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1、偏高岭土-粉煤灰基地质聚合物的制备与性能研究摘 要地质聚合物是一种新型胶凝材料，因其具有优异的性能，近年来引起了国内外研究学者的广泛关注。本文利用偏高岭土和粉煤灰为原料，通过碱激发制备地质聚合物。利用正交设计研究了偏高岭土的细度、粉煤灰的掺量和碱激发剂的模数对地质聚合物力学性能的影响，并研究了其工作性能和凝结性能。研究表明：（1）高岭土在850下煅烧并保温2h制备具有活性的偏高岭土，偏高岭土在常温下由氢氧化钠和水玻璃溶液制成的碱激发剂激发，可以制备地质聚合物。（2）偏高岭土地质聚合物的早期强度发展很快，通过掺入粉煤灰调控其反应进程，改善其粘聚性，偏高岭土-粉煤灰基地质聚合物浆体的流动性随着粉煤
2、灰掺量的增加而变好。（3）通过正交实验得出影响偏高岭土粉煤灰基地质聚合物力学性能的大小因素分别为偏高岭土细度、粉煤灰掺量和水玻璃模数。最佳配方为：偏高岭土为最细，粉煤灰掺量为25%，水玻璃模数为1.3；（4）同一粉煤灰含量的混合原料在采用不同模数的水玻璃激发时，随水玻璃模数的增大，凝结时间增长。关键词：地质聚合物；偏高岭土；粉煤灰；工作性能；凝结时间AbstractGeopolymer is a new gelled material which attracted lots of attentions, both at home and abroad in recent years, for
3、 its excellent properties. In this thesis, geopolymer has been synthesized from raw materials what are metakaolinite and fly ash under activation of NaOH solution and sodium silicate solution. We discuss that how fineness of the metakaolinete, content of fly ash and modulus of sodium silicate affect
4、 the mechanical properties of Flyash-Metakaolinite based geopolymer by using orthogonal experimental design.Meanwhile，the working performance and setting time of geoploymer are studied.Research shows: (1) Flyash-Metakaolinite based geopolymer has been synthesized at room temperature from metakaolini
5、te under activation of NaOH solution and sodium silicate solution.We get metakaolinite with high activity from kaolinite which has been calcined at 850,and holds 2 hours.(2) Metakaolinite-based geoploymer has good performance in the development of the early strength.The reaction process is regulated
6、 by mixing the flyash and hence the workability is improved. The content of fly ash in the total raw materials increased, the flowability of the slurry of Flyash-Metakaolinite based geopolymer is getiing better. (3)We know that fineness of the metakaolinete, content of fly ash and modulus of sodium
7、silicate are thre influencing factors. The best formula is the finenest metakaolinite, fly ash accounted for 25% of the total raw materials and modulus of modified water glass was 1.3.(4) When the raw materials with the same content of flyash getted activated by sodium silicate with different modulu
8、s,the setting time getting longer along with the increase of the modulus of the sodium silicate.Keywords: Geopolymer Metakaolinite Fly ash Working performance Setting timeI目 录摘 要IAbstractII第一章 绪论21.1 地质聚合物简介21.2 地质聚合物的制备31.2.1 偏高岭土地质聚合物的制备31.2.2 粉煤灰地质聚合物的制备41.3 地质聚合物的反应机理61.4 地质聚合物发展中的有利条件和遇到的问题71.4
9、.1 地质聚合物的有利条件81.4.2 地质聚合物发展中遇到的问题91.5 地质聚合物的应用前景101.6 本文研究的主要内容11第二章 试验部分112.1 试验原材料112.2 试验仪器及设备122.3 试验材料准备及预处理132.3.1 偏高岭土制备132.3.2不同模数改性水玻璃的配制132.3.3 试验原料配比152.4 试验方法162.4.1 地质聚合物试样制备162.4.2 地质聚合物浆体流动度的测定172.4.3 抗压强度试验172.4.4 正交优化设计试验17第三章 结果与讨论183.1 正交实验分析183.1.1 偏高岭土细度对材料抗压强度的影响193.1.2 粉煤灰掺量对材
10、料抗压强度的影响203.1.3 水玻璃模数对材料抗压强度的影响223.2 偏高岭土-粉煤灰基地质聚合物性能研究233.2.1 流动性研究233.2.2 凝结时间研究24第四章 结论与展望254.1 结论254.2 展望26致 谢26参考文献27 第一章 绪论1.1 地质聚合物简介 地质聚合物最早由法国的Davidovits J教授在研究古罗马建筑和埃及金字塔时提出的1。Geopolymer一词原意指由地球化学作用或地质合成作用而形成的铝硅酸盐矿物聚合物，故此人们将地质聚合物又称为地聚合物、矿物聚合物、土聚水泥、土壤聚合物、化学键陶瓷材料、低温铝硅酸盐玻璃等2-7。地聚合材料属于碱激发材料，即强
11、碱溶液与硅酸盐矿物颗粒发生反应，在其表面形成具有硅酸盐长链结构的凝胶相，凝胶相固化脱水后形成的物相称之为基体相，呈非晶态或半晶态，强度较低，而基体相将未反应的矿物颗粒或骨料粘结在一起，形成具有一定强度的材料8。这类胶凝材料具有传统水泥所不具有的优异性能9：早强快硬，体积稳定性好，耐化学腐蚀，界面结合力强，抗渗性好，耐高温性好，耐水热作用，耐久性好，可自调温调湿等。它以其独特的性能以及在建筑材料、高强材料、固核固废材料、密封材料和耐高温材料等方面所显示出广阔的应用前景，已成为世界各国材料科学工作者关注的目标之一10-15。地聚合物材料具有类似有机高聚物的链接结构，其基本结构单元为无机的 Si-O
12、四面体和Al-O四面体，其终产物以离子键及共价键连结为主，范德瓦尔斯键以及氢键连结为辅。Davidovits J以硅铝比为依据对地聚合物进行了系统的划分如下图，将地聚合物的长链结构分为3种类型：硅铝长链，即PS(Si/Al=l)，双硅铝长链，即PSS(Si /Al=2)和三硅铝长链，即PSDS(Si/Al=3)，如图l.l所示。图1.1 地聚合物的分类地聚合物是由硅氧四面体和铝氧四面体以顶角相连而成的具有不规则三维网状结构，金属离子充填网络空隙而形成的非晶态至半晶态的固体材料，在化学成分上类似于沸石，但是地质聚合物为一种无定型凝胶体。地聚合物主要是由不同比例的硅氧四面体和铝一氧四面体连接成的多
13、维网络结构，碱没有直接进入到网络结构中，但是起到了平衡电价的重要作用。图 1.2 地聚合物的结构模型1.2 地质聚合物的制备地质聚合物的制备研究不仅可以改变反应条件，而且还可以改变原材料。工业废弃物粉煤灰和矿渣可部分或全部替代原来使用的粘土矿物，既有环境效益又突显经济效益，因此成为目前研究热点。下面将介绍偏高岭土地质聚合物和粉煤灰地质聚合物的制备。1.2.1 偏高岭土地质聚合物的制备偏高岭土是由高岭土煅烧得到的。高岭土中主要矿物相是高岭石，层状含水铝硅酸盐，硅氧四面体层:铝氧八面体层1:1，理想化学式是Al4Si4O10(OH)8，伴生矿有埃洛石、石英、云母等矿物，其显观形貌见图1.3。图1.
14、3 高岭石显微形貌 (a)扫描电镜；(b)透射电镜；(c)原子力显微镜16在100C150C高温下 (或130C200C水热条件)，高岭石和NaOH发生缩聚反应形成水化方钠石 (hydrated sodalite) 或水合方钠石 (hydrosodalite)，见式1.1。但在室温下，由于高岭石活性较低，该反应进行极慢，因此需要将原料预先活化。Si2O5 Al2(OH)4 + NaOH Na(SiOAlO)n式（1.1）Si2O5 Al2(OH)4 2SiO2 Al2O3+2H2O式（1.2）高温煅烧是活化方法之一。理论上，高岭石在527煅烧可转化为偏高岭石(式1.2)。Kolouek17等提
15、出在550下直接煅烧偏高岭土和NaOH、KOH的混合物，但研究结果表明，这种全新的制备方法所得到的产物水化后强度很低 (1MPa左右)，原因可能在于高岭石并未活化。Zhu17等研究证明煅烧温度高于600更有效，且煅烧温度显著影响产物结构，进而影响到无机聚合物的力学性能。Rocha17研究表明650900煅烧后的高岭石的Al核磁共振谱在4ppm、25ppm和53ppm出现共振谱峰，它们分别对应Al的六、五和四配位，说明高岭土煅烧产物并不完全是偏高岭石。在探讨无机聚合物某些特性和无机聚合形成反应机理时，为避免或减少其它因素增加研究的复杂性，往往选用偏高岭石或较纯偏高岭土作原料。在无机聚合物应用研究方面，往往不使用纯高岭土，因为较纯高岭土资源有限，且用途广泛。使用低品质粘土制备无机聚合物，不仅可以节约资源，而且利于该材料推广应用。Zibouch17研究了高岭土中其它矿物的影响，发现含有20%伊利石和10%石英的高岭土仍可以用来制备无机聚合物。Chen等17探索使用水库淤泥替代高岭土来制备无机聚合物，淤泥取自台湾A-Kung-Tien水库，主要矿
