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1、分类号分类号 密级密级 UDC 学学 位位 论论 文文加速器质谱测量加速器质谱测量32Si 的方法研究的方法研究龚龚 杰杰指导教师姓名：指导教师姓名：何何 明明（研研究究员员、博博士士、中中国国原原子子能能科科学学研研究究院院） 姜姜 山山（副副所所长长、研研究究员员、硕硕士士、中中国国原原子子能能科科学学研研究究院院）申请学位级别申请学位级别 硕硕 士士 专业名称专业名称 粒子与原子核物理粒子与原子核物理 论文提交日期论文提交日期 2010 年年 月月 日日 论论文文答答辩辩日日期期 2010 年年 月月 日日 学位授予单位和日期学位授予单位和日期 中国原子能科学研究院中国原子能科学研究院
2、2010年年7月月 答辩委员会主席答辩委员会主席 评阅人评阅人 二二 一一 年年 六六 月月中国原子能科学研究院硕士研究生学学 位位 论论 文文加速器质谱测量加速器质谱测量3232SiSi 的方法研究的方法研究龚龚 杰杰指导老师：指导老师： 何明何明 研究员研究员 姜山姜山 研究员研究员 专专 业：业： 粒子与原子核物理粒子与原子核物理 研究方向：研究方向： 加加 速速 器器 质质 谱谱 学学 学位级别：学位级别： 硕硕 士士 二二 一一 年年 六六 月月Study on the Measurement of Silicon-32 with Accelerator Mass Spectrome
3、tryByGong JieP.O.Box:275(50) Beijing 102413Email: Supervisor: Prof. He MingProf. Jiang ShanChina Institute of Atomic Energy June 2010中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- I -摘摘 要要硅（Si）是一种类金属元素，在地壳中的含量仅次于氧，广泛存在于各种岩石、砂砾、尘土之中，是构成地壳的基础元素之一。自然界中的32Si 是通过初级或次级宇宙射线与空气中的 Ar 通过散裂反应以很小的反应截面产生，是硅的 23 种同位素中唯一
4、的长寿命放射性同位素。32Si 的半衰期约为 140a，介于44Ti(49a)和14C(5730a)之间，在 1001000a 尺度的测年和硅的生物地球化学循环研究中具有极其重要的应用价值。利用32Si 可以开展地下水年龄的测量、冰川的年龄和流动速度的测量、地下水混合与流动过程及海水混合作用的研究、大气环流及海洋中 Si 的生物化学循环以及海洋硅质沉积层的年龄测量、测定年轻沉积物的沉积速率、估算陨石在宇宙射线中的暴露时间等等多方面的工作。但是 32Si 的大规模应用受到诸多条件的限制：1.由于32Si 的天然产生率非常低，在自然界的同位素丰度比非常低（32Si/Si 1 s0+39Si1425
5、39.0020747.5(20) ms7/2-#40Si142640.0058733.0(10) ms0+41Si142741.0145620.0(25) ms7/2-#42Si142842.0197913(4) ms0+43Si142943.0286615 ms 260 ns3/2-#44Si143044.0352610 ms0+中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- 3 -1.1.2 32Si 的产生及分布的产生及分布自然界中的32Si 是通过初级或次级宇宙射线与空气中的 Ar 通过散裂反应产生，反应式为40Ar(n,4p5n)32Si，40Ar(p
6、,2p) 32Si。1954 年由 Turkeyich 和 Samuels首先发现4。由于其截面非常小，而且空气中的 Ar 含量只有 1，所以自然界的32Si 的产生率非常低。Lal 曾根据 1966 年-1970 年印度六个取样点的雨水中的32Si 含量两次测算过全球32Si 产率56，分别为 2.010-4 atom/(cm2s)和5.010-4 atom/(cm2s)。Craig 在 2000 年综合 GEOSECS 的数据并考虑不同纬度地区的差异，给出32Si 的产率为 0.7210-4 atom/（cm2s）7。表 1.2 将32Si 与14C 的产率进行比较，由此我们可以看到32S
7、i 的含量之少！表 1.2 32Si 和14C 产率对照表核素天然产率(atom/(cm2s)每年产量地球上平衡总量同位素丰度（）32Si0.7210-40.27g2kg1.210432Si 产生于上层大气圈，约 2/3 产生于平流层，1/3 产生于对流层，然后很快通过雨雪或干散落物的形式降落到地球的硅储存库中。表 1.3 给出了32Si 的相对分布： 表 1.3 32Si 在地球各储存库中的相对含量（）平流层对流层大陆海水混合层深海层海底沉积0.190.011290.35682.8中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- 4 -图 1.2 各种天然样品中
8、的32Si 丰度(衰变计数法推测)8图 1.2 列出了各种环境样品中32Si 的含量，从图中可以看到多数自然样品的32Si 的同位素丰度(32Si/Si)都小于 10-14,这一方面由于32Si 产率小，另一方面由于岩石圈和水圈中稳定的 Si 非常丰富。雨水的32Si/Si 可达 1.310-146.210-16，地下水的32Si/Si 仅为 6.910-179.810-189。宇生放射性核素的分布通常有一些共同的特征：随季节和纬度不同而不同，与太阳活动呈负相关，会受到核爆影响以及在极地含量出现最高峰等现象。目前共有五家实验室进行过雨水中的32Si 含量测量 281011121314，四家实验
9、室测量了不同地区的雪样 810151617。结果表明每年 59 月降水中具有高的32Si 浓度，9 月到次年春季出现低值。这就是所谓的春季效应。1962 年核试验之后的 1963-1964 年在各地的样品中都测到了较高的32Si 浓度，大概是普通值的 2-3 倍。这是核爆效应所导致。德国的 1972-1979 年的雨水样品中，1977 年的样品具有较高的32Si 含量。1976 年为太阳黑子活动低潮期。经过一年的延迟，32Si 浓度在 1977 年呈现较高含量，这是宇生核素与太阳活动呈负相关特性的表现。另外从目前有限的资料中还看不出32Si 分布明显的纬度效应，但是其它一些宇生放射性核素如3H
10、、14C、36Cl 等都有明显的纬度效应，即高纬度地区的生成率比较中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- 5 -高18。Somayajulu 等曾推测，由于中纬度地区春季注入的大气散落物量增大，其32Si 分布也应较多5。1.21.2 3232SiSi 的应用的应用1.2.1 应用领域应用领域32Si 是 Si 唯一的长寿命放射性核素，其半衰期大约为 140a，介于44Ti(49a)和14C(5730a)之间，在 1001000a 尺度的测年和硅的生物地球化学循环研究中具有极其重要的应用价值。利用32Si 可以开展以下工作：浅层地下水年龄的测量；地下水混
11、合与流动过程及海水混合作用的研究；冰川的年龄和流动速度的测量；大气环流及海洋中 Si 的生物化学循环以及海洋硅质沉积层的年龄测量；确定年轻沉积物的沉积速率；确定极地冰盖堆积速率以及高山冰川的流速；估算陨石在宇宙射线中的暴露时间19等。它们的埋藏年龄或活动周期在 1001000a 范围内，在这一时间领域32Si 是最合适的示踪剂。1.2.1.11.2.1.1 地质测年地质测年32Si 在大气中产生后便开始按照其半衰期衰变。进入地球的硅储存库之后与大气、地表水等隔绝的32Si（如地下水，冰心，湖底沉积物等）得不到补充而不断减少。通过测量这些样品中的32Si 含量并与补给区的32Si 含量比较便可以
12、知道样品的年龄。图 1.3 比较了几种常用测年核素的测年范围中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- 6 -图 1.3 各种测年核素的测年范围目前测量地下水年龄主要用3H 及14C。3H 半衰期为 12.43a，适合于 50a 以下的时间测量，14C 半衰期 5730a，适合于千年以上时间测量。这两种方法测量1001000a 范围的时间都有较大的误差。Nijampurkar 等人于 1966 年就提出利用32Si 测量年轻(小于 10001500a)地下水的年龄比用3H 及14C 方法要好20。他们在印度取得大量的雨水、河水、湖水和地下水样品,测得其32S
13、i 浓度，计算了地下水的相对年龄并由此推断地下水的运动方向。结果与水文地质条件分析一致。其测量数据列于表 1.4 中：表 1.4 大气降水，河水及地下水中的 SiO2浓度20取样地取样日期取样量（103L）32Si 浓度(dpm/103L 水)印度帕坦哥德(32N)1963.6.299.281.50.700.10印度帕坦哥德(32N)1961.8.261962.3.51.50.270.07印度瓜廖尔(26N)1963.7.710.68.70.290.02印度孟买(19N)1963.6.177.62.90.340.03印度孟买(19N)1963.7.128.62.80.940.05印度孟买(19
14、N)1963.8.98.201.50.170.03中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文中国原子能科学研究院硕士研究生学位论文- 7 -印度孟买(19N)1964.672.10.850.08印度肯代拉(18N)1963.5.217.124.21.150.06印度肯代拉(18N)1963.7.178.72.00.480.04印度肯代拉(18N)1963.8.11184.50.700.04印度肯代拉(18N)1963.8.199.104.20.600.03印度肯代拉(18N)1961.9.2512.125.50.100.02印度哥代加纳尔(10N)1963.6.2511.13.70.280.02印
15、度哥代加纳尔(10N)1961.1.1412.311.00.200.06丹麦(56N)1964.9110.85丹麦(56N)1964.11120.63丹麦(56N)1964.121965.10.64丹麦(56N)1965.350.69丹麦(56N)1965.562.7丹麦(56N)1965.791.1印度赫尔德瓦尔，恒河 上游(30N)1964.3.18.30.140.01印度安拉阿巴德，恒河 中游 (25.5N)1964.3.126.50.080.01印度纳希克，戈达瓦里 河(20N)1964.5.267.80.110.01印度拉贾蒙德里，戈达 瓦里河(17N)1964.1.208.20.080.01印度孟买，坦萨湖(19 N)1963.5.
