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1、-二氧化硅稳定金属簇的合成及性能研究 博士学位论文 作者姓名： 学科、专业： 肖县、， 指导教师：昌苤塞塾拯 完成日期：星！墨生鱼月鱼旦 大连理工大学 大连理工大学学位论文独创性声明 作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。 若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。 学位论文题目：三氢焦壁稳定金属筮鲍佥盛丞性能盈究 作者签名：盈臣日期：盟年生月
2、?丝日 大连理工大学博士学位论文 摘要 金属簇具有特殊的光、电和磁等物理性质和独特的催化性能。但金属簇粒径小、表面能高、热和化学稳定性差；因此，金属簇的稳定是金属簇研究和应用的前提。虽然有机聚合物和有机配体能够使金属簇稳定，但有机配体本身的稳定性以及对金属簇电子结构的影响，限制了金属簇的研究和应用。二氧化硅具有良好的热稳定性、机械稳定性及生物相容性，且化学性质稳定、光学透明。将金属簇分散在多孔二氧化硅结构中，利用物理限域作用对金属簇进行稳定，可以在不影响金属簇量子限域效应的前提下，提高金属簇的热和化学稳定性。 首先，本文在非离子表面活性剂与环己烷形成的反相微乳液中，利用还原铜离子的三乙醇胺络合
3、物，得到被三乙醇胺修饰的粒径约的铜簇；在“溶胶凝胶”制备二氧化硅纳米颗粒时，将铜簇原位分散氧化硅结构中；焙烧除去有机配体和表面活性剂，并在氢气中还原后，得到外径约为、内径约为的空心复合材料，采用、荧光光谱等对材料进行了分析表征，发现具有蓝色的荧光。 在相同的微乳液体系中，利用还原银离子的乙醇胺络合物，得到粒径约的银颗粒，在“痕量氯离子存在下，经空气氧化将银颗粒腐蚀为粒径约的银簇。采用与合成相同的方法，将银簇分散到二氧化硅结构中，得到空心复合材料，采用、及等对所合成的材料进行了分析表征。该对水溶液中的硝基化合物具有专一性识别检测能力，对的爆炸性硝基化合物的检测敏感度大于，对不含硝基的极性化合物的
4、检测敏感度小于；并可有效抑制革兰氏阴性菌和革兰氏阳性菌的生长。 通过扩散控制，以还原金离子络合物，在反相微乳液中制得粒径小于的金纳米颗粒，再用巯基乙醇将金颗粒腐蚀为粒径约为的金簇；借助金簇表面的巯基乙醇与表面活性剂间的氢键作用，形成稳定的乳液；经“溶胶凝胶过程，将金簇原位分散在二氧化硅结构中，得到空心；并利用、等手段对其进行了分析表征。依据软硬酸碱理论选择银、铂、钯金属离子及金属簇的配体，合成了、和，实现了银、铂、钯金属簇的二氧化硅稳定。其中，在催化对硝基苯酚氢转移还原时，表观速率常数幻阳，为二氧化硅担载金颗粒的倍；二氧化硅限域稳定的四种贵金属簇都具有荧光；可用于细胞荧光成像，且光稳定性好、不闪烁。关键词：金属簇；多孔二氧化硅；限域稳定；量子限域效应；荧光 空心二氧化硅稳定金属簇的合成和性能研究 仃 ， ， （）（）一“， ， ， ， ），” ， ， 大连理工大学博士学位论文 ”， ， ， ，七卿 ：；
