放电等离子体协同催化剂处理甲硫醚及其产物分析

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1、华中科技大学 硕士学位论文 放电等离子体协同催化剂处理甲硫醚及其产物分析 姓名:沈虎 申请学位级别:硕士 专业:环境工程 指导教师:李胜利 2011-02-22 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 摘摘 要要 恶臭污染严重影响到人们的身心健康, 作为一种新的公害越来越来引起人们的重 视,本文针对卷烟厂烟叶烘烤废气的处理,选择其中比较有代表性的甲硫醚作为处理 对象, 采用放电等离子体催化剂协同处理, 分别从以下几个方面进行分析研究: (1) 研究不同条件对去除效率的影响以及在不同条件下处理效率随时间的变化关系; (2) 对处理后的反应产

2、物进行检测分析并对反应机理进行初步探讨; (3)对不同催化剂的 表面活性成分实际负载情况进行分析。 通过对甲硫醚去除的研究, 证明放电等离子体协同催化剂对甲硫醚去除具有很好 的效果,放电等离子体协同催化剂比单一的放电等离子体具有更好的效果。催化剂中 起催化活性的是活性成分而并非载体,决定催化剂催化活性的因素是活性成分的种 类, 活性成分的浓度对催化活性的影响较小。 可以通过提升放电电压、 提高放电频率、 提高停留时间、增加氧气浓度、选择高催化活性的催化剂来获得较高的处理效率,不 同条件下,处理效率随时间的变化略有差别。 通过气相色谱质谱联用仪对反应产物进行分析发现, 在放电等离子体协同催化 剂

3、作用下,甲硫醚气体分子一部分在高能粒子、活性粒子、臭氧的作用下被氧化为相 应的氧化产物,还有一小部分因发生聚合反应而生成相应的聚合物。通过对反应机理 的推导,臭氧在氧化反应中起着重要的作用。 经 X 射线衍射仪对催化剂的活性成分负载情况进行分析,发现不同活性成分种 类实际负载量相差较大,不同活性成分浓度实际负载量相差不大。 关键词 放电等离子体 活性成分 催化剂 甲硫醚 处理效率 反应产物 I 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 Abstract The emission of odor gas has affect the heal

4、th of peoples physical and mental, and as a new pollution has been attracted attention of people more and more. The paper is studied on the remove of refuse gas from baking Tobacco in the cigarette factory, methyl sulfide is chosen as typical gas, using a synergistic system of catalyst and discharge

5、 plasma to remove the methyl sulfide gas. The following three aspects are studied in this thesis :(1)the impact of different factors on the removal efficiency of methyl sulfide gas, and in different factors, the relations between removal efficiency and time ;(2)detecting and analyzing the reaction p

6、roducts of the removal, and discussing the reaction mechanism for elementary ;(3) research the load of active ingredient between different catalyst. According to the experiment of methyl sulfide gas, it is concluded that the synergistic system of catalyst and discharge plasma gains a much higher rem

7、oval efficiency, in contrast with solo plasma treatment .The effective ingredient of the catalyst is the Active ingredient but not the carrier,The decision factor of the activity of the catalytic is the type of active ingredient, the concentration of active ingredients has little effect . The experi

8、ment shows that the removal efficiency increases with peak voltage imposed on the reactor increased, and residence time extended, and the concentration of the Oxygen increased. In different factors, there has little difference between removal efficiency and time. Analyzing the reaction products of t

9、he removal by GC-MS, removal on the synergistic system of catalyst and discharge plasma, one part of methyl sulfide gas molecules was oxidized to the corresponding oxidation products by the high-energy particles、the active particles、ozone . Another part was generated into corresponding polymers. Fro

10、m deriving the reaction mechanism, ozone plays an important role in the oxidation reaction. By XRD, the surface of catalyst is detected. The difference of the load of active ingredient is larger between different types of active ingredient, but little difference on different concentrations of active

11、 ingredients. Keywords: Pulsed discharge plasma Catalyst active ingredient Methyl sulfide removal efficiency reaction products II 独创性声明 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研 究成果。尽我所知,除文中已经标明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或 集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体,均已在 文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名: 日期: 年 月

12、 日 学位论文版权使用授权书 学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权 保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。 本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。 保密囗 ,在 年解密后适用本授权书。 本论文属于 不保密口。 (请在以上方框内打“”) 学位论文作者签名: 指导教师签名: 日期: 年 月 日 日期: 年 月 日 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 1

13、绪论绪论 随着社会经济的发展,人民生活水平的提高,人们的环保意识越来越强烈,但社会 生活中环境污染的问题却一直存在, 这就对我们的环境污染治理提出了更高的要求。 在 各种环境污染中,恶臭污染越来越引起人们的关注,恶臭气体是继二氧化硫、粉尘、氮 氧化物后又一引起人们重视的大气污染物1。近年来,在国内的大气污染投诉中恶臭污 染所占的比例越来越高, 这一比例在发达国家更高, 例如在澳大利亚这一比例高达 90%; 在美国这一比例高达 50%;而在日本所有的环境投诉中恶臭污染投诉位列第二2。 恶臭气体是指一切刺激人们嗅觉器官而引起人们不愉快及损坏生活环境的气体。 按臭气体的组成可分为五类。一是含氮的化合

14、物, 如氨气、胺类、酰胺、吲哚类等; 二 是烃类, 如烷烃、烯烃、炔烃、芳香烃等;三是含硫的化合物,如硫化氢、硫醇类、硫醚 类等; 四是卤素及其衍生物, 如氯气、 卤代烃等; 五是含氧的有机物, 如酚、 醇、 醛、 酮、 有机酸等。其中被国家列入恶臭污染物排放标准的恶臭气体有以下八种:硫化氢、甲硫 醚、二硫化碳、甲硫醇、二甲二硫醚、氨、苯乙烯、三甲胺3。 恶臭污染气体来源于工业、农业、人们的生活等各个领域。主要来源于以下几个方 面4: 1 工业恶臭 在工业生产中,例如石油精制、化肥、塑料、农药等工厂,产生各种各样恶臭污染 气体,其中包含的恶臭物质主要有:硫化物、芳香类、氨类、烃类、醛类、酮类等

15、。在 所有恶臭污染源种类中,工业污染占了相当大的比例,是国家重点防治的对象。 2 农牧业恶臭 随着经营规模的扩大,农牧业中的养殖场、畜牧场、屠宰场、水产业厂等部门,产 生的恶臭也已经不可忽视。农牧业产生的恶臭种类如下:鱼腥臭、粪便臭、腐烂臭等。 3 城市生活垃圾恶臭 人们的日常生活中产生的各种垃圾,如厨卫垃圾、办公垃圾、餐饮垃圾等,所产生 的恶臭主要为含硫气体与含胺气体。在垃圾中转站、垃圾填埋场、污泥处理处置设施等 也是恶臭气体的重要来源,国家对这一块也越来越重视。 恶臭危害主要有六个方面5 : 1 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文

16、 (1)对呼吸系统的危害:损害人们的呼吸道及肺部,当人们突然闻到恶臭气体时, 会本能反应性抑制呼吸。 (2)对循环系统的危害:人们吸入恶臭气体后,呼吸频率和强度均会发生变化, 这时人们的血压和脉搏会发生异常,对人体造成伤害。 (3)对消化系统的危害:经常接触恶臭气体的人,会产生恶心的感觉、厌食甚至 呕吐感,最后出现人的消化系统退化。 (4)对视觉系统的危害:经常接触恶臭,会引起不舒服流泪的感觉,严重时有剧 烈疼痛的感觉,甚至会导致失明。 (5)对内分泌系统的危害:经常接触恶臭气体,会使人的分泌功能紊乱,影响机 体正常的新陈代谢。 (6)对神经系统的危害:长期受到恶臭气体物质的刺激,会引起嗅觉脱失、嗅觉 疲劳,时间长久后会使嗅觉丧失防御功能

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