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1、C050 膜孔径分布对直接接触式膜蒸馏传质速率的影响C050 膜孔径分布对直接接触式膜蒸馏传质速率的影响 王楠，丁忠伟，刘丽英，杨祖荣 （北京化工大学化学工程学院，北京 100029； ） 摘 要 摘 要 膜蒸馏用膜是一种孔的尺寸不均一的多孔介质。 文中考察孔径分布的存在对直接接触式 膜蒸馏跨膜传质速率的影响。按“熵最大”原则导出了膜孔面积的取值服从指数分布规律。从推 导出的传质速率方程可以看出，跨膜传质速率与孔径之间的关系是非线性的，这种非线性现象可 能导致按平均孔径预测的传质速率与考虑孔径分布时预测的传质速率有差异， 后者应该更接近于 真实情况。 模拟计算结果表明， 按这两种方法预测的传质
2、速率确实存在不容忽视的差别。 两种 PTFE 平面膜的直接接触式膜蒸馏实验结果表明，考虑孔径分布的传质速率预测值更接近于实测值。因 此，考虑孔径分布的质量传递模型能更准确地描述直接接触式膜蒸馏的跨膜传质过程。 关键词 关键词 直接接触式膜蒸馏 孔径分布 跨膜传质 EFFECT OF PORE SIZE DISTRIBUTION ON MASS TRANSFER IN DIRECT CONTACT MEMBRANE DISTILLATION WANG Nan, DING Zhongwei, LIU Liying and YANG Zurong （College of Chemical Engin
3、eering, Beijing University of Chemical Technology, Beijing 100029） Abstract The membrane employed in membrane distillation process is a porous medium, in which the pores show some size distribution. The study investigates the influence of pore size distribution on mass transfer in direct contact mem
4、brane distillation (DCMD). According to the rule of “maximum entropy”, the pore size distribution is regulated in an exponential way. Equations were derived to examine the relation of mass transfer rate with membrane pore size. The non-linearity of these equations indicates that the mass transfer ra
5、te predicted with pore size distribution should be different from that with mean pore size. This was verified by the results of the calculation based on the equations derived. DCMD experiments were performed for further verification, and the results show that the mass transfer rates obtained are muc
6、h more close to the value predicted with pore size distribution than that with mean pore size. So it may be concluded that the membrane pore size distribution should be taken into consideration in predicting mass transfer rate in DCMD. Keywords Direct contact membrane distillation，pore size distribu
7、tion，mass transfer 引 言 从上世纪 80 代初开始，跨膜传质机理一直是膜蒸馏技术领域研究的热点，且以直接接 触式膜蒸馏（DCMD）为研究手段者居多。Schofield 等人 1根据气体渗透实验结果提出了一 个半经验跨膜传质模型，并针对不同实验用膜回归出了模型参数。Lawson 2用尘气模型描述 了各种情况下的跨膜传质过程，这一机理模型的参数也由气体渗透实验数据拟合而得。 Ding 3 提出了KMPT模型，并通过拟合DCMD实验数据得到模型参数（膜的结构参数） ，描述了 DCMD的跨膜传质过程；J. Phattaranawik 4用Knudsen扩散-分子扩散之间的过渡模型描
8、述了 该过程，其模型参数系研究者通过对实验用膜进行微观结构分析而得。文献1-3中研究者 都未考虑膜孔径分布对跨膜传质的影响；J.Phattaranawik等人在预测传质速率时考虑了孔 径分布问题， 得出孔径分布不影响传质速率的预测值， 但他们计算时将总膜面积仅划分两个 区域，对每个区域的计算还是采用了各自的平均孔径。本文认为，在预测传质速率时应力争 把各种孔径对传质的影响在速率方程中都具体体现出来。本文以此为出发点展开研究工作。 1. 理论部分 本工作旨在建立一个预测 DCMD 跨膜传质速率的数学模型。由于所涉及的物理过程为气 体在多孔介质中的传质过程，该过程的机理便成为本研究工作考虑问题的起
9、点。 1.1 气体通过多孔介质的传质机理 1.1 气体通过多孔介质的传质机理 气体在多孔介质中的传递过程是通过Knudsen扩散、分子扩散和Poiseuille 流动实现 的。这三种基本传质过程的推动力分别是组分分压梯度pi、组分浓度梯度yi和总压梯度 p。三个基本传质过程的重要性及速率大小不仅与各自的推动力有关，而且还取决于气体 的种类和介质的孔径，后两个因素的影响体现于努森数Kn（分子平均自由程与孔径之比） 。 本文将与不同Kn数对应的基本传质过程及相应的传质速率表达式汇总于表 1。 Table1 The influence of Knudsen number on mass transf
10、er through porous medium impetus Kn0.01 0.01Kn1 Single gas p0 pc d N vis P = 32 2 （P） KPKP NNN+= （P K transition） p RMT dN= 2 1 3 4 kn K （K） Gas mixture p=0， pi0 or yi0 BiiknM NyycDN+= （M） KMKM 111 NNN += （M-K transition） p RMT dN= 2 1 3 4 kn K （K） Gas mixture p0 MPM Mmolecule diffuse DCMD中, 膜两侧不存在总
11、压差，所用膜的平均孔径大约在 0.10.5m之间，而典型操 作条件下（膜温为 60 0C） 。水汽分子的平均自由程（ ）约为 0.11m 4，因此，水汽分子 的跨膜传质机理可能是努森扩散或分子扩散-努森扩散过渡。0.01Kn1 时，过程机理可描 述为分子-Knudsen扩散过渡，通过对表 1 中相应的微分方程积分得到 ()()() ()() + = RTMpDtppd tptpd RT pD N i12pmp pmfmp 12 KM 234 4 1ln （1） 1.2 膜孔径分布对传质过程的影响膜孔径分布对传质过程的影响 多孔介质中客观上存在的孔径分布会使气体通过同一介质区域中不同孔道时的传递
12、机 理不同。如式(1)所示，按过渡模型预测的传质速率与孔径之间并非是线性关系，这种非线 性现象可能导致按平均孔径预测的传质速率与考虑孔径分布时预测的传质速率不同。显然， 后者更接近于真实情况。 Chan5等人曾按“熵最大”原则导出了多孔介质中局部空隙面积的取值服从指数规律分 布,假定多孔介质中的孔道均为圆形，则可以得到孔径分布的概率密度函数为 () = 2 p 2 p 2 p p exp 4 d d d dg （2） 因此，考虑孔径分布时可得 Knudsen-分子扩散过渡区域传质速率计算式 ()()() ()() + = p 2 p 2 p i12pmp pmfmp 12 2 p pdexp
13、234 4 1ln 4 d d d RTMpDtppd tptpd RT pD d N （3） 由式（3）预测传质速率时，需要进行以孔径为变量的数值积分，计算时只要积分上、 下限取得足够宽，所有孔尺寸对传质速率的影响都能体现出来。 2. 实验部分 2.1 实验用膜 2.1 实验用膜 实验所用的两种 PTFE 膜，其结构参数通过气体渗透(GP)实验来确定，结果见表 2 Table 2 Characteristics of the membrane employed in experiment membrane material Pore size *(m) r* ( m) / * ( m-1)
14、PTFE03 PTFE 0.3 0.284 1625.25 PTFE05 PTFE 0.5 0.354 3944.55 *based on manufacture report *based on GP experiment 可见， 厂商提供的膜平均孔径数据与实验所测值有相当大的差别， 本文将以实测值为准。 2.2 DCMD 实验装置 2.2 DCMD 实验装置 本研究工作采用的DCMD装置如图 1 所示： 料液和渗透液的循环由一台双管 蠕动泵同时完成。采用电加热棒加热料 液，渗透液通过盘管，被自来水冷却， 两流体逆流进入组件。膜两侧都加有支 撑网，以增加湍动；组件进、出口处都 设有测温点，冷
15、侧储槽放在一个电子天 平上， 通过测量其重量的变化来计算通量。 puter 2. hot water tank 3 pump 4 heater 5 membrane module 1 2 3 4 5 6 7 8 6 chiler and coil 7 cold water tank 8 electronic balance 2.3 直接接触式膜蒸馏 直接接触式膜蒸馏 Fig 1 Schematic of DCMD apparatus DCMD 实验在三个不同的流量下进行。 在流量相同的情况下， 保持冷侧流体温度不变， 改变热侧流体温度，测量其跨膜传质速率。如表 3； Table 3 The operating conditions of the experiments tempreture ( oC) Feed side Permeate side speed ( m/s) 45-75 20 0.06 45-75 20 0.09 45-75 20 0.12 实验中，温度和流速测量的平均偏差控制在0.1oC和 1%的范围内，通量测量的平均偏 差约为 3%。 3. 结果分析与讨论 3.1 孔径分布影响的预测结果 3.1 孔径分布影响的预测结果 基于GP实验测定的模型参数，由前面导出的
