《化铝催化剂选择性催化还原的研究学位论文》由会员分享，可在线阅读，更多相关《化铝催化剂选择性催化还原的研究学位论文（12页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、化铝催化剂选择性催化还原的研究化铝催化剂选择性催化还原的研究Hongyi Donga, Shijin Shuai a, Rulong Li a, Jianxin Wang a, Xiaoyan Shi b, Hong Heba State Key Laboratory of Automotive Safety and Energy, Tsinghua University, Beijing , Chinab Research Center for Eco-Environmental Sciences, The Chinese Academy of Sciences, Beijing , Chi
2、naReceived 8 August 2006; received in revised form 12 January 2007; accepted 26 February 2007摘要我国以往的研究证明氮氧化物排放的氧化银/氧化铝催化剂的选择性催化还原模拟发动机废气环境是显着减少氮氧化物的排放，但实际发动机的废气太复杂，需要要模拟。因此，需要对其在实际柴油机上的应用进行评价。在本文中，首先对催化剂性能的发动机台架试验评价和催化剂的作用进行调查。然后，一个集成的后处理系统设计并建立了基于开环控制的氧化铝催化剂+铜/二氧化钛催化剂+铂/二氧化钛催化剂和乙醇剂量。最后，柴油机排放后处理系统重新
3、测试在 ESC 循环试验。结果表明，下新鲜催化剂和空间速度（SV）= 30000 小时1，高的 NOx 转化率（90%）可以在 TEM 的范围内获得 450、350C. NOx 转化效率会随着乙醇用量的增加上，但引起的 CO 和 THC 排放的大量增加的同时。的条件下入口温度为 400C 和乙醇对 NOx 摩尔比条件（NE：NNOX）= 1.5，NOx 转化率可以保持在 70%以上时，空间速度小于 50000 h1。老化试验表明硫吸附在催化剂表面的催化剂活性的恶化的主要原因。此外，AgAl2O3 催化剂能有效降低可溶性有机成分（SOF）我 n 颗粒物质（PM），但没有效果后，烟尘（DS）。Ag
4、Al2O3 催化剂可以降低硫酸稍当入口温度低于 410C，但大大增加硫酸盐当入口温度为 470C.完全以上，PM 的排放量可降低一半以上的原来发动机入口温度 336C，但增加了小当入口温度高于 470C。发动机排放基于 ESC 试验表明，发动机的后处理系统完全可以满足欧 III 法规。2007 Elsevier 公司保留所有权利。1.1.简介简介 排放标准的重型柴油车在世界各地逐步增加了对发动机的发展和环境保护的挑战，NOx 和 PM是目前柴油机排放控制。然而，由于 NOx 和 PM 之间的关系，同时还原了传统发动机改装技术逻辑是非常困难的，有限的 1 。因此，柴油机后处理技术以满足未来的 s
5、tringentemission 标准是必要的。存在明显的两种基本方法实现欧 IV 的界限：1.优化燃烧降低 NOx 排放，但导致高排放的 PM。然后用后处理微粒过滤器清洗时。2.优化燃烧降低 PM 排放，但导致高 NOx 排放。然后用后处理的脱硝催化剂净化 NOx。通常，废气再循环（EGR）作为主要的发动机改装技术降低 NOx 排放，但会导致燃油的增加。此外，颗粒需要加传统的燃料喷射再生。所有这些都导致油耗增加。通常情况下，通过高压多喷，喷油提前和焦炭通用流量的控制，在燃烧室降低 PM 的形成，从而会造成较高的 NOx 排放。但高 NOx 排放通常意味着良好的燃烧。因此，第二方法从节能角度看
6、，中国是一个更好的选择。各种 NOx 后处理技术中，选择性催化还原（SCR）和稀燃 NOx 陷阱（LNT）是最受关注的 3 。但使用 LNT 需要精密的控制频率 T 富燃脉冲还原 NOx 的吸收形式，这将导致燃料过度增加。此外，贵金属受压的 LNT 会增成本。与 LNT 催化剂的 SCR 催化剂具有明显的转换效率优势，降低成本，减少硫的排放。平常，尿素水溶液是最常用的一种，然而，在使用中存在一些弊端：如尿素 SCR 尿素 和 ureaproducts 不需要多余的滑，高尿素水产品和补充标准水平，尿素水溶液的搞凝固点、尿素溶液的腐蚀。因此，许多新的 SCR catalystsutilizing
7、烃和含氧碳氢化合物作为 reductantshave 研究 2 。在这些评价 HC scrcatalysts，AgAl2O3 利用乙醇作为还原剂已被确定为一种很有前途的 NOx 还原催化剂在催化剂柴油机，具有高选择性还原 NOx 和低水蒸气和二氧化硫 2 。在模拟废气环境，NOx 的选择性氧化 H catalystreduction 作者研究了 4 烃 reductantsover Ag/Al2O3 。结果表明在整个温度范围内，乙醇（C2H5OH）具有转化活性较高，又具有较大的工作kingtemperature 范围（310610C）具有最高的转换效率高达 90%。然而真正的发动机废气环境太复
8、杂的模拟。因此，研究 AgAl2O3 催化剂在柴油机废气环境绩效是必要的。2 2. .实验装置实验装置2.1.实验装置 图 1 显示了试验台的示意图。是的 testengine YC4112ZLQ 柴油发动机。发动机 specificationcan被发现在表 1。气体排放和 PM 山姆承认从原排催化剂前后的流。氮氧化物，采用 AVL cebii 废气分析仪测定的 THC 和 CO 排放，和 PM 的 AVL SPC 472 微粒收集器。乙醇在 SCR 催化剂上游加催化剂用空气辅助喷射系统，这是构成乙醇储罐、燃油泵、燃油导轨、乙醇喷射器，空气压缩机的电子控制模块（ECM）。燃油泵提供伊森 OL
9、 入燃油轨，在乙醇 maintainsabout 0.3MPa 压力。乙醇流量可通过基于发动机转速自动形成控制，负载和温度（计算 averagedscr 从热电偶的前后 Scr）。此外，ECM 可以控制在手动模式下，其脉冲宽度可以改变时，needed.high-pressure 空气从发动机压气机助攻的乙醇喷雾雾化扩散。在发动机台架试验台的灯关掉行为评价中，排气温度每增加 5040C 通过改变发动机速度和负载（NOx 的排放浓度，必须同时 withcareful 选择保持不变）。温度并保持常数 10 分钟获得一个稳定的状态运行在移动到下一个点的温度。此外，空间速度保持恒定的旁通阀。乙醇在 SC
10、R 催化剂用空气辅助喷射系统上游补充说，这是构成乙醇罐、燃油泵、燃油导轨、乙醇喷射器，电子控制空气压缩机控制模块（ECM）。燃油泵提供乙醇为燃料的轨道，在乙醇maintainsabout 0.3MPa 压力。乙醇流量可通过基于 ECM 发动机转速自动控制，averagedscr 负载和温度（计算从热电偶前后 Scr）。此外，ECM 可以控制在手动模式下，其脉冲宽度可以改变时，needed.high-pr 压力空气从发动机空气压缩机辅助乙醇喷雾雾化扩散。在发动机台架试验台的灯关掉行为评价中，排气温度每增加 5040C 通过改变发动机转速和负荷的 NOx 排放浓度，具有（要在同一时间 withca
11、reful 选择保持不变）。温度并保持常数 10 分钟获得稳态运行温度之前，移动到下一个点。此外，空间速度保持恒定的旁通阀。2.2.催化剂特性 银负载在 AgAl2O3 催化剂的表现有很大的影响。高负荷会降低 selectiveperformance 高温导致 NOx conversiondecrease，而低 LO 增加棉条会降低低温也是。在以前的研究调查表明，银 4 重量%的装载在较宽的温度 optimalnox 转换范围使用时提取还原剂4,5因此本文所用的 AgAl2O3 催化剂银 4 重量负荷%。为了消除 SCR 反应副产物和避免再 ductantslip，柴油氧化催化剂（DOC）需要
12、5,6。有两种 DOC 用：Cu/TiO2 和 Pt/TiO2 催化剂。Cu/TiO2 催化剂 Cu 10 重量负荷%。该催化剂涂覆 D 在堇青石蜂窝陶瓷基板与密度 200 CPSI。该催化剂100mm 140mm 的几何尺寸（直径长度），给人一种 catalystvolume 大约 1.54 升每集团 K. Ag/Al2O3 washcoatedloading 约 130 g / L 的monolithwas 而铜/ tio2about 110 g/L 的催化剂评价试验中，threeblocks Ag/Al2O3 催化剂，一块铜/二氧化钛和 BLockpt 催化剂都聚集在排气管，如图 1 中
13、所示。然而在催化剂的应用试验，六块Ag/Al2O3 催化剂，两块 Cu/TiO2 和两块铂/二氧化钛催化剂是集成在图 7 所示，可以保证空间速度低于 50000 小时1 的最大排气流量条件下。2.3.测试燃料和还原剂 一种含氧柴油混合燃料（以下 namedbe25）被用于测试由 5 重量%的乙醇，20 重量%的生物柴油和 75 重量% 0 #化石柴油。所有的 fuelswere 购买 T 他市场。表 2 显示了燃料的特性。选定的效果有可能降低 PM 的排放，是一种替代柴油燃料 7 。 用于本研究的还原剂，燃料级乙醇（denaturedwith 汽油），它有一个更为 95 %乙醇含量。3.3.催
14、化剂的性能评价催化剂的性能评价3.1. 银/氧化铝催化剂的性能 图 2 显示了 NOx 的转化，有限滑移和 THC 乙醇滑 ASA 功能：NOx 摩尔比（NE：NNOX）当freshagAl2O3 催化剂。在比等于 1 时，NOx 的表随着越来越多的用户比例增加，而 CO 和 THC 滑也增加。NOx conversionachieves 最高点时，NE：NNOX = 1，和 thennox 转换几乎保持不变时，的比例增加，但 CO 和 THC 滑继续增加 e.许多研究表明，CO 是 NOx 的 SCR 的副产物乙醇当 AgAl2O3 作为催化剂 6 4。共有部分来自于对 scrreactio
15、ns 关键步骤：异氰酸酯（NCO）重新没有生成 N2 和表演。由于在氮氧化物选择性还原反应中的钴是无法避免的，需要额外的催化剂来除去所需的副产物。图 3 显示了光催化剂的性能的新鲜和老化 30 h 的条件下，而 NE：NNOX ratiomaintains 1.5 和NOx 浓度约为 1500 ppm，从图中，F 或新鲜催化剂与 SV = 30000 小时1，发现高的 NOx 转化率（90%）可以在入口温度 350450C.然而范围，这也是开始下降当进气温度 over450C，因为一些非选择性氧化反应（燃烧）的乙醇随着温度的增加逐渐增加。为新鲜催化剂 SV = 50000 小时1，它具有相同的
16、趋势，但低 NOx 转化。为了探讨银铝催化剂的耐硫性、老化试验。一般的硫酸会容易沉积在低温的庞然大物，因为在更高的温度文学的硫可以从 H2 解吸。因此，低温老化周期的选择，其中最高温度 below400C.老化 30 h 后，轻客的行为再次测试相同的空速条件如图 3 所示下。试验结果表明，老化的催化剂活化在空间的速度恶化。恶化程度 undersv = 50000 h1 大于下 SV = 30000 小时1，这表明老化过程是在高空速更严重。表 3 显示的新鲜和 30 h Ag/Al2O3 催化剂老化涂层成分之间的比较。硫含量显著增加，这表明硫吸附在催化剂表面是老化试验后催化剂活性下降的主要原因。AgAl2O3 催化剂老化试验的效果和 PM 的排放测试表明，燃料中的硫含量对催化剂的活化和最终的尾气排放影响的结果。因此，低硫燃料时应采用银/铝作为后处理。随着空间速度的催化剂的一个重要特征改变 NOx 转化的潜力，这将决定着最终的催化剂体积的实际应用。一般在实际应用中，催化剂预计
