量子阱、超晶格中的电子态.

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1、中国科学院半导体 研究所 半导体纳米晶体的电子结构与光学性质 夏建白 张秀文 朱元慧 中国科学院半导体研究所 中国科学院半导体 研究所 一、引言 二、半导体量子球和量子椭球的电子态和光学性质 2.1 有效质量理论模型 球形、椭球形、外电场、外磁场、窄禁带8带模型 2.2 理论结果和讨论 CdSe和InAs的量子球、量子椭球 三、半导体量子线的电子态和光学性质 3.1 量子线的有效质量理论模型 3.2 理论结果和讨论 ZnO和GaN的量子线 四、小结 中国科学院半导体 研究所 一、引言 半导体纳米晶体是纳米材料的一个重要组成部分， 纳米结构的电子和光子器件将成为下一代微电子和 光电子器件的核心。

2、为此首先要研究纳米晶体电子 态的性质。 中国科学院半导体 研究所 1.1、纳米晶体的生长 量子椭球的TEM像。 椭球直径为4.2nm，A- C样品的长度分别为11 ，20和40nm。D-E分别 为3个样品的吸收和荧 光谱。 中国科学院半导体 研究所 1.2、物理性质 与量子球相比，量子柱最大的特点是能发出线偏振光，具 有更广阔的应用前景。例如：作为激光器，可以增加功率 效率和减小阈值电流。将它们同方向地排列在平板上可制 作偏振光发射二极管和平板显示器。 室温下从单个量子柱上测量的线 偏振光，量子柱的长宽比为10:1 。(a)探测角从0到180变化时， 两个垂直偏振方向上的荧光像。 (b)强度比

3、r=(I|-I)/(I|+I)作为探 测角的函数。(c)偏振度与长宽比 的关系。 中国科学院半导体 研究所 纳米晶体器件 CdS/ZnS 核壳结构的蓝 光发射：(a)直径4.9nm 的 CdS核，(b)CdS核加 3ML ZnS壳层的SEM图 。 S.Johnthan et al. Angrew Chem Int. Ed. 43, 2154 (2004). M.G.Bawendi MIT 中国科学院半导体 研究所 CdS/ZnS核壳结构的吸 收、PL和EL谱 外量子效率0.1% 材料尺寸效应及其相关科学问题 材料生长部分 背景 1. InAsP/InP/ZnSe核壳结构的近红外发光，用作生物

4、影像，在900nm附近，细胞吸收最小 中国科学院半导体 研究所 利用晶体纳米线作为光 学微腔，可以制成激光 器。已经在单根CdS纳米 线微腔上产生了激光。 直径80150nm，长度 到100m的单晶CdS量子 线。 激发功率为0.6, 1.5, 3.0和240nJ/cm2的 PL谱（分别为黑，蓝， 红，绿）。 中国科学院半导体 研究所 二、纤锌矿结构半导体量子球和量子椭球的电子态和光学 性质 2.1 有效质量理论模型 2.1.1 在球坐标中的空穴有效质量哈密顿量 以价带顶X、Y和 Z 态作为基函数的空穴有效质量哈密顿量 ， 中国科学院半导体 研究所 因为半导体纳米晶体大都是球状的，所以要把哈密

5、顿量（1 ）化到球坐标中求解。 在球坐标中空穴哈密顿量为 1, 2, 是与L, M, .有关的 有效质量参数， P(2)和P(1)分别 是二阶和一阶的球张量算符。 它的基函数已经变为： |11=(X+iY)、|10=Z、 |1-1=(X-iY)。 中国科学院半导体 研究所 在球坐标中波函数可用球贝塞尔函数和球谐函数展开， 因为晶体是六角对称的，只有角动量L的z分量M是好量子数 。考虑了自旋轨道耦合后，波函数变为6分量的，相应的基 函数包含了向上和向下的自旋波函数。这时总角动量L+S的 z分量M+Sz是守恒量。哈密顿量中的二阶球张量算符P(2)将L 态的波函数分量与L2的态耦合，因此波函数中包含

6、了对不 同L态的求和。 中国科学院半导体 研究所 2.1.2 椭球形的纤锌矿半导体团簇的电子结构和光学性质 如果纳米晶体是椭球状的，作一个坐标变换，将椭球变为 球形。令 其中e是椭球的方位比（长轴/短轴）。在新坐标系(x,y,z)中 椭球形边界就变成球形边界，问题就类似于量子球。在新 坐标系中，原来的电子和空穴哈密顿量要作相应的变换。 中国科学院半导体 研究所 2.1.3 外电场和外磁场下的空穴有效质量哈密顿量 设在以纳米晶体的c轴为z方向的极坐标中，外电场的极角为 (1,1)，由于轴对称性，取1=0。则外电场引起的微扰势为 其中e是电子或空穴的电荷，(,)是电子或空穴坐标的极角 。由于介电效

7、应，纳米晶体中的电场不等于外电场。 其中 是晶体的介电常数。 中国科学院半导体 研究所 设外磁场为Bz=Bcos, Bx=Bsin, By=0，取对称规范，则矢势 写为 哈密顿量中的动量算符p变为p+A。因为p的不同分量不对易 ，Luttinger将哈密顿量分成对称和反对称两部分，对称部分 为无磁场时的哈密顿量中的pp项换成它的对称积 反对称部分可以简单地写为 其中I为角动量为1的自旋矩阵。 中国科学院半导体 研究所 2.1.4 窄禁带半导体的电子和空穴有效质量哈密顿量 窄禁带半导体，如闪锌矿结构的InAs、InSb等，钎锌矿结构 的HgTe等，这时导带和价带之间有强的相互作用，在kp微 扰近

8、似下，必须将导带和价带一起考虑，也就是利用8带模 型。以导带底和价带顶的波函数 为基，哈密顿量为 中国科学院半导体 研究所 因为在8带模型中已经包括了导带与价带之间的相互作用， 所以在Luttinger参量中要减去这部分贡献, 电子的有效质量也要减去这部分贡献， 中国科学院半导体 研究所 2.2 理论计算结果 2.2.1 CdSe量子球的磁能 级 图1是CdSe量子球的电 子能级随磁场的变化， 其中能量和磁场强度单 位分别取为 中国科学院半导体 研究所 图2是半径为20 的CdSe量子球空 穴能级随磁场的 变化，(a)(d)分 别对应于总角动 量的z分量M= -3/2, 3/2, -1/2,

9、1/2 。正M能级随磁 场增加下降，而 负M能级上升。 中国科学院半导体 研究所 在磁场小的时候，空穴基态是M=1/2的P态，当磁场增大到 b=1（B=74T），基态变为M=3/2的S态，光跃迁由间接跃迁 变成直接跃迁，低温下由暗激子变为亮激子。变化时的临 界磁场随量子球半径的增大而减小。半径增大到25，临界 磁场减小为8.4T；当半径为25.85时，临界磁场为零。 中国科学院半导体 研究所 实验上发现，半径为28.5 任意取向的CdSe量子球在 磁场下发出光的圆偏振因 子为0.8。圆偏振因子的定 义为 其中I-和I+分别为左和右圆 偏振光的强度。 中国科学院半导体 研究所 零磁场下半径为20

10、的 CdSe量子椭球的空穴能 级随方位比e的变化如图 4(a)。图4(b)是光沿x方向 发射（cos=0）时，线 偏振因子随e的变化。线 偏振因子的定义是 其中Iz和Iy分别是线偏振 方向沿z和y方向的光强 度。 中国科学院半导体 研究所 当e由0.8（扁椭球）逐渐增加时，PL由负值（-0.9）逐渐增 加变为正。当e=1（球）时PL不等于零，仍为一个负值 （-0.6-0.8）。只有当e=1.39时，PL=0。我们称e=1.39为临 界方位比。由图4(b)、(c)可以看到，临界方位比随温度、量 子椭球的半径而变化，特别随半径变化较大。T=100K时， 半径为25和30的临界方位比分别为1.57和

11、1.92。临界方 位比不等于1也是由钎锌矿结构半导体c轴和a轴不等价引起 的。 中国科学院半导体 研究所 图5是半径为3nm的CdSe 量子椭球的空穴能级在 b=0和b=1（36.6T）（插 图）下随e的变化（磁场 沿z轴）。随着e的增大 ，空穴基态由S态变为P 态，跃迁由直接变为间 接。在b=0时，S和P态 的交叉点e=1.15；当b=1 时，e=1.54。 中国科学院半导体 研究所 2.2.3 InAs量子球的电子 态和光学性质 InAs量子球的电子能级随 球半径的变化如图6，能 量单位为0。因此电子能 量不与1/R2成正比，这是 由导带与价带相互作用引 起的。能级次序依次为S 、P和D态

12、，P态和D态基 本是简并的。由波函数的 组成可看出，有的电子态 （c）混入了价带态SX。 中国科学院半导体 研究所 M=1/2和3/2的空穴能级随 R的变化示于图7，M=-1/2 和-3/2的空穴能级分别与 M=1/2和3/2能级简并。空 穴基态都是P态，其次才 是S态，因此是间接跃迁 。有2类空穴能级，一类 随R增大而迅速减小，一 类随R变化缓慢。前者是 自旋轨道分裂带，后者是 价带顶重轻空穴带的量子 能级。 中国科学院半导体 研究所 各种可能的激子跃迁能量 作为E1的函数示于图8。 E1是第一激子跃迁（ 1Se1/2, 1Sh3/2）的能量。图 中圆圈是实验结果，理论 与实验符合得很好。理

13、论 上还可以将各个激子峰指 认为相应的电子空穴能 级跃迁，特别是f线上的 转折点。 中国科学院半导体 研究所 2.2.4 InAs量子椭球的电 子结构和光学性质 当光沿x方向发射时（ cos=0），InAs量子椭球 发光的线偏振因子随椭球 方位比e的变化如图9。 中国科学院半导体 研究所 由图(a)、(b)可见，随e由小于1变为大于1，PL由负值变为正 值，当e=1.0, PL=0。这是由闪锌矿结构的立方对称性决定的 ，与钎锌矿结构的CdSe量子椭球不同(c)。比较图9(a)、(b) 和(c)，在相同的e下，InAs量子椭球的PL比CdSe的大得多， 因此InAs量子椭球在产生偏振光方面更有应

14、用前景。半径 为2nm的量子椭球，PL的饱和值为0.86，与实验结果相符。 中国科学院半导体 研究所 三、纤锌矿结构半导体量子线的电子结构和光学性质 3.1 量子线的有效质量理论 3.1.1 在柱坐标下的空穴有效质量哈密顿量 空穴哈密顿量仍为（1）式，化至以 为基，并将算符在柱坐标中写出，得到 中国科学院半导体 研究所 其中 中国科学院半导体 研究所 将空穴波函数按柱Bessel函数展开， 其中总角动量J=L+1/2，k是量子线z方向的电子动量， knL=nL/R，nL是Bessel函数JL(x)的第n个零点，R是量子线半 径。归一化常数 中国科学院半导体 研究所 3.1.2 有效质量参数的确

15、定 目前一些常用的III-V族化合物的有效质量参数都能查到， 但有些钎锌矿结构的II-VI族化合物，特别是氮化物和ZnO的 有效质量参数还不确定。所以我们从计算它们的能带出发 ，求得有效质量参数。设有AB化合物，取A原子和B原子的 原子经验赝势形状因子为 利用形状因子，用平面波展开方法计算AB的能带。通过与 实验及以前理论结果的比较，可确定A和B的赝势参数v1 v4。再用这组参数计算导带低和价带顶附近的能带，从而定 出电子有效质量m，和空穴有效质量参数L、M、N、R、Q 、S、T和A。 材料尺寸效应及其相关科学问题 材料生长部分 背景 1. 纤锌矿结构半导体能带结构的计算 经验赝势方法 原子赝势形状因子 理论值实验值 Eg(eV)c(eV)Eg(eV)c(eV) CdS2.60530.02812.60470.028 CdSe1.98110.03