防震箱将样品运回实验室后,转移到直 径2 5厘米,高知厘米的玻璃培养缸中,分别用于化学富集 法和生物富集法实验.各缸中所加江水因受工业废水的污染,水质以A点最劣,下游各点逐渐好转.3.化学富集法将面积为7 0平方厘米的两片带有疏基的纱布,安放在玻璃转轴的两侧见

3、图1(a),放人培养缸中,使其缓慢、匀速地旋转.因甲基汞与琉基有很强 的亲和力,故水中的 甲基汞可被琉基纱布捕集.我们把试验 过程中被捕集 的甲基汞数量,看作沉 积物的释放 量.化学富集法试验共进行三次,第一次 2 5天,第二、三次每次7天。第一次试验开始前,先将培养缸水中的甲基汞用琉基纱布除净,以便保证试验从同一基准开始.缸养物水鱼织培江沉金玻璃轴培养缸江水琉墓纱沉积物侧侧匕匕一一山 加少丫l l l 瞬瞬酬酬 ! ! ! 2.样品采集在污染源以 下江段设A、B、C、D、E五个采样点,用自制盒式采样器,在每点各采集了保持原结构的沉 积物样品四至六个.样品为 园柱形,表面直径 2 5厘米,厚1

4、 0厘米,用图1试验装置4.生物富集法将 当年孵化的 重约2克的金 鱼置于 各培养缸中 (培养缸中的水采自水质污染轻微的江 段),每缸8一1 0尾,用 以富 集水 中的甲基汞见图1(b)1.把金鱼 在试验过程中富集的甲基汞看作沉 积物的释 放量*.生物富 集法试验 只进行了一次,周 期为4 0天(前2 0天将每个采 样点培养缸中的鱼取 出一半,化验 总汞和甲基汞含 量,4 0天后将 鱼全部取 出化验.5.辅 助 试验在 上述两组 试验巾,培养缸的温度始终用大型水浴控制在 2 0 左右.好气条件是用向培养缸的水中充空气的方法实现的(用硫酸高锰酸钾溶 液净化掉空气 中的汞),溶解氧一般 都在5毫克

5、/ 升以上;嫌气条件是用封闭培养缸的方法实现 的,水中溶 解氧一 般都在2毫克/升以下.两组试验中的pH值,除化学富 集法第一次试验 进行了控 制外(PH分别 为8.5、7.0、5.5三种情况),其它试验 没加控制.在整个试验中,温度、溶解氧、pH值按一定 的时间间 隔不断 进行测定.此外,还狈 d定了各培养缸沉积物、水中的有机碳、有机氮、汞 的存在形 态、硫化物、铁、锰 等项目,作为环境状况的指标.二、实 验结果化学和生 物宫集 法取得的 数据 说明,污染源以下江段 的沉积物确实在不断 地释放 甲基汞,而且,在 不同的环境条件下和 不 同的试验i男间,甲基汞释放速度也不 同.1.我们在化 学

6、富集法试验中发 现,从同一地 点采集的样 品,在 同样的条件 下进行培养,甲基汞的释放 速度并不完全 平行(见 表l )就是 同一个培养缸,在三次试 验中所得的甲基 汞释放速度起伏变化也很大 (见图2).可见,沉积物释放甲基永并不是一 个均匀的等速过 程.从化 学富集法三次试验的平均 值看,沉积物 释放甲基汞的速度以A点为最低 戈1.n微克/米,天),向下游逐渐 升高(B点4.3 ,微克/米,天,c点7.12微克/米,天,D点7 .4 7微克/ 米,天),到E点 又有 下降 (5.24微克/米,天).这 种分布趋势的形 成,是 由于微 生物的活性不同起 着主要作用:A点 地处污染源下游,江水中

7、含有大 量抑制微生物活动的祠、锌、氯苯、硝基苯、苯胺.挥发性酚等 成分,其含 量超过下游江段的几十倍至几表l甲基汞化学富集法试 验结果(富集量:微克;释放速度:微克/米z夭)采采样点点培养缸编号号第一次试验(2 5天) ) )第二次试验(7天) ) )第三次试验(7天) ) )总富集量量平均释放速度度富富富富集量量释放速度度宫集里里释放速度度富集量量释放速度度度度A A A A A文二) ) ):; ; ;: : :. : 一冀冀0.26 6 6:.; ; ;! ! !1.1 1 1 10 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0 0.2 8 8 8 8 8斗.31 1 1l l l

8、 _ _ _B B B B BA一9 9 91or 6 6 6: : :;: :. : : :.:) ) )l丁.0 0 0 04.35 5 5A A A A A一IU U U2.3公公公公公公公公公C C C C CA一1弓弓12.80 0 0王0.2 2 2 2: : :;:) ) ): : :.; ; ;2夕.88 8 87.12 2 2A A A A A一l斗斗1 1.夕O O O936 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6 6D D D D D交一: : :夕.2多多5.夕9 9 9:;: : :;,; ; ;2,2 0 0 01. : : :ZQ.ZO O O7.47

9、 7 7工工工工4.4弓弓1 1.55 5 5 5 5 5 52.58 8 8 8 8 卜卜卜丈北北: : : : :;: : :;: : :l。1 1 1 1: 丁. 丁2 2 21 1 1 I I I I I I I I I I I I I I I1 61 1 1 1 1 1 1 1 1*第一次试验时为嫌气条件,故米列人.*鱼体中甲基汞来源尚有不同意见,这次试验取类似试验一般作法.百倍(见表2).因此,这里的 沉积物表 层微生物活性 很弱,汞的 甲基化作用受到抑制,甲基汞的释放速度随之 降低.下游江水水质逐渐好转,微生物的活性增 强,促进了甲基化作用的进行,甲基汞的释放 速度也相应升高.表

10、3嫌气条件下 (低溶解氧)甲基汞的释放速度 二万二二刃甲丁茸二簇厦象礴辱歹 不什月少石介且椒7“J(微克)!银洗、咐甲A一77.00. 一0.1 6一二巴-生一卜兰兰一一竺一A一187.)0.3一U.2 了一一上立二二二二二二二一匕止兰一、JC/、d.,l 一曰6闷马州呆帜彩侧脚侧愈格砌巴不舔族犷 3(C)A一义A)o 1 0z 0而一面培 养天数图2A.C采样点四个培养缸不同时间内甲基汞释八速度表ZA点和D点江水中污染物质的含量(毫克/升)污染物质A点D点引州|挥发性酚0.2 72。807。l3.00.弓l0.1 840.010。1 1未检出未检出0.01O。15把表3与 表1对 比我们就会

11、发现化学富集法中另一个有意 义的现 象,就是在嫌气条 件下,甲基汞的释放速度比好气条件下 明显下降,其下 降幅度受pH值影响.在pH为8.5时,嫌气条 件下 的甲基汞释放速 度比好气条件低百倍左右;pH为7.0时,低十余倍;pH为5.5时,低几倍.可见,在嫌气条件和高pH值状况下,沉 积物释放的甲基汞( 单甲基汞)是微少的,这给治理工作提供了一个有利的途 径.2.生物富 集法的试验,在前二十天,各培养缸鱼 体中 甲基汞含量均有增 加.增加得最多的是B点,增 加总量 为1.5 7 微克,其次是c点 和E点,分别为1.0 7和1 .3 0微克,D点为0 .7 5微克,A点为0 .6 8微克.按培养

12、缸沉积物 的面积和培养时间进行计算,上面列 出的数 值,也就是各采样点每 平方米面积每 天释放甲基汞的微克数.但在后二十天中,鱼体中甲基汞反而下降,下降量 与富集甲基汞量成正相 关.出现这种 现象 的原因是 沉积物 和表4鱼体中汞的富集情况(总汞)采样点“汀二十天后二十夭前一+干后二十关培养缸编号鱼体含永最 (微克/克)每缸鱼休中汞的 富集量(微克)值休 台汞量 (微克/克)每缸鱼休中汞的 富集抓 立(微克)汞的释放速度(微克/米,天)B一9一1 0;薯 :B一1 1一1220弓1683.2 23.多30。2 9 66.966.078727B一1 3一1 40.1823。6 00.2 4 0B

13、一15一16D.2D03.7斗0。2 斗 牛弓.40弓2 2B一17一180.1,60.196斗.78鱼体中存在着 脱甲基化过程.这证 明了甲基汞在鱼体 内的 富集不是均 匀的等速过程,而是在多种因素 (如微生物 活性等 )的影响下,时高时低逐渐积累的。从该试验 中观察到总汞在鱼体 中富集 的情况,发 现在后二 十天 中鱼 体总汞含 量比前二 十天明显增加(见表4).如果把 鱼体中增加的汞都看作是沉 积物释放的话,其释放速度以A点最高,B、c、D、E点的释放速度分别 为1.2 7、0.叩、。.7碑、0.67微克/米,天,形成 了向下游递减 的趋势,这和 沉积物 含汞量向下游递 减的趋势一致(见

14、 图3).在生物富集法试验的后二 十天,由于鱼体总汞含量的升高及 甲基汞含 量的下 降,鱼休 中甲基汞 占总汞的百分比显著降低,这表明鱼不但 从水中吸收了 甲基汞,而且也吸收了其它形态的汞.0151050长兴斗识担翅矍档贵名长吐令识懈翻兴如翁彩偏 - 一-一一-一- - - 一- 孟二二 10020030 了图3表5公里沉 积物含汞量和汞的释放速度的分布趋势鱼体中甲基汞占总汞量的百分比、卜、,:沉 积物含汞贵 才二二们一六万L厂下当任曰护/八二、l 兰三 望兰 业二 金: :; :一 :第二十夭 的 百 分 比值第四十天 的 百分比值量 (A点1 1.3 4毫克/ 公斤 ) 和最低含汞量(E点

15、0.4 9毫克/公斤),都属于甲基化作用可以自由进行的范围.因此沉积物 含汞量 这一因素降到 了次要地位而被其它 主要因素 (如微生物 活性) 所掩盖.被汞污染的沉积物,只要含汞量达到一个数 量范围,不管其数量 相对高或低 些,并不影响甲基化 作用或甲基汞的释放速度.所以面积大,汞污染相对较轻的沉积物 也会释放大 量的 甲基汞.含汞量高的沉积物易向四周扩散造成新 的污染.在考虑治理方法时都应给以注意.关于沉 积物中汞的存在形 态( 水溶性汞、与有机质结合的汞、金属汞、氧化汞和硫化汞 ) 与 甲基汞释放速度之间 的关系,在这次实验中,没有发现明显 的相关性.生物富集法试验得到的 甲基汞释放速度低

16、,其原因除 上述的鱼体脱甲基 化作用外,还因为沉积物释放的甲基汞并不 能全部被鱼 体吸 收,有相 当一部分被容器壁和沉积物吸附,或 被脱甲基 的微生物在水和沉 积物中分解成汞离 子和甲烷.化学富集法试验所得的甲基汞释放速度较高,原因是琉基纱布对 甲基汞的捕集能力很强,可使培养缸水中甲基汞浓度一 直保持在 很低水平,这就减 少了 甲基汞重新回到沉积物中或被容器壁 吸附的 可 能性,也 减少了被 分解的机会.所以这 种情况有可能 使试验结果比实 际偏高.在 该研究江段 的水流条件 下,水 的流速很快,流量 也大,沉 积物 释放的甲基汞再重新 回到沉积物 中去的可能性很小,用化学富集法试验与实 际情况更相近.2.1门