核废物处置-6教材

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1、核核 废废 物物 处处 置置 课时：课时：4040学时学时 2010.112010.11 第六章 放射性废物处置 体系的类比研究 1.概述 2.工程屏障类比体 3.放射性废物深处置库的地 球化学天然类似物 4.低、中放废物浅埋处置场 的人工类似物 第一节 概述 n放射性废物处置体系的类比研究 本世纪70年代，科学家从研究天 然反应堆得到启示认为可通过研究 与核废物处置库或处置屏障相似的天 然类似物和人工类似物、类比评价核 废物处置的安全性和可行性.这便是 放射性废物处置体系的类比研究。 已有的类比研究对象主要有： 固化基体的天然类似物火山玻 璃、陨石玻璃 固化基体的人工类似物混凝土 、沥青古地

2、下建筑物 回填材料的天然类似物粘土沉 积物和粘土矿物 废物处置容器的天然类似物铁 陨石、铜矿床 废物处置容器的人工类似物 出土金属文物 深处置库的天然类似物天然 “反应堆”(一种特殊铀矿床)、铀 矿床、台钻和稀土铁矿床、铀矿 脉、侵入体等 浅埋处置场的人工类似物核 爆炸试验场 核废物中的放射性核素可分为 两类: I.在自然界也同样出现的放射性核 素，例如，235U，238U，232Th， 230Th，135Cs 等. II.至今在自然界尚未发现，主要在 实验室中藉人工方式生成，例如 242Cm，244Cm，240Pu，134Cs， 147Pm，89Sr，233U等. 类比体与核废物处置体系具有

3、类比体与核废物处置体系具有 相似之处的方面相似之处的方面 (1)(1)在地下所处的地球化学环境在地下所处的地球化学环境( (压压 力、温度、力、温度、PHPH、EhEh等等) )可类比。可类比。 (2)(2)具有较大的时间跨度。具有较大的时间跨度。 (3)(3)有大致相似的成分有大致相似的成分( (矿物成分、矿物成分、 化学成分、同位素成分化学成分、同位素成分) )。 (4)(4)在地下具有相似的水文地质学环在地下具有相似的水文地质学环 境。境。 虽然类比研究成果的价值和意虽然类比研究成果的价值和意 义尚有争议义尚有争议, ,但大部分人认为其在但大部分人认为其在 下列方面起到了积极作用：下列方

4、面起到了积极作用： 检验某些工程屏障的有效性。检验某些工程屏障的有效性。 预言核废物处置库中放射性核素预言核废物处置库中放射性核素 在地下水中的实际迁移特征，为核在地下水中的实际迁移特征，为核 废物处置的安全评价提供参考资料废物处置的安全评价提供参考资料 ，增强安全处置高放废物的信心。，增强安全处置高放废物的信心。 部分地验证核废物处理、处置某部分地验证核废物处理、处置某 些机制的实验研究结果。些机制的实验研究结果。 第二节 工程屏障类比体 1固化基材的天然类似物 2 2 回填材料的天然类似物回填材料的天然类似物 3 3 废物包装容器的人工和天废物包装容器的人工和天 然类似物然类似物 一、一、

5、固化基材的天然类似物 1.天然玻璃 放射性废物的玻璃固化技术，就是 从天然火山玻璃在地表条件下十分 稳定得到启迪而研究开发的。火山 玻璃是由熔岩或岩浆侵入体快速冷 凝而成。可供类比研究的其他天然 玻璃还有陨石玻璃、陨石撞击玻璃 、月岩玻璃等。 按SiO2含量可将各种天然玻璃分 为两类： n一类为陨石玻璃和流纹质火山玻 璃其SiO2含量为7075，是 高硅低碱废物玻璃的天然类似物。 n另一类为玄武质火山玻璃，其 SiO2含量为4550、是低硅硼 酸盐废物玻璃的天然类似物。 对火山玻璃的类比研究可得出 以下与废物玻璃稳定性有关的认识 ： (1)在核废物处置期间，废物玻璃(硼 硅酸盐玻璃)在环境温度

6、低于100 150条件下的重结晶作用较弱，由 此不会引起废物体中的放射性核素 浸出率明显提高。当环境温度进一 步增高时，该类影响则不可忽视(高 放废物处置库内的最高温度可达150 250 )。 (2)火山坡璃的溶蚀过程与实验研究 结果相似；若废物玻璃中的水含 量降低，则其溶蚀过程变慢。 (3)在静态水作用下废物玻璃表面 可形成水解层，后者保护其内部 玻璃相免遭地下水进一步溶蚀可 达106a。 (4)玻璃表面水解层对某些元素(K， N a等)具有较强的吸附能力。 一、一、固化基材的天然类似物 2.地沥青 地沥青于地表条件下能稳定地 存在很长时间(105106)，研究地 沥青的化学成分、侵蚀速率等

7、、有 助于更深入地了解废物沥青固化体 在处置条件下的稳定性。 一、一、固化基材的天然类似物 3.某些矿物 高放废物的陶瓷固化、人造岩 石固化，是基于在固化体中生成若 干新矿物相或类矿物相后者可稳 定地包容各种放射性核素，从而达 到固定有害物质的目的。混凝土是 低、中放废物的重要固化基材。 二、回填材料的天然类似物 膨润土是最重要的回填材料之 一，是由火山灰蚀变而成的一种富 蒙脱石粘土。为了确保膨润土回填 材料的稳定性，高放废物处置库的高放废物处置库的 设计温度宜低于设计温度宜低于100100 。 三、废物包装容器的人工和天 然类似物 核废物容器材料主要为铁、铜、 钢、钛等金属或合金。铁陨石和矿

8、 床中的自然铜自形成以来，已埋在 近地表或地下数百万年，研究其锈 蚀速度，对推测铁镍质、铜质等废 物容器处置寿命，有一定参考价值 。此外，作为人工类比体、铁、铜 、钢在古代便广泛采用，研究该类 出土金属文物的锈蚀速度，可预测 低、中放废物金属容器的浅埋处置 寿命。 第三节 放射性废物深处置库的地 球化学天然类似物 1天然“反应堆” 2铀矿床 3含钍、稀土的铁矿床 4矿 脉 5火成岩接触带 一、天然“反应堆” Oklo天然“反应堆”是指在赤道非 洲加蓬共和国弗朗斯维尔附近Oklo 铀矿床中曾出现的天然核链式裂变 （解释见后面二张）。 与核废物处置体系相比 ，Oklo “反 应堆”是在含水层中运行

9、的，其既无 包装容器，又无工程回填材料，宛 如一个由天然放射性元素(U，Th， Ra等)、超铀元素等组成的天然核废 物处置库。 解释解释：上世纪：上世纪6060年代，法国地质工作年代，法国地质工作 者在非洲濒临大西洋的加蓬共和国奥克洛者在非洲濒临大西洋的加蓬共和国奥克洛 地区发现了铀矿。地区发现了铀矿。19721972年年7 7月，法国一家月，法国一家 工厂从奥克洛进口了一批铀矿石，准备分工厂从奥克洛进口了一批铀矿石，准备分 析其品位，然后拟订开采计划。然而在测析其品位，然后拟订开采计划。然而在测 定时，他们惊异地发现，这些铀矿石含量定时，他们惊异地发现，这些铀矿石含量 低，其原因居然是：它们

10、早已被使用过了低，其原因居然是：它们早已被使用过了 ！ 这个消息传出后，许多科学家深感惊。这个消息传出后，许多科学家深感惊。 n n 他们组成联合考察队来到奥克洛，又发现他们组成联合考察队来到奥克洛，又发现 奥克洛竟然还存在着一个古老的原子反应奥克洛竟然还存在着一个古老的原子反应 堆，只是这个反应堆不像现代科学实验室堆，只是这个反应堆不像现代科学实验室 里的那么复杂，它只是几道埂状的堆积体里的那么复杂，它只是几道埂状的堆积体 ，其输出功率大约为一百千瓦。据地质学，其输出功率大约为一百千瓦。据地质学 家考证，奥克洛的天然铀矿石大约形成于家考证，奥克洛的天然铀矿石大约形成于 2020亿年前，而该反

11、应堆估计运转了亿年前，而该反应堆估计运转了50 50 万年万年 ，难怪矿石的含量那么低。，难怪矿石的含量那么低。 解释解释：至于其来源，专家们看法不一。有人至于其来源，专家们看法不一。有人 认为这是天然核裂变的结果。他们说，可能认为这是天然核裂变的结果。他们说，可能 史前这里的铀矿含有大量浓缩铀史前这里的铀矿含有大量浓缩铀235235时，已时，已 经有足够的元素聚合而引起连锁反应。后来经有足够的元素聚合而引起连锁反应。后来 裂变自动发生，并一直持续到许多年之后才裂变自动发生，并一直持续到许多年之后才 停息。对此，美国原子能委员会前主席、诺停息。对此，美国原子能委员会前主席、诺 贝尔奖获得者格兰

12、贝尔奖获得者格兰TT西伯格持否定态度。西伯格持否定态度。 他认为：只有在极精确的条件下，裂变中的他认为：只有在极精确的条件下，裂变中的 铀铀235235才能才能“ “烧掉烧掉” ”；发生这种裂变反应，必；发生这种裂变反应，必 须要有纯水，而这种水在自然界的任何地方须要有纯水，而这种水在自然界的任何地方 都找不到。因此这些铀矿是被人都找不到。因此这些铀矿是被人“ “开采开采” ”过的过的 。 究竟是谁开采了铀矿究竟是谁开采了铀矿而且是在而且是在2020亿亿 年前？年前？ “反应堆”主岩为砾岩、砂岩、粘 土岩，这些岩石的孔隙度较大渗 透性较强，加之岩层中广泛发育沼 皱、断裂，使整个体系处于弱氧化

13、环境中。即使在这样的环境中，天 然“反应堆”中的绝大部分放射性核 素均末发生明显的迁移或被粘土 吸附。由此可见，选择在地质构造 简单、孔隙较小、渗透性较差的岩 石和弱还原地球化学环境中处置高 放废物及部分低、中放废物，其处 置安全性可以得到保证。 二、铀矿床 n埋在地下深处达数千万年的铀矿 床，颇似一个已关闭了数干万年 的天然核废物处置库。研究铀矿 床生成后其中放射性元素或核素 向周围岩石中迁移的特征，对预 测核废物处置库中放射性核素的 迁移行为，具有一定借鉴意义。 研究实例之一：加拿大萨斯 卡切温省不整合脉型铀矿床 加拿大萨斯卡切温省不整合脉型 铀矿床贮存于砂岩与下伏前寒武系 基底的不整合接

14、触带上矿化年龄 约10亿年。铀矿化沿裂隙分布，呈 脉状、透镜状等。围岩广泛发生热 液蚀变。铀矿体在现代仍处于弱还 原环境中。 其类比研究主要己完成了以下 研究工作： 1)粘土矿物成分、核素含量测定 研究。 2)测定研究了矿石中天然裂变产 物99Tc，129I，239Pu及36Cl的含量 及其分布。 3)通过大规模油水试验测定了矿 区地下水化学成分，氢、氧同性素 成分。 研究结果表明，该富铀矿床形 成后的12亿年来，成矿元素未发 生明显迁移。 由研究实例可见，即使是孔隙 度较大、透水性较好和吸附性较差 的砂岩，贮存其中的铀矿床由于近 矿粘土矿物的阻滞,铀及微量元素也 不易发生明显迁移；相比之下，

15、其 孔隙度较小、透水性较差、吸附性 较强的花岗岩、盐岩、凝灰岩、粘 土岩、玄武岩等，辅以完备的多重 人工屏障，一般可较好地阻滞从核 废物处置库泄漏出的放射性核素， 从而增强人们对处置核废物的安全 感。 三、含钍、稀土的铁矿床 放射性废物中的大部分超铀锕 系元素在自然界几乎不存在 ，因此 难以直接方便地预测这些元素在废预测这些元素在废 物处置库中的迁移特征。但是，可物处置库中的迁移特征。但是，可 以藉研究地质体中与超铀锕系元素以藉研究地质体中与超铀锕系元素 化学性质相似的普通元素化学性质相似的普通元素( (化学类化学类 似物，例如似物，例如ThTh，REE)REE)的地球化学的地球化学 行为，预言处置库中超铀锕系元素行为，预言处置库中超铀锕系元素 的迁移特征。的迁移特征。 通过对巴西Morro Do Ferro含 钍、稀土铁矿床的研究，该铁矿床 在生成后的数干万年间，其化学性 质与超铀锕系元素，Pu、Np，Cm ，Am相似的Th、REE在该矿床中 末发生明显迁移、扩散、这为高放 废物处置体系的安全评价提供了有 益的借鉴。 四、矿 脉 研究穿插入岩石中的细小矿脉