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1、二元物系液相扩散系数的数字全息测量及模型研究Digital holography measurement andmodeling of diffusivity for binary system inliquid mixture专 业 : 化学工程作 者 姓 名 : 周 密指 导 教 师 : 袁 希 钢 教 授天 津 大 学 化 工 学 院2013 年 6 月独 创 性 声 明本 人 声 明 所 呈 交 的 学 位 论 文 是 本 人 在 导 师 指 导 下 进 行 的 研 究 工 作 和 取 得 的研 究 成 果 , 除 了 文 中 特 别 加 以 标 注 和 致 谢 之 处 外 , 论 文
2、 中 不 包 含 其 他 人 已 经 发 表或 撰 写 过 的 研 究 成 果 , 也 不 包 含 为 获 得 天津大学 或 其 他 教 育 机 构 的 学 位 或 证书 而 使 用 过 的 材 料 。 与 我 一 同 工 作 的 同 志 对 本 研 究 所 做 的 任 何 贡 献 均 已 在 论 文 中作 了 明 确 的 说 明 并 表 示 了 谢 意 。学 位 论 文 作 者 签 名 : 签 字 日 期 : 年 月 日学 位 论 文 版 权 使 用 授 权 书本 学 位 论 文 作 者 完 全 了 解 天 津 大 学 有 关 保 留 、 使 用 学 位 论 文 的 规 定 。特 授 权 天
3、 津 大 学 可 以 将 学 位 论 文 的 全 部 或 部 分 内 容 编 入 有 关 数 据 库 进 行 检索 , 并 采 用 影 印 、 缩 印 或 扫 描 等 复 制 手 段 保 存 、 汇 编 以 供 查 阅 和 借 阅 。 同 意 学 校向 国 家 有 关 部 门 或 机 构 送 交 论 文 的 复 印 件 和 磁 盘 。( 保 密 的 学 位 论 文 在 解 密 后 适 用 本 授 权 说 明 )学 位 论 文 作 者 签 名 : 导 师 签 名 :签 字 日 期 : 年 月 日 签 字 日 期 : 年 月 日摘要液 相 扩 散 是 液 体 分 子 随 机 运 动 引 起 的 传
4、 质 现 象 , 存 在 于 化 工 过 程 几 乎 所 有处 理 液 体 的 单 元 操 之 中 。 而 液 相 扩 散 系 数 描 述 了 液 相 扩 散 的 快 慢 程 度 , 是 控 制上 述 单 元 操 作 传 质 过 程 的 基 本 物 理 参 数 。 如 何 获 得 准 确 的 液 相 扩 散 系 数 是 化 学工 程 领 域 研 究 的 重 要 内 容 之 一 。 本 文 从 实 验 测 量 和 理 论 预 测 两 个 方 面 对 二 元 液相 溶 液 的 扩 散 过 程 进 行 了 研 究 。数 字 全 息 干 涉 法 是 新 兴 的 液 相 扩 散 系 数 测 量 技 术
5、, 它 在 原 有 的 全 息 干 涉 技术 的 基 础 上 引 入 了 CCD 摄 像 技 术 和 数 字 图 像 处 理 技 术 , 从 而 可 以 更 加 简 便 的获 得 溶 液 扩 散 过 程 的 全 息 图 像 , 并 且 能 更 方 便 的 储 存 , 处 理 和 传 输 图 像 信 息 ,具 有 实 时 观 测 , 不 干 扰 流 场 , 测 量 精 度 高 等 优 点 。 本 文 在 前 人 的 基 础 上 设 计 了数 字 全 息 干 涉 法 测 量 液 相 扩 散 系 数 的 实 验 方 法 , 并 对 数 字 全 息 干 涉 法 的 技 术 原理 , 图 像 处 理 ,
6、 和 扩 散 系 数 的 提 取 方 法 进 行 了 详 细 阐 述 。 其 中 本 文 采 用 了 两 种直 接 通 过 条 纹 图 像 获 取 扩 散 系 数 的 方 法 , 即 水 平 条 纹 法 和 弯 曲 条 纹 法 。通 过 测 量 25oC 时 0.33mol/L KCl 水 溶 液 的 扩 散 系 数 , 并 与 文 献 值 进 行 对 比 ,验证了实验方法的准确性和可靠性;并通过测定 25oC 时不同浓度下乙二醇- 水溶 液 的 扩 散 系 数 对 比 评 价 了 水 平 条 纹 法 和 弯 曲 条 纹 法 , 其 中 弯 曲 条 纹 法 最 后 的图 像 处 理 过 程 更
7、 简 单 , 结 果 比 水 平 条 纹 法 更 准确, 本 文 认 为 该 方 法 更 好 。 此 外 ,又 通 过 实 验 测 量 了 25oC 时 丙 酮 -水 , 乙 醇 -水 , 丙 酮 -四 氯 化 碳 , 乙 醇 -苯 , 丙 酮 -正 丙 醇 等 五 个 物 系 在 不 同 浓 度 下 的 扩 散 系 数 。最 后 , 以 Eyring 绝 对 速 率 理 论 为 基 础 , 通 过 引 入 局 部 组 成 概 念 , 改 进 了Vignes 扩散系数预测模型,可以通过无限稀释浓度下的扩散系数预测其它浓度下 的 Maxwell-Stefan 扩 散 系 数 。 为 了 评 估
8、新 的 模 型 , 通 过 模 型 预 测 的 Maxwell-Stefan 扩 散 系 数 计 算 得 到 Fick 扩 散 系 数 并 和 Fick 扩 散 系 数 的 实 验 值 的 平 均 相 对偏 差 为 标 准 , 将 模 型 与 Vignes 模 型 以 及 其 它 两 个 新 的 扩 散 系 数 预 测 模 型 进 行 了对 比 。 对 比 在 实 验 采 用 的 五 个 物 系 以 及 文 献 中 选 出 的 四 个 额 外 物 系 中 进 行 。 最后 的 对 比 结 果 表 明 , 引 入 局 部 组 成 概 念 能 明 显 改 进 Vignes 模 型 的 预 测 结
9、果 。 在所 考 察 的 九 个 物 系 中 , 新 的 局 部 组 成 模 型 相 比其它 模 型 预 测 结 果 总 体 来 看 最 好 。关键词:数 字 全 息 干 涉 ; 液 相 扩 散 ; Maxwell-Stefan 方 程 ; 局 部 组 成ABSTRACTDiffusion in liquid is a mass transfer phenomenon caused by random molecularmovement. It is essentially happening in almost all unit operations handling liquidmater
10、ials in chemical processes. Diffusion coefficient, which reflects the speed ofdiffusion, is an important physical property that controls the phenomenon. How toacquire accurate diffusion coefficients is the core content in chemical engineeringresearch. We investigate both the measurement and the pred
11、iction theory of diffusioncoefficients in this work.Digital holography is a newly developing technique for diffusion measurement.It introduces CCD camera and computer techniques to traditional holographicmeasurement, which lead the capture, storage, transfer and post-processing of thehologram image
12、to be more convenient. Digital holography has advantages such asreal-time observation, no flow field disturbance and high measurement accuracy. Inthis work, a digital holography system is devised and we describe in detail about thetheory of digital holography, the image processing and the method for
13、 extractingdiffusivities. Two methods for calculating diffusivity from the fringes directly areintroduced, namely the horizontal fringe method and the curved fringe method.0.33 molL-1 aqueous solution of potassium chloride at 25oC was used as areference system to check the experimental method. A com
14、parison with literature dateshows that our method is reliable with good accuracy. Two methods are compared byemploying the measurement results of the ethylene glycol-water system. The curvedfringe method is showed to be more convenient and more accurate than the horizontalfringe method. Moreover, me
15、asurements were conducted at different concentrationsof acetone-water and other 4 binary liquid systems.A new model for predicting diffusivities of binary liquid mixture is developedbased on the local composition concept and Eyrings Absolute reaction rate theory.The proposed model, extended from the
16、 Vignes equation, can predict the Maxwell-Stefan diffusion coefficients based on the diffusivities at infinite dilution , fromwhich the Fick diffusivities can be calculated. Fick diffusivities of nine binarysystems, five of which are measured experimentally in the present work and the otherfour are chosen from literature, are used to assess the proposed model. The proposedmodel was competed with the Vignes model as well as the other two models. Theco