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1、磁性量子相变1、前言物相表示物质中具有特定物理化学性质的均匀体系。在适当的条件下，物质可以从一种相转变为另一种相，称作相变或者物态变化。例如，随着温度的增加，冰融化成水，水蒸发成水蒸气，这些都是相变。相变是一个非常普遍的物理现象，通常可以分为一级相变和二级相变两种类型。在相变理论中，化学势连续但化学势对温度、压力的一阶偏导不连续的相变被称为一级相变。一级相变伴随着相变潜热且通常会表现出物质体积的突变，如大多数的结构相变或者固、液、气三相之间的转变。二级相变不会产生相变潜热，而且通常没有体积的突变，但化学势对温度、压力的二阶偏导会发生跳变，如常见的超导转变、铁磁顺磁转变等。经典热力学相变发生在有
2、限温度，由热涨落所驱动。对于二级相变，其临界行为可由朗道金兹堡威耳逊的对称性破缺理论进行普适描述。当温度趋于绝对零度时，热涨落被抑制，由于海森伯不确定性原理，量子涨落得以增强，从而驱动量子相变。在关联电子材料体系中，人们可以通过压力、磁场、掺杂等非温度参量调节电子相互作用，从而抑制磁性等长程有序态而诱发量子相变。随着非温度调控参量的增加，量子相变呈现出两种不同的情形(图1)：(a) 磁性相变等从二级相变转变为一级相变后突然消失。这种情形缺乏量子临界点，但存在一个三相临界点。在磁场等其他参量的调控下，该三相临界点可以被抑制到零温而产生量子临界点；(b)长程有序态被逐渐抑制到零温而出现量子临界点。
3、该类量子相变为连续的二级相变，量子临界点附近的量子涨落会对有限温区的物理性质产生深远的影响。图1 量子相变示意图交换作用量子相变是当前凝聚态物理研究的一个前沿问题，广泛存在于重费米子化合物、铁基超导体、铜氧化物高温超导体、有机超导体等关联电子材料体系中。不同于经典相变，量子相变呈现出多样化的特性，目前尚缺乏普适的描述。在一定条件下，电子不同自由度均可呈现出某种量子临界性。比较常见的是与电子自旋相关的磁性量子相变。在压力、掺杂、磁场等参量的调控下，不同的磁有序态都可以逐渐被抑制掉而出现量子临界点，并且在量子临界点附近出现超导或非费米液体行为。另一方面，与电荷相关的电荷密度波或者电子价态也可能呈现
4、出量子临界性，相应的电荷涨落也可能诱导超导或者量子临界行为。此外，与电子轨道相关的多极矩序量子相变以及与拓扑序相关的拓扑量子相变也正受到广泛的关注，拓宽了量子相变的研究范畴。2、 重费米子与量子相变重费米子通常存在于含有局域 f 电子的镧系或者锕系金属间化合物中。在这类材料中，自旋、电荷、轨道、晶格等自由度的相互作用可能导致磁有序、非常规超导、混合价态、非费米液体以及拓扑序等量子态，并可能伴随自旋、电荷、轨道等量子临界涨落。因此，重费米子体系呈现出丰富的基态性质，并且表现出独特的量子临界行为。图2 (a)近藤晶格示意图，其中橙色大箭头代表局域磁矩，蓝色小箭头代表巡游电子；(b)Doniach相
5、图重费米子体系中存在两种相互竞争的作用力，即近藤相互作用与 RKKY 相互作用(图2(a)。通过近藤效应，重费米子体系中的局域磁矩被传导电子屏蔽，使系统趋向于无磁性的基态，同时大幅提升电子的有效质量，重费米子(又称重电子)因此而得名。另一方面，局域电子可以通过 RKKY 相互作用形成长程磁有序。近藤温度(TK)与 RKKY 相互作用(TRKKY)分别遵循如下关系。这里D为导带电子带宽，J为局域电子与巡游电子的耦合强度，为电子在费米能级的态密度。重费米子体系的基态取决于近藤效应和 RKKY 相互作用的竞争，通常可由 Doniach 相图进行描述(图2(b)。相比其他关联电子体系，重费米子化合物中
6、的各种特征能量尺度都较低，其基态可以通过磁场、压力、掺杂等非温度参量来进行调控，因此是研究量子相变的理想材料体系。随着近藤耦合强度J的增加，磁有序态可以被连续抑制到零温而出现量子临界点。在量子临界点附近，部分重费米子材料的电子比热系数随着温度降低呈现出发散行为，引起熵的积聚。根据热力学第三定律，这些积聚的熵需要在低温形成某种长程有序态而得以释放。因此，在量子临界点附近往往会出现一些新颖的量子态，如超导态等。目前，量子相变尚缺乏统一的理论描述。Hertz、Millis 和 Moriya 基于巡游电子体系和序参量的涨落，发展了量子相变理论。Hertz最早用重整化群的方法处理巡游电子体系中的量子相变
7、，提出了有效维度的概念：deff=d+z，其中d和z分别代表材料的空间维度和动态临界指数17。这样，Hertz就可以把一个d维材料体系的量子相变等效为一个deff维的经典相变进行处理。之后，Millis 在此基础上又做了改进。Moriya 则用自洽的重整化方法来研究量子相变19，得到了和 Millis 类似的结果。但与 Hertz 和 Millis 模型不同的是，Moriya 考虑了不同自旋涨落模式之间的耦合效应。HertzMillisMoriya 的上述理论(简称 HMM 理论)在定性解释 f 电子和 d 电子体系的量子临界行为方面取得了一定的成功。然而，该理论沿袭了朗道费米液体理论中的“准
8、粒子”概念。如果在量子临界点处电子有效质量发散，则“准粒子”的概念将不再适用，HMM 理论也将受到挑战。除了 HMM 理论，Lonzarich也发展了基于巡游电子体系自旋涨落的唯象理论，得到了和 HMM 理论类似的量子临界行为。Lonzarich 提出，在靠近量子临界点时，自发的自旋涨落频率不断减小，但是幅值和范围不断变大，最终导致动态磁化率的发散。作为总结，表1列举了不同理论模型预测的量子临界行为。3、反铁磁量子相变反铁磁量子相变广泛存在于重费米子材料、铁基超导体、铜氧化物高温超导体、有机超导体等强关联电子体系中，其超导电性与反铁磁量子临界性紧密相关。反铁磁量子相变可以通过压力、磁场和掺杂等
9、多种参量诱导产生，而量子相变的类型可以是一级相变或者二级相变。图3展示了几类不同重费米子材料的反铁磁量子相变：(a) 在磁场调控下，Ce2Bi/Ce2Sb经历一个三相临界点，其反铁磁相变从二级相变转变为一级相变；(b) 在压力调控下，CeRh2Si2的反铁磁序经历一级量子相变而突然消失，并且出现超导；(c) 在CeCu6-xAux中掺杂诱导反铁磁量子临界点，不存在超导；(d) CePd2Si2中存在压力诱导的反铁磁量子临界点和超导相。图3 不同材料的电子相图与反铁磁量子相变 (a) Ce2Bi/Ce2Sb的磁场温度相图，其中空心数据表示二级相变，实心数据表示一级相变，FIMP 为磁场诱导的极化
10、态；(b)CeRh2Si2的压力温度相图；(c) CeCu6-xAux的掺杂温度相图；(d) CePd2Si2的压力温度相图除了反铁磁量子临界点外，在CeCu2(Si,Ge)2等材料体系中还观察到了压力诱导的其他类型的量子相变与超导态(图4)。CeCu2Si2是第一个被发现的重费米子超导体，也是首个非常规超导体，该化合物正好位于反铁磁量子临界点附近。通过Si/Ge替换引入负的化学压力，CeCu2(Si,Ge)2中的反铁磁性随着Ge的掺杂比例增加而增强。另一方面，在外加压力下，其反铁磁序又可以逐渐被抑制而出现反铁磁量子临界点，且在反铁磁量子临界点附近出现超导。Si/Ge替换引起的无序效应对超导有
11、明显的抑制作用，但对反铁磁量子临界性的影响较小27。随着压力的进一步增加，CeCu2(Si,Ge)2从重费米子态过渡到混合价态，并且在该临界点附近出现了一个新的超导相，其超导态可能源自Ce-4f电子的价态量子临界涨落。类似的双超导相还被推广到其他的材料体系中，如Ce-115和Pu-115体系。图4CeCu2(Si,Ge)2的压力温度相图如前所述，HMM 理论比较成功地解释了CeCu2Si2等巡游反铁磁材料体系中的量子相变，该类相变又称自旋密度波型量子相变。然而，随着研究的不断深入，人们在CeCu6-xAux等化合物的反铁磁量子临界点附近发现了 HMM 理论无法解释的/T或者E/T标度行为。此外
12、，CeCu6-xAux和YbRh2Si2等化合物在反铁磁量子临界点附近还表现出奇异金属行为：电阻呈线性温度依赖关系，低温比热系数呈对数或幂指数发散，电子有效质量趋于无穷大。这些现象表明，朗道费米液体理论中的“准粒子”概念在这类材料的量子临界点不再适用，传统的 HMM 量子相变理论受到挑战，亟待新的理论。为了解释这些新颖的量子临界行为，科学家们拓展了现有的量子相变理论，提出了局域量子临界点、分数化费米液体、二流体模型、价电子涨落等多种理论模型或者假设，但普适的量子相变理论还有待进一步发展。对于自旋密度波型量子相变费米面在量子临界点是渐变的现，YbRh2Si2(磁场诱导)和CeRhIn5(压力调控
13、)等材料的反铁磁量子临界点处出现费米面或载流子浓度的跳变。一般认为，这种费米面的突变与局域量子临界理论预测一致。该理论认为，在量子临界点，由于近藤效应的作用使局域磁矩参与费米面，导致小费米面到大费米面的转变。最近，YbRh2Si2薄膜的太赫兹时域光谱测量表明，其光电导具有/T标度行为，该标度行为同样不能由 HMM 理论描述，需要考虑临界电荷涨落对于量子临界行为的影响。总之，这类非常规量子相变的物理机制尚不清楚，仍需进一步的实验与理论研究。另外，对于同一个材料，不同调控参量可能会诱导不同类型的量子相变。例如，在重费米子化合物CeRhIn5中，磁场和压力都可以诱导反铁磁量子临界点，但其电子态在量子
14、临界点的变化是不同的(图5)。在磁场调控的情况下，费米面在反铁磁态内(B*30 T)发生突变，导致电子有效质量大幅增加，而在反铁磁量子临界点(Bc=50 T)，电子态却是渐变的，因此磁场诱导的量子临界点可能是自旋密度波类型的。而在压力诱导的反铁磁量子临界点处(pc2.4 GPa)，费米面发生重构，从小费米面变到大费米面，与自旋密度波类型的量子临界点相悖，可能属于一种非常规的量子临界点。此外，自旋阻挫对反铁磁量子相变也有深刻的影响，可能诱发自旋液体等新颖量子态。研究压力、磁场、维度等参量诱导的量子相变，构造多参量电子相图，对发展和完善量子相变理论，揭示量子相变的普适分类具有重要意义。图5 (a)
15、 CeRhIn5的磁场温度相图，其中B*30 T 代表费米面的变化；(b)CeRhIn5的压力温度相图，在pc2.4 GPa 处费米面存在突变464、铁磁量子相变虽然反铁磁量子临界点广泛存在于关联电子材料中，但长期以来，人们普遍认为纯净的铁磁材料体系中是不存在铁磁量子临界点的。实验上，随着调控参量的增加，铁磁序的消失通常存在如下几种情况(图6)：(a) 发生一级铁磁量子相变。在一些纯净的铁磁材料中，如5f电子体系UGe2以及3d电子体系ZrZn2，其铁磁序经历一级量子相变而突然消失。值得一提的是，早期对ZrZn2多晶样品的研究表明，该化合物的铁磁序随着压力的增加逐渐被抑制，存在铁磁量子临界点。
16、但后续研究表明，随着样品纯度的提高，该化合物的铁磁序呈现出一级量子相变的特征，表明无序效应对铁磁量子相变有着深刻的影响；(b) 转变为反铁磁序。在诸如CeAgSb2、CeRuPO、Nb1-yFe2+y等材料中，随着压力或掺杂浓度的增加，铁磁相转变为反铁磁相，进而可能出现反铁磁量子临界点。对于这类临近铁磁相的反铁磁量子临界点，其临界行为可能受反铁磁和铁磁量子临界涨落的共同影响，具体机制还有待进一步研究；(c) 出现自旋玻璃态。在Ni1-xVx和U1-xThxNiSi2等掺杂铁磁材料体系中，随着掺杂浓度的增加，长程铁磁序转变为自旋玻璃或 Griffiths 相等无序态，并且在顺磁相一侧表现出非费米液体行为；(d)铁磁序连续消失。在URu2-xRexSi2和NixPd1-x等材料中，铁磁序可以随着掺杂浓度的增
