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1、超快时间分辨光电子显微镜技术及应用 杨京寰 杨宏 龚旗煌 北京大学物理学院人工微结构和介观物理国家重点实验室 山西大学极端光学科学协同创新中心 北京大学量子物质科学协同创新中心 摘 要： 光电子显微镜是一种基于光电效应的电子显微镜, 利用样品不同空间位置光电子产量的差异作为图像衬度进行投影成像。其成像速度快、空间分辨率高、探测无损伤等特点和优势, 在表面科学、表面等离激元学、半导体学等学科有着广泛应用。另外, 结合超快光泵浦探测技术为光电子显微镜提供了高时间分辨能力, 特别适用于高时空分辨的动力学过程研究。时间分辨光电子显微镜是具备多维度直观测量的技术方法, 为研究人员开辟了新的道路。文章首先
2、简要回顾电子显微成像技术的发展, 然后介绍在表面等离激元学和半导体物理领域中应用光电子显微镜的最新进展, 最后介绍北京大学最近建设的超快光电子显微镜系统和相关研究工作及展望。关键词： 光电子显微镜; 泵浦探测技术; 表面等离激元; 超快电子输运; 作者简介：杨宏 email:收稿日期：2017-10-05基金：国家自然科学基金 (批准号:11527901) 资助项目Ultrafast time-resolved photoemission electron microscopy and its applicationsYANG Jing-Huan YANG Hong GONG Qi-Huang
3、 State Key Laboratory for Mesoscopic Physics, Department of Physics, Peking University; Abstract： Photoemission electron microscopy (PEEM) is a type of electron microscopy based on the photoelectric effect, in which the difference of photoemission yield in space is used as the image contrast. Owing
4、to its outstanding features such as high speed imaging, ultra-high spatial resolution and nondestructive measurement, extensive applications of PEEM have been reported in surface physics, surface plasmonics and semiconductor science. In addition, ultrafast pump and probe techniques provide sufficien
5、t time resolution for kinetic studies with high spatiotemporal resolution. PEEM with multidimensional and intuitive measuring methods has opened up new venues for researchers. In this paper we first review the development of microscopic imaging and current progress in the application of PEEM to surf
6、ace plasmonics and semiconductor science. We then describe the femtosecond-time resolved PEEM system and relevant research in Peking University, followed by a discussion of future prospects.Keyword： photoemission electron microscopy; pump and probe technique; surface plasmon; ultrafast electron tran
7、sport; Received： 2017-10-051 晚到的电子显微镜20 世纪 20 年代末, 电子物理世界发生了两个重要事件: (1) 戴维森 (Davisson) 和革末 (Germer) 实验上利用低速电子入射镍晶体, 得到电子衍射图案, 从而直接证实了德布罗意的波粒二象性理论; (2) 布什 (Busch) 发表了有关磁聚焦的论文, 指出电子束通过轴对称电磁场时可以聚焦, 类似于透镜对光场的聚焦作用。这两个重要事件为电子显微镜的出现做好了理论准备, 但是电子显微镜并没有立即到来。反而在阴极射线示波管研究工作上, 鲁斯卡 (Ruska) 和克诺尔 (Knoll) 在电子成像方面有了
8、突破1, 他们利用磁透镜装置实现了对热离子阴极的成像。因此, 鲁斯卡和克诺尔的工作被认为是透射电子显微镜的原型。同时, 通用电力公司的布吕克 (Brche) 和约翰逊 (Johannson) 在非真空下利用低能电子在轴对称电场下也实现了对阴极的成像2。而布吕克和约翰逊的工作则被认为是表面电子显微镜的开始。2 现代显微成像技术为了探究纳米世界, 很多研究者致力于发展高空间分辨能力的成像技术。人们提出两种主要途径解决成像过程中阿贝衍射极限问题: (1) 减小探测波长:对于光子而言, 由于透镜等光学元件的限制, 极紫外光子的应用较为困难。而对于电子而言, 其拥有相对于光子更短的波长, 因此电子显微镜
9、拥有更高的成像空间分辨能力; (2) 采用近场探测技术:基于倏逝场垂直于样品表面方向快速衰减的特点, 通过探测局域倏逝场的方式来提高分辨能力。例如扫描近场光学显微镜 (SNOM) 将光学显微镜的空间分辨率提高到几十纳米量级。图 1 (a) 透射电子显微镜示意图, 整合 EELS 对能谱信息进行分析; (b) 扫描电子显微镜示意图, 利用光子能谱仪对阴极发光谱进行分析; (c) 光电子显微镜示意图3由于电子显微镜成像在空间分辨上的突出优势, 已经被广泛应用于不同研究领域。根据探测信号电子显微镜分成几类3:图 1 (a) 中, 扫描透射电子显微镜 (STEM) 探测透过电子, 在样品结构成像基础上
10、可以集成电子能量损失谱 (EELS) , 将空间信息和能谱分辨有机结合;图 1 (b) 中, 扫描电子显微镜 (SEM) 探测二次电子 (SEE) 对样品形貌进行成像。这两种电子显微镜中入射电子能量很高, 使得大量价带电子激发至导带, 利用这些导带电子与空穴复合后所产生的光子可以对样品阴极发光 (CL) 谱分析;图 1 (c) 中, 光电子显微镜 (PEEM) 则是探测光发射电子, 利用光子激发的特性, 可以对结构表面形貌、组分差异等进行探测。除此之外, 基于多光子光电发射过程还能对光场模式进行成像, 这就大大拓宽了光电子显微镜的应用范围。3 光电子显微镜介绍光电子显微镜是一种基于光电效应的对
11、样品表面的光电子发射分布进行成像的电子显微镜。在此, 我们简要介绍光电子显微镜的发展过程。首先, 早期简单的发射显微镜是由静电三极管物镜 (双电极和样品) 、微通道板 (MCP) 、荧光屏探测器和一个样品操纵台组成的4。为了进一步完善发射显微镜, 在改进版本中将三极管物镜换成四极管物镜 (3 个电极和样品) , 同时加入投影镜来实现成像的放大。为了校正轴向像散, 在物镜上装备像散校正装置来提高成像质量5。上面描述的装置只能在有限放大倍率下对样品进行真实空间成像, 如果在物镜与投影镜之间加入中间透镜, 这个中间透镜可以将物镜的后焦面成像到投影镜的物面, 从而对倒空间电子衍射图样进行成像。恩格尔
12、(Engel) 设计的光电子显微镜系统 (图 2 (a) ) 就是基于这种三透镜系统6, 样品与显微镜之间加载 20 k V高压, 一个固定孔径用来限制能量超过 2 e V 的电子发射角度。当电子经过投影镜后将被减速到 2 ke V 来优化微通道板的灵敏度。这套系统可以实现400m 视场下最高 100 nm 的空间分辨率, 也是 Staib 设备公司的商用光电子显微镜 (图 2 (b) ) 的前身。另一种静电三透镜系统是 Grzelakowski 基于静电低能电子显微镜 (LEEM) 发展而来, 之后被 Focus 公司改进为 IS-PEEM 商用光电子显微镜 (图 2 (c) ) 。这种系统
13、的样品架集成了四极管阴极透镜 (IS) , 物镜像面有一个连续可调光阑用来选择成像区域, 放大倍率利用中间透镜在 20倍到 7200 倍之间调节, 同时视场可从直径 2.5m 调节到 1800m, 最后通过微通道板 (MCP) 和 YAG 闪耀晶体实现图像探测。Elmitec 公司则是结合电子能量分析仪在真实空间 (图 2 (d) ) 和倒空间 (图 2 (e) ) 成像的基础上实现光电子的能量分析 (图 2 (f) ) , 这在表面科学研究方面有着很广泛的应用7。图 2 (a) 恩格尔 (Engel) 设计的光电子显微镜系统示意图, S:样品, O:物镜, A:光阑, I:中间透镜, P:投
14、影镜, D:减速管6; (b) Staib 设备公司商用光电子显微镜; (c) Focus 公司商用光电子显微镜; (df) Elmitec 公司光电子显微镜 3 种工作模式:真实空间成像模式 (d) ;倒空间成像模式 (e) ;光电子能谱模式 (f) 7光电子显微镜的实空间成像模式存在不同的图像衬度机制。最基本的有如下两种: (1) 几何衬度:样品表面不同形貌会使得光电子出射方向发生变化, 从而导致被探测到的电子发射量在空间分布上存在差异8; (2) 功函数/电子态密度衬度:对于特定能量的光子, 不同材料的功函数或电子态密度的差异也会引起电子发射量的差异。此外, 还有元素衬度、磁畴衬度以及近
15、场强度衬度等。对于线性光电子发射来说, 入射光子的能量需要大于材料的功函数。因此通常光电子显微镜的激发光源是紫外光或者 X 射线, 相应的光电子显微镜也被叫作 UV-PEEM 或者 X-PEEM。近年来基于超快激光的光电子显微镜 (Laser-PEEM) 的迅速发展, 使得 PEEM 在一定条件下也研究非线性光电子发射过程, 特别是对多光子光电发射进行成像。4 超快光电子显微镜的应用基于特殊的成像机制, 光电子显微镜被广泛用来探测表面形貌、化学反应、薄膜生长等。特别是随着近年纳米制备技术和材料学的发展, 光电子显微镜已经被应用到表面等离激元学和半导体学中31,32。飞秒激光泵浦探测技术与光电子
16、显微技术的结合, 为极端时空分辨测量提供了新途径。图 3 (a) UV-PEEM 拍摄的银月牙形结构; (b) Laser-PEEM 拍摄的银月牙形结构; (c) SEM 拍摄的银月牙形结构12; (d) PEEM 获得的石碑结构近场强度曲线; (e) UV-PEEM 拍摄的石碑结构 (插图是石碑结构的 SEM 图) 和不同波长激光照射下的局域表面等离激元模式分布, 13 对应 (d) 中相应的波长29; (f) 椭圆型 (菲涅尔型) 聚焦结构与其支持的非局域表面等离激元模式分布23; (g) UV-PEEM 和 Laser-PEEM (TM/TE) 拍摄的 ITO 薄膜结构形貌和支持的光子波导模式344.1 表面等离激元模式研究表面等离激元模式:当外界光场入射到金属与介质交界面时, 金属表面电子发生集体震荡, 将光场束缚在金属表面纳米尺度范围内形成一种近场能量增强的电磁模式33。这种局域增强的电磁模式也将大大促进光电发射中
