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1、 本科毕业论文开题报告题目 EPDM 接枝改性及其对 PA66 性能的影响学生姓名 学号 04081418教学院系 材料科学与工程学院专业年级 材料科学与工程 04 級指导教师 职称 单 位 西南石油大学1 研究目的与意义尼龙(PA)是主链上含有许多重复的酰胺基的高分子化合物，具有高机械强度、高熔点、耐磨、耐油、耐热性能优良等优点 1,3。但是，PA 也有不足之处，即低温和干态冲击强度低，吸水性大和抗蠕变性差。为了适应性能要求的不断提高，近年来 PA 改性领域十分活跃 2。三元乙丙橡胶(EPDM)为乙烯和丙烯的无规共聚物，是一种非极性的橡胶增韧剂，其弹性好、机械性能高、耐腐蚀性、透气性好、电性
2、能优异以及耐低温性和耐热、耐臭氧、耐紫外线和耐水性,可用于通用和工程塑料的增韧和耐低温的改性中 5。主要用于提高聚丙烯等高分子复合材料的冲击性能，但其弹性模量较低，通常使高分子复合材料的拉伸强度、弯曲强度和熔融指数有所下降。三元乙丙橡胶(EPDM)为非极性,难以与极性聚合物如聚酰胺(PA)、聚酯(PET、PBT)、聚碳酸酯(PC)等相容制备低温超韧合金。三元乙丙橡胶（EPDM）分子链上引入极性基团，可提高 PA 和 EPDM 相容性，从而提高复合材料的综合性能 6。2 国内外研究现状David8等研究了 PA6 和马来酸酐接枝的三元乙丙橡胶（EPDM-g-MAH）共混体系的力学性能、微观性能，
3、探讨了马来酸酐(MAH)的接枝率对共混体系性能的影响。当 EPDM 含量为 15%，MAH 接枝率为 1.48%时，共混物的悬臂梁缺口冲击强度达到 998.6kJ/m；当 EPDM 的含量为 20%，MAH 接枝率为 0.2%0.52%时，所有试样均未被冲断；当接枝率为 0.35%的 EPDM-g-MAH 与不同胺基含量的 PA6 共混后，随接枝率的增大，共混物缺口冲击强度升高。Borggrere12等研究了 EPDM 的含量和粒子尺寸对 PA6/EPDM-g-MAH 脆韧转变的影响。结果表明，随 EPDM 含量增大，共混物的冲击强度呈线性增大，共混物的脆韧转变温度逐渐降低，并且橡胶粒子的直径
4、变小，使共混物的脆韧转变温度向低温方向移动。通过对弹性体的力学性能与共混物的冲击性能关系的研究表明，随弹性体弹性模量的减小，共混物的冲击性能提高，并提出了为了得到有效增韧粒子，增韧剂的弹性模量必须低于基体树脂弹性模量的 1/10。宋宏等开发出采用 PE-g-MAH 为相容剂的 PA/EPDM 体系，其常温干态下冲击强度为纯PA 的 13 倍，且适于注射成型加工。汪济空等以 EPDM 接枝 MAH 的共聚物作为增韧材料，当 EPDM-g-MAH 质量含量为 20%时，体系缺口冲击强度为纯 PA66 的 7倍。虞德成用经偶联剂处理过的玻纤和改性的 EPDM 制得的增强增韧 PA66。近年来应用反应
5、性单体甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)对二元乙丙橡胶(EPR)或(苯乙烯/丁二烯/苯乙烯)嵌段共聚物(SBS)进行接枝改性，再与尼龙 6 进行反应共混，利用 GMA 的环氧官能团与尼龙 6 的端氨基和(或)端羧基反应生成的Nylon-6-co-EPR 作为界面增容剂，改善 Nylon-6 与 EPR 的相容性。孙树林等在双螺杆挤出机中制备了环氧官能化的二元乙丙橡胶(GEPR)，研究了共混体系的力学性能、形态结构、断裂形态，并对 EPR 增韧 Nylon-6 的机理进行了探讨。通过对 Nylon-6/gEPR 共混体系缺口冲击形变区的研究，得出 EPR 增韧 Nylon-6的机理是橡胶粒子的空洞化
6、和塑料基体的剪切屈服，力学性能测试表明，GEPR的引入显著提高了 Nylon-6 的缺口冲击强度。3 主要研究内容3.1 羟基磷灰石对 HA/PA 复合材料性能的影响羟基磷灰石(HA)是天然骨的主要成分,HA 陶瓷材料植入人体后,能与骨之间形成键性结合,为骨生长提供一个支架或模板,故被称为是一种生物活性物质。但单纯将 HA 作为硬组织替代或修复材料,其力学强度不能满足植入材料的要求。因此,通常是将 HA 或其它生物陶瓷与高聚物复合,制成高强、高韧的复合材料。纳米羟基磷灰石浆料与酰胺 66 复合，得到了 n-HA/PA 仿生复合材料。该复合材料克服了羟基磷灰石脆性大、强度差、不易成型等缺点，在提
7、高材料的力学性能的同时，也保持了材料良好的生物相容性和生物活性 7。该复合材料具有以下几个优点:纳米级的 HA 在聚合物中含量高于其它同类产品，因而具有较高的生物活性;n-HA 在复合材料中分布均匀；n-HA 与 P66 之间的化学键合，使复合材料能更好地传递外应力，达到既增强又增韧的目的。少量羟基磷灰石 HA 粒子加入到高聚物中，具有一定的成核作用，使共混物的结晶有不同程度的提高，结晶速度和结晶度提高 11。大量 HA 加入到 PA 基体中时，材料粘度增大，聚合物大分子和分子链段运动困难，大分子及链段重排运动困难，导制结晶能力降低，力学强度变差。32 乙丙橡胶增韧机理EPDM 和 PA 分子
8、链间相互作用，使 PA 分子链堆积的有序性下降，PA 分子间的部分氢键被削弱，PA 结晶能力下降，结晶度和微晶尺寸均下降，PA66 分子链方向微晶的生长受到抑制，共混体系冲击强度上升 4。尼龙极性好，EPDM 极性差，EPDM 增韧 PA 存在相容性不好的问题，通过接枝共聚可解决相容性不好的问题。接枝反应有多种形式，如熔融接枝、溶液接枝和固相接枝等。由于溶液接枝和固相接枝的局限性，熔融接枝一直是人们进行实验研究和工业化生产的重要方法 9。PA 中加入 EPDM 与马来酸酐(MAH)或甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)的接枝物后，PA 与 EPDM 的相容性大大增加,可有效地改善尼龙的韧性。33 接
9、枝改性乙丙橡胶增韧机理接枝 EPDM 加到 PA66 基体中，接枝改性在很大程度上改善了分散相与基体树脂的相容性，分散相在基体中分散的相当细，使得共混材料韧性增加而出现剪切屈服形变。根据银纹-剪切带理论：共混材料中，接枝 EPDM 粒子充作应力集中中心，诱发大量银纹和剪切带，大量银纹和剪切带的产生和发展要消耗大量能量，因而显著提高了材料冲击强度 10。共混体系银纹和断面基体的塑性形变更明显，拉伸纤维束比其他体系细密，而且数量最多，拉伸结构单元也最长，消耗能量也最大。接枝 EPDM 粒子除引发银纹和剪切带外，还终止银纹，使之不致发展成破坏性裂纹乃至裂缝，同时还具有阻止、转向并终止小裂纹作用。接枝
10、 EPDM 所引发的剪切带是终止银纹的另一个重要因素，因为剪切带内部的大分子是高度取向的，当银纹的扩展与已存在的剪切带相遇，就被剪切带终止。由于剪切带能提供较大的剪切形变，而银纹提供的形变是有限的，所以剪切带的形成对增韧的贡献最大。同时，银纹的增长伴随着空化空间的发展，空化空间阻止了基体内部裂纹的产生，使得银纹和剪切带协同作用，对共混材料起到增韧的效果。4 研究总体构想针对 PA 材料的吸水率高、韧性低的问题，首先加入适量三元乙丙橡胶，提高 PA 材料的性能；其次采用熔融反应法，通过控制单体和引发剂用量，制备接枝改性的乙丙橡胶，并研究不同用量的接枝改性乙丙橡胶对 PA 性能的影响，优化接枝改性
11、乙丙橡胶PA 的配方，进一步采用羟基磷灰石和纳米氧化锌作为填料，分别研究其对橡胶/尼龙复合材料性能的影响。最后制的高韧性的复合材料。5 生产工艺流程图6 研究方案（1）研究乙丙橡胶/PP 用量对 PA 力学性能的影响；（2）研究偶联处理的 HA 对乙丙橡胶/PP/PA 复合材料性能的影响；（3）研究偶联处理的纳米氧化锌对乙丙橡胶/PP/PA 性能的影响；（4）固定引发剂用量,研究马来酸酐单体用量对乙丙橡胶/PP 性能的影响；（5）固定马来酸酐单体用量，研究引发剂用量对乙丙橡胶/PP 性能的影响；（6）研究接枝乙丙橡胶/PP 的用量，对 PA 力学性能影响；（7）研究偶联处理的羟基磷灰石（HA）
12、用量对接枝乙丙橡胶/PA 力学性能；（8）研究偶联处理的纳米氧化锌对接枝乙丙橡胶/PA 力学性能。7 预期结果(1) 获得材料接枝率较高，力学性能较好时的马来酸酐和引发剂的最佳用量。(2) 获得耐水、冲击强度高的尼龙复合材料。 8 主要试验设备和主要试验原料8.1 主要实验原料PA66 ；PP；三元乙丙橡胶（EPDM） ；硅烷偶联剂；马来酸酐（MAH） ；DCP；丙酮；羟基磷灰石；纳米氧化锌。8.2 主要实验设备双螺杆挤出机，注塑机， 摆锤式冲击试验机，熔融指数仪，电子万能试验机，恒温水浴，电热鼓风干燥箱。9 工作进度安排3 5 周：查阅相关文献，作开题报告6 7 周：制定实验方案，实验前的准
13、备8 14 周：原料预处理，根据方案实验15 16 周：处理实验数据，撰写毕业论文17 周： 参加毕业论文答辩参考资料：1黄艳梅,张立平,齐立强等.高增强 PA66 的研究和应用开发J.中国塑料,2001,15(5):19-222罗河胜.塑料改性与实用工艺M.广州:广州科技出版社，2007.21-253邓如生,魏运方,陈步宁编著.聚酰胺树脂及其应用M.北京：化学工业出版社，2002.276-3764邓本诚,李俊山编著.橡胶塑料共混改性M.北京：中国石化出版社, 1996.1-65 唐斌,李晓强,王进文编著.乙丙橡胶应用技术M.北京：化学工业出版社,2005.336-3376 张玉龙,李萍主编.
14、工程材料改性技术M.北京：机械工业出版社, 2006.9-177 郭颖,李玉宝,严永刚.纳米磷灰石晶体/聚酰胺 66 复合材料的制备和界面研究J.四川大学学报(自然科学版),2002,39(3):479-4828Lawson,DavidF, Hergenrother, WilliamL, Matlock, MarkG.Preparationand characterization of heterophase blends of polycaprolactam and hydrogenated polydienesJ.Journal of Applied Polymer Science,199
15、0, 39(19):2331-23369Steven C, Manning, Robert B,Moore. Reactive Compatibilization of Polypropylene andPolyamide-66 With Carboxylated and Maleated Poly- propyleneJ.Polymer Engineering and Science,1999,(10):1921-192810 鲁成祥,陈力,王艳梅,蔡绪福.三元乙丙橡胶接枝马来酸酐及其在尼龙 6 中的应用J. 合成橡胶工业, 2006,29(6):445-45011 张翔,李玉宝,宋之敏, 左奕,吕国玉,牟元华.PA66/HA 复合生物材料的力学性能研究J. 中国塑料,2005,16(12):56-6112BorggrereRJM,Gaymans,R.J.Schuijer,J.etal.Brittle-Tough Transition in Nylon-Rubber Blends:Effect of Rubber Concentration and Particle SizeJ.Polymer,1987,28(15):14-19
