微波--Fenton法对络合态重金属与有机物的共去除研究

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1、摘要摘要络合重金属废水来源广泛、成分复杂,含有大量有毒有害的有机污染物质和重金属,生物降解性能差,是工业废水治理的重点。本论文采用微波辐射强化Fenton技术处理模拟络合重金属废水,通过正交实验、单因素优化实验,确定了体系的最佳反应条件;优化反应条件下,采用Ferron逐时比色法、ESR电子捕集技术分析了微波Fenton处理低浓度EDTACuNi废水过程中的铁形态与羟基变化规律,并对比分析了微波Fenton、微波H202在处理高浓度EDTACu、EDTA-Ni、EDTACuNi三种废水过程中有机物的降解机理及重金属离子的催化氧化作用机制;通过微波水热法对微波Fenton处理后的剩余污泥进行了处

2、理并采用XRD对产物进行表征。正交试验结果表明:微波Fenton法处理络合态重金属废水的主要影响因子为Fe2+投加量、初始pH值、H202投加量及反应温度,而反应时间在9min左右去除率己基本能达到平衡;其中Fe2+投加量影响最为显著;CODc,与Ni离子去除效率的影响因子的权重次序一致,为Fe2+投加量初始pH值H202投加量反应温度反应时间;而对Cu离子去除的权重次序则为Fe2十投加量H202投加量反应温度初始pH值反应时间。单因素影响优化实验结果表明:在反应时间为9min时,微波Fenton处理EDTACu-Ni废水的最优反应条件为:Fe2+投加量05mmolL,H202投加量185mm

3、olL,初始pH值25,反应温度80。C:此时的CODc,:Fe2+:H202的比值为l:O06:15(mgL);有机物与Ni离子的去除率随pH值的升高而下降;在初始pH值25时,Cu离子的去除效率基本不受影响,均能保持较高的去除率;在4585。C的温度区间内,反应温度对体系中的有机物和重金属的去除速率呈阶段式变化。优化反应条件下,采用Ferron逐时比色法测定微波Fenton处理EDTACu-Ni废水过程中的铁形态,表明:初始pH值、反应温度、H202投加量对反应体系中的Fe(III)形态影响突出,在初始pH值initial prt valuedosage of HE02reaction t

4、emperaturereaction timeBut the orderof the removal rate of Cu ion is different,like the dosage of Fe2+dosage of HE02reactiontemperatureinitial pH valuereaction timeResults ofthe single factor experiment show that:when Microwave Fenton methodtreat the EDTACu-Ni water for 9 minutes,the optimal conditi

5、ons ofthis reaction ale asfollow:05mmolL Fe2+,initial pH value was 25,1 85mmolL H202,T=80。CThe qualityratio ofCODcr:Fe2+:H202 is 1:006:15(mgL)When the initial pH value is above 25,it is found that the removal rate of Cu ion doesnt influenced by the increasing initial pHvalue,while the removal rates

6、of CODer and Ni ion decreasedAnd the removal rates ofthose presented a three-stage change with the temperatureIII广东工业大学硕士学位论文111 the experiment of Ferron hourly colometic,the species distribution of Fe(III)in theMicrowaveFenton system was studiedAnd the results show that the initial value,reactionte

7、mperatue and the dosage of H202 affect the distribution strikinglyWhile the initialpHvalue is below 25 or the reaction temperature is below 65C or the H202 addition is notenough,the degradation ofthe organics are low,then the Fe ion will chelate with theorganics,and the flocculation and oxidation ar

8、e restrainedThe removal rate of the Cu ion isdue to the effect of flocculation and oxidationConcerted catalysis experiment indicate that:the removal rate of CODcr in the EDTAsolution by Microwave-Fenton method is the lowest;the chelating function of the heavymetal with EDTA will change the degradati

9、on process of EDTA and promote thedegradation;Cu ion have Like-Fenton catalisis effect in the Microwave-H202 reaction,however the initial rate is slow;Moreover,when the MicrowaveH202 reaction includes bothCu ion and Ni ion,the removal rate of Ni ion is depend on the displacement of Cu ion;itSunfavou

10、rable when the degradation of EDTA produce NH4+,which will chelate with Cu ionand lead to the decreasing removal rate of thatESR technic hasdeteched the。OH in the MicrowaveFenton systemThe XRD resultshows that itS available to produce ferrite with remained sludge by Microwavehydrothem01The EDTA degr

11、adation process may be produce the unsable organics,likeethylene and Carboxymethyl methylamine carboxymethyl formaldehyde schiffs base,which were oxidated into amino acetic acid,oxalic acid,formaldehyde and formic acid inthe following reactionsThe detection results of the product in the microwave-Fe

12、nton reaction show that theproducts are low molecular weight organics as formic acid,methanol,oxalic acid andglycineKeywords:Microwave;Fenton;chelating heavy metal;synergistic effect;EDTA目录目 录摘要IABSTRACTIII目 录VCONTENTSVIII第1章 绪论111 络合重金属废水的来源及特征一1111络合重金属废水的来源1111络合重金属废水的特征312 络合重金属废水的环境污染及处理现状4121络

13、合重金属废水的环境污染现状4122络合重金属废水处理技术研究现状513 Fenton氧化技术研究现状7131 Fenton氧化机理7132 Fenton氧化技术的缺点及其应用进展914 微波辐射技术在环境水处理中的研究现状10141微波基本特征10142微波诱导催化技术1 1143微波强化氧化技术1 l15 论文意义与主要内容12151论文目的与意义12152论文主要研究内容13153论文主要技术路线14第2章 微波-Fenton法处理印TA_CuN i废水的工况与效能研究1521 实验部分1 5211主要实验药品与仪器设备15212模拟废水1 5V广东工业大学硕士学位论文213实验方法1 5214分析方法1622 正交实验19221正交实验设计1 9222正交试验结果与讨论20223残留铁对CODCr的影响分析22224小结2323 单因素影响实验24231 Fe2+投加量影响实验24232初始pH值影响实验25233 H202投加量影响实验26234温度影响实验27235反应时间降解趋势实验

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