铅铋冷快堆燃料与结构材料的选择及主要问题(2019)课件

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1、龙 斌 秦 博 阮章顺 张金权 付晓刚 任丽霞 杨 文,中国原子能科学研究院 反应堆设计研究部反应堆材料中心,China Institute of Atomic Energy, 102413, Beijing, China,铅铋冷快堆燃料与结构材料的选择及主要问题,第二届核材料技术创新学术会议 2019年9月 上海 大会邀请报告,ADS系统原理和构成,强流质子加速器提供高能质子束,轰击重金属散裂靶,产生高通量散裂中子驱动次临界反应堆芯运行,将长寿命(万年以上)高放核废料嬗变成短寿命(百年级)核废料,达到焚烧核废料中长寿命核素的目的,铅铋冷快堆的应用背景-ADS系统,铅铋合金(LBE),铅铋合金

2、冷却剂,创新型核能系统-GIV 第四代反应堆,钠冷快中子反应堆 (SFR),铅冷快中子反应堆 (LFR),气冷快中子反应堆 (GFR),超临界水堆 (SCWR),超高温堆 (VHTR),熔盐金属反应堆 (MSR),铅铋冷快堆的应用背景-LFR,铅铋冷快堆的应用背景-小型化LFR,上天,下海,致谢:杨宏义教授提供资料,致谢:喻宏教授提供资料,空间电站,深海电站,小型车载式移动电源,铅铋快堆的优点,感谢喻宏教授提供素材,铅铋快堆具有高安全、小型化、长寿命、高功率密度等特点。,长寿命,小型化,多功能,机动性,堆芯寿命510满功率年 反应堆寿期1530年 ,系统简化 易实现池式一体化布置 无中间回路系

3、统 屏蔽设计可以简化 无复杂专设安全系统,核热供应模块一体化设计 热电转换模块 储电、供热等能源供给模块 海水淡化模块 可实现少人或无人控制,巡航速度高 提速快 自然循环可大幅降低噪声源,高安全,运行在低压状态和相对稳定的化学特性,使其具备固有的非能动安全特性 可实现完全自然循环 铅铋沸点高,不会发生传热恶化 铅铋冷快堆堆芯的完全融化的可能性非常小 非能动放射性包容,冷却剂:铅铋合金,lead bismuth eutectic(LBE),LBE的相图(Pb-55.5Bi),什么是铅铋合金?,Pb: 44.5 wt.% Bi: 55.5wt.%,好的中子学性能,能够发生散裂反应,在相同的质子束功

4、率下,可获得比固态钨靶更高中子通量密度 高的传热能力; 高沸点(1725)、低熔点(125.5): -系统可以在低温、低压条件下运行,降低了系统实现的难度和高温高压下运行所带来的安全风险; -在堆运行温度下,LBE的饱和蒸汽压低,可缩减因铅铋蒸发与沉积所引起的系统控制和维修等问题的数量; -可排除严重事故、超设计基准事故情况下堆芯过热引起主回路增压、沸腾和热爆炸的可能性 -由于排除了冷却剂气化,有可能防止失去冷却剂事故,铅铋合金的优点,水(0.62)氦气(0.144)钠(130)LBE(12.6),低的热中子吸收截面 化学活性小: -消除了万一冷却剂泄漏到反应堆房间或因SG传热管断裂,液态金属

5、-水相互反应,发生火灾和爆炸的可能性。 -反应堆采用整体设计,允许非能动排除余热。即使失去其它所有的热排出系统,仍然可用环绕容器的空气或水自然循环冷却反应堆容器,避免堆芯极度过热使堆芯损坏。 更好地屏蔽 射线 LBE固化时较少的体积变化: -可进行多次的“凝固熔化”操作,反应堆设备和部件也不会受到变形和损伤 铅在溶解时体积增大3.6%,而铋在溶解时体积却减少-3.3%, LBE溶解时几乎没有变化: 0.3% 钠一般为2.65%,铅铋合金的优点,高密度 (不锈钢部件和燃料组件浮起来) 不透明 (燃料组件操作时不可视) LBE与结构材料的相容性较差,尤其需要考虑燃料元件包壳材料在液态LBE中的腐蚀

6、 容易产生氧化物(如PbO)从而阻塞流道 Bi 活化会产生放射性同位素 210Po,液态铅铋合金,铅铋合金的缺点,最早的铅铋合金冷却快堆,Pb-Bi Exp facility (1951),首艘铅铋核潜艇(NS-645) 73MWth (1963),NS-705铅铋核潜艇 155MWth (1971),NS-705系列铅铋核潜艇(7艘) 155MWth (1976-1996),SVBR-100陆上堆 (2017),NS-645核潜艇巡航出现事故,LBE氧浓度没有进行控制而导致氧化物集聚引起了管道的堵塞、材料腐蚀问题的出现,俄罗斯具有铅铋堆核动力水下运行经验,GIF下设的铅冷快堆临时系统指导委员

7、会(PSSC)给出的三种铅冷快堆参考堆型,正在设计研发的铅铋冷快堆,三种核能系统采用的系统方法与解决方案,从设计与施工方面来看,都具有许多共同点。,流体套管,功率:1500/600MW 燃料:MOX 冷却剂温度:400/480oC 包壳温度:max540oC,功率:700/300MW 燃料:氮化铀+氮化钚 冷却剂温度:420/540oC 包壳温度:max650oC,功率:45/20MW 燃料:氮化物 冷却剂温度:420/560oC 包壳温度:max650oC,原子能院紧紧抓住国家军民两用战略需求,聚焦固定和移动两个型号系列,以示范项目为牵引,围绕型号初步设计,开展相关关键技术研究,正在设计研发

8、的铅铋冷快堆,功率:15/3MW 燃料:UO2或MOX 冷却剂温度:340/485oC 包壳温度:max540oC,铅及铅铋冷快堆技术面临的挑战,铅及铅铋冷快堆的发展离不开燃料技术、材料性能、腐蚀控制等领域的进步。未来几年(5年)中,在材料科学、系统设计、运行参数等方面有望取得进步。在此时间框架内,一些重要的试验活动和示范性工作正在计划和进行中。,燃料的选择,MYRRHA的燃料元件设计,采用MOX燃料,Curtsy to Dr. Steven Van dyck of SCK CEN,燃料的选型,MOX燃料,UN+PuC燃料,UN+PuC燃料,UO2 有铅铋侵入,但腐蚀深度较浅(1000h、30

9、00h未发现); 最大腐蚀深度为35m,600oC,T91钢,面扫描,T91-600oC-6000h,奥氏体不锈钢在LBE中使用温度不超过450oC; FM T91不锈钢在LBE中使用温度不超过500oC,解决方法,各种氧化物的Ellingham图,加Si 加Al,FM钢+Al-FeCrAl,FM-Al-RE合金在 550oC铅腐蚀19000 h,引自:Peter Dmstedt, Mats Lundberg and Peter Szakalos Corrosion Studies of Low-Alloyed FeCrAl Steels in Liquid Lead at 750 oC, O

10、xidation of Metals (2019),添加Al,形成比氧化铬更稳定的保护性Al2O3膜,Fe-10Cr-4Al-RE RE(活性元素):Ti, Zr, Nb, Y 减少辐照脆性和增加可焊性 在铅或铅铋中形成100nm的保护性的氧化铝层,解决方法之一 新材料,瑞典应SELLAR堆的需求,研制的Fe-10Cr-4Al-RE钢表现出良好的抗铅腐蚀性能,氧化铝层,FM-Al-RE合金 在 750oC铅腐蚀1800 h,在高温下,虽然表面覆盖氧化铝层,但仍发现铅的侵入,奥氏体钢+Al-AFA (Alumina-Forming Austenitic steel),Fe-Cr-Ni-Al-RE

11、合金 550oC LBE腐蚀1000 h (氧含量:110-6 wt.%),北科大周张健教授:通过合金成分设计是合金获得比传统钢更为优异的高温力学及蠕变性能,以及抗氧化和腐蚀性能 添加Nb:强化主要利用热稳定性更好的MX(NbC), 尤其是NiAl及Laves相,而非传统的碳化物(M23C6) 添加的Al,形成比传统氧化铬具有更高稳定性的保护性Al2O3膜,不锈钢+Al的问题,含Al过量导致焊接性能下降; 过量添加Al会导致脆性增加,FM钢+Si-FeCrSi,SIMP钢与 T91钢在 600 oC的静态饱和氧 LBE腐蚀1000 h的截面形貌,添加Si,在基体和氧化铬之间形成一个保护膜,加强

12、对基体元素的溶解的阻碍作用,少量的 Si显著降低材料的氧化速率, 从而提高其抗氧化性; SIMP钢中含有 1.22%Si, Si 优先氧化为 SiO2, 然后与 FeO反应生成 Fe2SiO4; 氧化膜和基体之间形成一层连续的 Fe2SiO4, 将进一步阻止 Fe2+由基体向氧化膜扩散. SiO2颗粒的形成可作为 Cr2O3的形核位置,促进保护性 Cr2O3氧化膜的形成,SIMP钢,T91钢,上述结果引自:杨 柯、严 伟、 王志光、单以银、石全强、史显波、王 威,金属学报, vol.52, No.10, Oct. 2016, pp.1207-1221,解决方法之一 新材料,奥氏体钢+Si- 代

13、表性的就是Sandvik SX 钢,解决方法之一 新材料,奥氏体不锈钢钢JPCA和Sandvik SX 钢在饱和氧的LBE550oC腐蚀3000 h,Cr含量的增加有助于Si氧化物生成: 18Cr-20Ni-5Si,Y. Kurata, M. Futakawa / Journal of Nuclear Materials 325 (2004) 217222,JPCA,Sandvik SX Fe-Cr-Ni-Si,不锈钢+Si的问题,含Si氧化膜不均匀,难以保证其完整性; 过量添加Si会导致脆性增加和抗辐照性能下降; 含Si氧化膜厚度很薄,难以观察表征,增加了研究工作的难度,脉冲激光沉积法,解决

14、方法之二 表面涂层技术,JPCA,优点: 涂层结合紧密,质量好; 可在室温下涂覆,Curtsy to Dr. P. Agostini, ENEA,氧浓度高:PbO形成 阻塞流道 氧浓度低:材料组分溶解 结构材料的腐蚀,氧控制,解决方法之三 LBE中的氧控制,氧化物的Ellingham图,利用PbO+H2Pb+H2O氧化还原反应和H2O在混合气体中的比例来调节反应的平衡,从而控制LBE中氧的含量,LBE的气相氧控,通过对温度和流量的控制,利用固体铅氧化物颗粒达到调节系统中的氧含量水平 整体更换,LBE的固相氧控,堆芯支撑 主容器,堆芯围桶 泵,中间热交换器 控制棒驱动机构,堆内主要材料的选材标准

15、,堆内部件材料,结构材料的选择,奥氏体316不锈钢和铁素体-马氏体钢T91的性能,T91的化学成分 (剩余为Fe),316的化学成分(剩余为Fe),材料选择,铅或LBE流速的影响,材料研究需要关注的问题,JPCA,质量迁移效应 存在一个冲刷剥蚀的速度阈值,速度对腐蚀速率的影响,铅铋热对流回路 温度: 高温段/400-550oC; 低温段/300-400oC 流 速:35 cm/s 功率:max15kW,铅铋动态腐蚀试验回路 温度:高温段(400-550oC) 低温段(300-450oC) 铅铋装载量:2000 kg 样品表面流速: 1-4.8 m/s 电功率:max 120 kW,材料研究需要

16、关注的问题,JPCA,塑性缺失区: 存在液态金属脆化效应的温度区间( 300-425oC),T91,T91,Curtsy to Dr. Carsten Schroer of KIT,B. Long, Y. Dai, Journal of Nuclear Materials, Volume 376, Issue 3, 15 June 2008, Pages 341-345,液态金属脆化效应(LME),针对铅铋快堆结构材料选材应开展的研发,材料的辐照性能 材料抗辐照脆化性能研究 材料抗辐照肿胀性能研究 铁素体-马氏体钢的韧脆转变行为研究 材料在LBE中的腐蚀性能 材料在静态LBE中的腐蚀行为研究 材料在动态LBE中的腐蚀、磨蚀及质量迁移行为研究 LBE中氧含量对材料腐蚀行为的影响研究 材料在LBE中液态金属脆化效应(LME)研究 材料的制造和许可 新材料的研发 材料成型和制造工艺研究 材料焊接工艺的研究,总结,LBE氧浓度

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