《介孔分子筛MCM-41吸附CO2研究（学位论文-工学）》由会员分享，可在线阅读，更多相关《介孔分子筛MCM-41吸附CO2研究（学位论文-工学）（62页珍藏版）》请在金锄头文库上搜索。
1、介孔分子筛 MCM-41 吸附 CO2 研究Mesoporous molecular sieves MCM-41 onadsorption CO2 research学 科 专 业 ： 工 业 催 化研 究 生：臧毅华指导教师：丁 彤 副教授天津大学化工学院二零壹贰年六月独 创 性 声 明本 人 声 明 所 呈 交 的 学 位 论 文 是 本 人 在 导 师 指 导 下 进 行 的 研 究 工 作 和 取 得的研 究 成 果 ， 除 了 文 中 特 别 加 以 标 注 和 致 谢 之 处 外 ， 论 文 中 不 包 含 其 他 人 已 经 发 表或 撰 写 过 的 研 究 成 果 ， 也 不 包
2、 含 为 获 得 天津大学 或 其 他 教 育 机 构 的 学 位 或 证书 而 使 用 过 的 材 料 。 与 我 一 同 工 作 的 同 志 对 本 研 究 所 做 的 任 何 贡 献 均 已 在 论 文 中作 了 明 确 的 说 明 并 表 示 了 谢 意 。学 位 论 文 作 者 签 名 ： 签 字 日 期 ： 年 月 日学 位 论 文 版 权 使 用 授 权 书本 学 位 论 文 作 者 完 全 了 解 天津大学 有 关 保 留 、 使 用 学 位 论 文 的 规 定 。特 授 权 天津大学 可 以 将 学 位 论 文 的 全 部 或 部 分 内 容 编 入 有 关 数 据 库 进
3、行 检索 ， 并 采 用 影 印 、 缩 印 或 扫 描 等 复 制 手 段 保 存 、 汇 编 以 供 查 阅 和 借 阅 。 同 意 学 校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（ 保 密 的 学 位 论 文 在 解 密 后 适 用 本 授 权 说 明 ）学 位 论 文 作 者 签 名 ： 导 师 签 名 ：签 字 日 期 ： 年 月 日 签 字 日 期 ： 年 月 日摘 要PEI 作为具有丰富的氨基的长链高聚合物是性能良好的 CO2 吸 附 剂 。 但 是 单独 使 用 其 进 行 CO2 气体吸附有许多的缺点和不足。比如起活吸附温度较高、只能 在 低 温 进 行 吸 附 并 且
4、吸 附 量 较 少 。 选 择 MCM-41 作 为 吸 附 剂 载 体 可 以 很 好 改进 这 些 缺 点 。 本 文 首 先 研 究 了 PEI 负 载 在 MCM-41 上 进 行 CO2 吸 附 的 工 艺 条 件的探索，探讨了不同负载量、不同温度以及 CO2 气速（气体分压）对吸附量的影 响 。 吸 附 剂 随 着 温 度 的 增 加 ， 吸 附 量 先 增 大 后 减 小 ， 在 100 摄 氏 度 左 右 达 到 最大 。 而 随 着 负 载 量 的 增 加 ， 气 体 吸 附 量 也 是 逐 渐 增 加 。 当 负 载 量 超 过 50%的 时 候 ，单 位 质 量 PEI
5、的吸附量减少。可以看出 MCM-41 与 PEI 之间的协同作用在低负载 量 时 并 不 明 显 ， 当 负 载 量 在 50%的时候协同作用最明显， PEI 单位吸附量最大。而 当 负 载 量 超 过 50%的时候 PEI 就会逐渐堵塞在孔道口处，使 CO2 不 能 进 入 孔道 内 部 ， 造 成 PEI 分散度和利用率的下降。所以，本文制备的吸附剂吸附 CO2的 工 艺 条 件 为 在 100 摄 氏 度 下 ， 负 载 50%PEI 进 行 气 体 吸 附 。MCM-41 介 孔 分 子 筛 具 有 较 高 的 水 热 稳 定 性 及 单 一 的 孔 道 结 构 ， 而 且 具 有 较
6、大的比表面积。通过不同方法合成的 MCM-41 可 以 具 有 不 同 的 比 表 面 积 、 孔 径孔容和骨架结构等。这些不同孔道参数会对 PEI 的 负 载 分 散 以 及 对 CO2 的 吸 附量 产 生 影 响 。 本 文 利 用 XRD， 高 倍 透 射 电 镜 ， N2 等 温 吸 附 /脱 附 等 方 法 对 分 子 筛进 行 表 征 ， 测 定 和 研 究 了 不 同 的 制 备 条 件 对 MCM-41 内 部 结 构 造 成 的 影 响 。 然后 使 用 热 重 方 法 分 析 了 吸 附 剂 样 品 的 CO2 吸 附 性 能 。 之 后 研 究 了 MCM-41 孔 道
7、内 部 的 介 孔 结 构 对 CO2 吸附性能的影响。结果表明，同时具有大的比表面和孔容 的 介 孔 分 子 筛 更 有 利 于 PEI 的 负 载 和 分 散 。 使 用 硫 酸 进 行 酸 碱 调 节 制 备 成 的 介孔 分 子 筛 MCM-41 具 有 1131 m2g-1 比 表 面 积 和 0.926 cm3g-1 的 MCM-41 样 品 负 载了 50%PEI， 可 达 到 了 269.3mg/g-PEI 的高吸附量。比同等温度下纯 PEI 的吸附量 提 高 了 2.4 倍 。分 子 筛 原 粉 由 于 内 部 有 模 板 剂 所 形 成 的 胶 束 的 存 在 ， 孔 道
8、内 部 被 胶 束 分 割 成许 多 的 亚 纳 米 空 间 的 分 级 结 构 。 利 用 孔 道 内 部 的 分 级 结 构 可 以 提 高 有 机 胺 的 分 散度 ， 提 高 CO2 的吸附量。本文研究了通过使用化学萃取方法部分脱除模板剂，负 载 PEI 制 备 固 体 吸 附 剂 。 用 XRD、 FT-IR、 TEM、 BET 和 TG 对吸附剂进行表征 ， 研 究 了 模 板 剂 所 形 成 的 分 级 结 构 对 PEI 分散度和 CO2 吸 附 量 的 影 响 。 MCM-41原 粉 负 载 50% PEI 得到的 CO2 吸 附 量 比 MCM-41 煅 烧 后 负 载 5
9、0% PEI 样 品 提 高了 12.6%，达到 131mg/g-吸 附 剂 。 原 粉 负 载 50% PEI 与 MCM-41 煅烧后负载 75%PEI 吸附量基本一致，但是前者针对 PEI 的 CO2 吸 附 量 为 262mg/g， 而 后 者 为175mg/g， 吸 附 量 提 高 了 50%。 这 说 明 在 原 粉 孔 道 内 部 ， 由 于 存 在 丝 状 胶 束 而 形成 的 分 级 结 构 提 高 了 有 机 胺 的 分 散 度 ， 从 而 增 加 了 对 CO2 的 吸 附 量 。关键词：介 孔 分 子 筛 ； 介 孔 结 构 ； MCM-41； CO2 吸 附 ； PE
10、I； 模板剂脱除；胶 束ABSTRACTThe carbon dioxide（ CO2） adsorbents was prepared through impregnating thesynthesized MCM-41 with polyethylenimine (PEI). MCM-41, the supporter of PEI,can be synthesized by different methods. In this paper, we used different preparationways for MCM-41 obtaining variant structure a
11、nd investigated how mesoporousstructure of MCM-41 impacted the CO2 adsorption capacity. The resultant sampleswere characterized by small angle X-ray power diffraction (XRD), High resolutiontransmission electron microscope (HRTEM), N2 adsorption/desorption, thermalgravimetric analysis (TGA) for the C
12、O2 adsorption performance. At 1131m2g-1 ofBET surface area in MCM-41 and 50 wt. % of PEI loading in MCM-41, the highestCO2 adsorption capacity of 232.1 mg/g-PEI was obtained. MCM-41 mesoporousmolecular sieve has high water thermal stability and single pore canal, and has largespecific surface area.
13、Through loaded organic amine, it has higher selectivity andhigher adsorption quantity than common solid adsorbent. Using channels internalclassification structure can improve the organic amine dispersion and the adsorptionof carbon dioxide. This paper focuses on the research the preparation of MCM-4
14、1 ofwhich template is removed partly by chemical method and loaded PEI as solidadsorbent. Adsorbent is characterized by XRD, FT-IR, TEM, BET TG, and weresearch the influence of template on PEI dispersion and carbon dioxide adsorption.MCM-41 50% load the adsorption quantity PEI get CO2 than MCM-41 50
15、% load PEIsample increased by 12.6% to 131 mg/g. 50% load PEI and MCM-41 75% load PEIadsorption basic consistent, but the former PEI in the CO2 adsorption for 262 mg/g,while the latter for 175 mg/g, adsorption increased by 50%. It indicated that the ductinternal, since there are filamentous micelle and the formation of classificationstructure increased the organic amine dispersion, thus increasing CO2 absorption.KEY WORDS： Mesoporous molecular sieve; Mesoporous structure; MCM-41CO2 adsorption; PEI; removal of template; micelle目 录目 录 .1第一章 文献综述.
