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1、土壤中放射性核素的能谱分析方法 1 主题内容与适用范围 本标准规定了使用高分辨半导体或NaI(Tl)能谱分析土壤中天然或人工放射 性核素比活度的常规方法。 本标准适用于在实验室用谱仪分析土壤中放射性核素的比活度。待测样品的 计数率小于10 5 pm，活度应高于谱仪的探测限。 2 术语 2.1 半宽度 full width at half maximum 在仅由单峰构成的分布曲线上峰高一半处两点间以能量或道数为单位的距离。 2.2 能量分辨率 energy resolution 对于某一给定的能量，辐射谱仪能分辨的两个粒子能量之间的最小相对差值的 量度。在一般应用中，能量分辨率是用谱仪对单能粒子
2、测得的能量分布曲线中 峰的半高宽除以峰位所对应的能量来表示。 2.3 本底计数率 background count rate 在能谱中，除样品的放射性外，其他因素引起的计数率。 2.4 探测限 lower limit of detection 在给定的置信度下，谱仪可以探测的最低活度。 2.5 探测器效率 detector efficiency 探测器测到的粒子数与在同一时间间隔内射到探测器上的该种粒子数的比值。 2.6 探测效率 detection effiCiency 在一定的探测条件下，测到的粒子数与在同一时间间隔内辐射源发射出的该种 粒子总数的比值。 3 仪器装置 3.1 谱仪 3.1
3、.1 探测器 3.1.1.1 碘化钠探测器NaI(Tl)：可用尺寸不小于7.5cm7.5cm的圆柱形 NaI(Tl)探测器测量土壤样品。最好选用低钾NaI(Tl)晶体和低噪音光电倍增管。 整个晶体密封于有透光窗的密封容器中，晶体与光电倍增管形成光耦合。探测 器对 137 Cs的661.6KeV光峰的分辨率应小于9%。 3.1.1.2 半导体探测器：可根据射线能量范围采用不同材料和不同类型的半 导体探测器。测量土壤样品最好采用单端同轴锗锂或高纯锗探测器，其对 60 Co1332.5KeV射线的能量分辨率应小于3keV，相对探测效率不低于15%。 3.1.2 屏蔽 探测器装置应置于等效铅当量不小于
4、10cm的金属屏蔽室中，屏蔽室内壁距晶体 表面的距离大于13cm，在铅室的内表面应有原子序数逐渐递减的多层内屏蔽材 料，如：可由0.4mm的铜、1.6mm的镉及23mm厚的有机玻璃等组成。屏蔽室 应有便于取、放样品的门或孔。 3.1.3 高压电源 应有保证探测器稳定工作的高压电源，其纹波电压不大于0.01%，对半导体探 测器高压应在05kV连续可调，不能有间断点。 3.1.4 谱放大器 应有与前置放大器及脉冲高度分析器匹配的具有波形调节的放大器。3.1.5 脉冲高度分析器 NaI(Tl)谱仪的道数应不少于256道，对于高分辨半导体谱其道数应不少于 4096道。 3.1.6 读出装置 有多种可供
5、选择的读出装置。如：记录仪、XY绘图仪、打印机、图象数字终端 等。 3.1.7 分析计算装置 谱系统可与专用机或微机等计算机联接，通过计算机处理谱数据。 3.2 测量容器 根据样品的多少及探测器的形状、大小选用不同尺寸及形状的样品盒，如：容 器底部等于或小于探测器直径的圆柱型样品盒或与探测器尺寸相匹配的环形样 品盒。容器应选用天然放射性核素含量低的塑料制成，如ABS或聚乙烯。 4 谱仪的刻度 4.1 能量刻度 用含有已知核素的刻度源来刻度能谱系统的能量响应。能量刻度范围应从 503000keV。适于能量刻度的单能或多能核素有： 241 Am(59.5keV)、 133 Ba(81.0keV)、
6、 109 Cd(88.0keV)、 57 Co(122.1keV)、 141 Ce(145.4keV)、 51 Cr(320.1keV)、 137 Cs(661.6KeV)、 54 Mn(834.8keV)、 60 Co(1173.2keV、1332.5keV)、 208 Tl(2614.7keV)及发射多种射线的 152 Eu等， 能量刻度至少包括四个能量均匀分布在所需刻度能区的刻度点。记录刻度源的 特征射线能量和相应全能峰峰位道址，可在直角坐标纸上作图或对数据作最 小二乘直线或抛物线拟合。如果非线性超过0.5%就不应作样品分析。谱仪的稳 定性好，则变化的可能性就小。 4.2 效率刻度 全能
7、峰效率是观察到的指定能量射线全能峰面积(计数率)与该光子发射的几 率的比值。 对于土壤样品需用铀、镭、钍、钾的体标准源进行效率刻度。用作效率刻度的 标准源其几何形状要与被测样品相同，基质密度和有效原子序数要尽量与被测 样品相近。 探测器对入射在它上面的射线的探测效率是射线能量的函数。求出若干 个(i)不同能量单能射线的全能峰探测效率后可在坐标纸上作出探测效率与 射线能量的关系曲线(效率曲线)或用计算机对实验点作加权最小二乘法曲线 拟合求效率曲线。在503000keV范围内用n次对数多项式拟合可达到很好的 效果。表达式如式(1)： 式中：实验效率值； E 相应的Y射线能量； i 拟合常数。 效率
8、刻度的不确定度应小于士2%。 5 体标准源的制备 能谱效率刻度用的体标准源必须满足均匀性好、核素含量准确、稳定、密封 等要求。体标准源是用模拟基质加某种特定核素的标准溶液或标准矿粉均匀混合后制成，不均匀性小于士2%。 5.1 选用放射性本底低，容易均匀混合，与待测样品密度相近的物质作为模拟 基质。对于填充密度在0.81.6g/cm 3 的土壤样品的体标准源以一定比例的氧 化铝和二氧化硅做为模拟基质最为合适。 5.2 体标准源的活度要适中，一般为被测样品的1030倍，具体倍数根据样品 量的多少及强弱而定。 5.3 制备好的铀、镭体标准源应放入样品盒中密封34周，使铀、镭和它们的 短寿命子体达到平
9、衡后再测量。 5.4 体标准源的总不确定度应控制在5%以内。 6 样品的制备 剔除杂草、碎石等异物的土壤样品经100烘干至恒重，压碎过筛(4060目) 称重后装入与刻度谱仪的体标准源相同形状和体积的样品盒中，密封，放置 34周后测量。 7 测量 应测量模拟基质本底谱和空样品盒本底谱，在求体标准源全能峰净面积时，应 将体标准源全能峰计数减去相应模拟基质本底计数，土壤样品的全能峰计数应 扣除相应空样品盒本底计数。 测量刻度源时，其相对于探测器的位置应与测量土壤样品时相同。 测量时间根据被测标准源或样品的强弱而定。标准源的测量计数统计误差应小 于2%，土壤样品中放射性核素的计数统计误差要求铀小于20
10、%，镭、钍、钾 小于10%， 137 Cs要求小于15%，置信度为95%。 8 谱分析方法 8.1 相对比较法求解样品中放射性核素比活度。用各种计算机解谱方法如：总 峰面积法、函数拟合法、逐道最小二乘拟合法等，计算出标准源和样品谱中各 特征光峰的全能峰面积，然后按式(2)计算出各个标准源的刻度系数C ji 。 那么被测样品的第j种核素的比活度Q j (Bq/kg)为： 式中：A ji 被测样品第j种核素的第i个特征峰的全能峰面积，计数/S； A jib 与A ji 相对应的光峰本底计数率，计数/S； w被测样品的净干重，kg； D j 第j种核素校正到采样时的衰变校正系数。 这种方法适用于有待
11、测核素体标准源可以利用的情况。 8.2 由效率曲线求解样品中核素的比活度。根据效率刻度后的效率曲线或效率 曲线的拟合函数求出某特定能量射线所对应的效率值，然后用式(4)计算核 素的比活度Q j (Bq/kg)： 式中： i 第i个Y射线特征峰所对应的效率值； p ji 第j种核素发射第i个Y射线的几率。 A ji 、A jib 、W和D j 的意义同8.1所述。该方法适用于没有待测核素体标准源而有效率曲线可利用的情况。 8.3 用逆矩阵法求解核素含量。土壤中天然放射性核素 238 U、 232 Th、 226 Ra、 40 K 和裂变产物 137 Cs的比活度也可用逆矩阵法求解并能较准确地求出
12、 238 U含量。用 该方法必须首先确定响应矩阵。确定响应矩阵的所有标准源核素必须包括待求 样品中的全部待求核素。不同核素所选特征道区不得重合。特征道区选择原则 为： . 对于发射多种能量射线的核素，特征道区应该选择分支比最大的射 线全能峰区； b. 如果几种能量的射线的发射几率差不多，那么就应选择其他核素射线 的康普顿贡献少的能量高的射线峰区； c. 如果两种核素发射几率最大的射线峰重叠，那么其中一种核素就只能取 其次要的射线作为特征峰； d. 特征道区宽度的选取是使多道分析器的漂移效应以及相邻峰的重叠保持最小。 正确选择特征道区是逆矩阵法解析能谱的基础。用逆矩阵求解土壤中放射性 核素的比活
13、度，一般各核素选用的特征道区为92.6keV( 238 U)、 352 keV或 609.4keV( 226 Ra)、238.6keV或583.1keV( 232 Th)、1460.8keV( 40 K)和 661.6keV( 137 Cs)。在求得多种核素混合样品的谱中某一特征道区的净计数率 后，样品中的j种核素的比活度Q j (Bq/kg)可计算如式(5)： j1，2，m 式中：a ji j种核素对第i个特征道区的响应系数； C i 混合样品谱在第i个特征道区上的计数率； x j 样品中第j种核素的活度，Bq。 w、D j 的意义同8.1。 逆矩阵法主要用于样品中核素成分已知而能谱又部分重
14、叠的情况。在用 NaI(TI)谱仪分析土壤样品的场合，逆矩阵法及与其类似的方法常能给出较 好结果。 8.4 用8.1或8.2的方法分析谱时，对 226 Ra可选 352.0、609.4、1120.4、1764.7keV，对 232 Th可选用 238.6、583.1、911.1、2614.7keV，它们的结果应在计数误差范围内一致。 226 Ra和 232 Th的比活度可由所选各特征光峰结果的平均值给出。 8.5 干扰和影响因素 在含复杂辐射体的混合物中测定一种核素时，其他核素的干扰程度由几个因 素决定。如果多种核素从辐射计量角度可以认为是以近似相等的比例存在，那 么在光峰不能完全分辨时，将呈
15、现干扰，如果多种核素从辐射计量角度被认为 以不相等的比例存在于混合物中，并且较高能量的核素占了优势，那么在解 释谱中较低能量的小峰时存在严重的干扰。例如：铀系的主要射线是 234 Th的92.6KeV，然而钍系有一个93.4KeV的X射线，当被测样品钍核素含量 高时则93.4Kev的X射线峰将对铀系的92.6kev的峰产生严重干扰。谱仪系统 的本底是另一重要干扰因素，另外样品的密度也影响分析结果。可采取重峰分 析、屏蔽、扣本底、密度校正等措施来减少各种因素对结果的影响。9 报告 9.1 报告土壤样品分析结果时应报告样品中活度超过探测限的所有核素的比活 度及相应的计数标准差，并注明所采用的置信度
16、(95%置信度)。其他如解谱误差、 刻度误差等也需要在报告中注明。 9.2 样品计数标准差S 0 可用式(6)计算： 式中：N S 全能峰或道区计数； N b 相应的本底计数； t s 样品计数时间； t b 本底计数时间。 附录A 能谱分析中的逆矩阵法 (参考件) 在多种核素混合样品的能谱中，某一能峰特征道区的计数率除了该峰所对应 的核素的贡献外，还叠加了发射更高能量射线核素的辐射的康普顿贡献， 以及能量接近的其他同位素射线的光电峰贡献，因此混合辐射体的谱 扣除空样品盒本底后，某一能峰道区的计数率应是各核素在该道区贡献的总和， 即： 式中：j混合样品中核素的序号； i特征道区序号； m混合样品所包含的全部核素种数； C i 混合样品谱在第i个特征道区上的计数率； X j 样品中第j种核素的未知强度； a ij 第i个特征道区对第j种核素的响应系数，可
